研究課題/領域番号 |
26286054
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研究機関 | 独立行政法人産業技術総合研究所 |
研究代表者 |
秋田 知樹 独立行政法人産業技術総合研究所, ユビキタスエネルギー研究部門, 研究グループ長 (80356344)
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研究分担者 |
前田 泰 独立行政法人産業技術総合研究所, ユビキタスエネルギー研究部門, 研究員 (30357983)
田中 真悟 独立行政法人産業技術総合研究所, ユビキタスエネルギー研究部門, 研究員 (50357448)
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研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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キーワード | 表面・界面物性 / 電子顕微鏡 / ナノ材料 / 走査プローブ顕微鏡 / 計算科学 |
研究実績の概要 |
触媒電気伝導測定に先行し、還元され易さの異なる11種類の金属酸化物を担体として金微粒子触媒を作製し、触媒活性との相関を調べた。その結果、担体の酸素1モル当たりの標準生成エネルギーが触媒活性とよく相関することが明らかになった。また、作製した触媒のうちAu/SnO2が特に良い活性を示した。代表的な酸化物半導体であり、センサーや電極材料として広く用いられているSnO2についてはAu触媒の担体としての報告例がほとんどなかったが、今回、試料作製法として固相混合法を適用したことで、高活性なAu/SnO2触媒を作製することができた。 また、酸化物担体として、γFe2O3を用いた場合にも低温で高い触媒活性を示すことを見出した。CO酸化活性の反応速度測定と、電子顕微鏡による粒子径分布の評価から、粒子周辺部の長さあたりの反応速度を評価し、その速度が一定であることを見出し、粒子の周縁部が活性点であることを明らかにした。また電子顕微鏡を用いて界面構造を詳細に調べ、STEM観察から界面の酸素を含めたAu(111)-γFe2O3(111)界面の原子レベルの構造について明らかにした。成果を論文として発表した。 計算では、金-酸化スズ界面での雰囲気触媒活性に関する表面ストイキオメトリ・方位依存性や金のサイズ・形状効果との関連性を解明する為、TiO2(110)表面・界面を参考に、SnO2(110)-(1x1)表面に対して表面ストイキオメトリを考慮した表面構造から、表面上に金を積層することで積層界面モデルやナノロッド界面モデルを作成した。作成したモデルに対する第一原理計算の結果、表面オフストイキオメトリの条件において強い界面形成利得エネルギーを持つこと、界面での電荷再分布の傾向が変化すること、ナノロッドエッジ近傍と界面周縁部付近でのCO分子の吸着・反応エネルギーが異なること等が判明した。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
各種手法で作製した触媒試料の触媒活性の評価などが順調に進み、論文としての成果発信も順調に進んでいる。 電気伝導度の評価が当初計画とは異なる手法での評価を検討しているが、これはより高度な手法への展開であり、研究としては望ましい方向である。
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今後の研究の推進方策 |
電気伝導の測定では、粉末試料に対するマクロな測定とともに、新たに走査プローブ顕微鏡を用いた電気伝導測定によるミクロスケールの測定も試み、より空間分解能の高い評価法などを検討している。 電子顕微鏡による界面構造の観察では、STEMにより、酸素を含んだ界面構造の観察が可能となってきており、電子線ホログラフィーなどの予備実験も始ている。
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次年度使用額が生じた理由 |
人件費および物品費が当初の計画を下回った。特に研究の進捗状況に影響は無い。
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次年度使用額の使用計画 |
27年度に物品等を追加する予定である。
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