原子炉・加速器を用いた放射性エアロゾルの開発と生成メカニズム

2017 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 26286076
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 大槻 勤 京都大学, 複合原子力科学研究所, 教授 (50233193)
• 研究分担者: 関本 俊 京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (10420407) ; 沖 雄一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (40204094) ; 高宮 幸一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (70324712)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 福島原発事故 / 放射性物質 / エアロゾル / 環境汚染 / セシウムボール / 化学形態

研究実績の概要

今から7年前の2011年に発生した東京電力福島第一原子力発電所の事故により、原子炉内の核分裂生成物 (Fission Product, 以下FP) などの放射性物質が環境中に大量に放出された。中でも放射性エアロゾルとして大気中に放出され、輸送された物質は、降雨等により広範囲の環境汚染を引き起こした。このような環境中に移行した放射性エアロゾルの動態を解明するためには、放射性エアロゾルの物理的、化学的性状を調査する必要があるが、実際に放出された放射性エアロゾルは既に変性しているため、初期状態の成分を分析することはできない。そのため我々は、原子炉内で生成したと考えられる放射性エアロゾルのうち溶液エアロゾルに着目し、模擬的に放射性の溶液エアロゾルを生成し、分析を行う試みを行ってきた。本研究では放射性の溶液エアロゾルの性状のうち、溶液の種類と濃度に着目し、FPが溶液エアロゾルに付着し、放射性エアロゾルが生成するメカニズムの解明を試みた。
先行研究によって、FPが付着することによって放射性エアロゾルが生成する過程には、2つの過程が存在することが明らかになった。ひとつは幾何学な衝突による付着過程であり、もうひとつは静電相互作用による付着過程である。この静電相互作用による付着過程では、FPとエアロゾルとの間に吸脱着の平衡過程が存在することが示唆された。そこで本研究では、静電相互作用による放射性エアロゾルの生成過程は溶液エアロゾルに含まれる溶質の種類や濃度に依存すると考えその影響を定量的に検討することを目的として実験を行った。

現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

本年度までに放射性エアロゾルの生成過程を模擬するために、溶液を基質とする放射性エアロゾルを生成する装置を開発し、その生成メカニズムを実験的に解明する試みを行ってきた。その結果、微小な溶液滴である一次粒子の化学種および一次粒子に付着する放射性物質の化学種の違いによって、放射性エアロゾルの生成効率に差異が生じることが分かり、溶液を基質とする放射性エアロゾルの生成過程における化学的な効果が明らかになってきた。調製されたNaCl、NaBr、NaI、KCl、KBr、KI、RbCl、RbBr、RbIの9種類の水溶液を用い、溶質の違いによる化学的な影響としてアルカリとハロゲン化合物の付着率をパラメータとする平衡定数を比較すると一定の傾向が見られ、これはエアロゾル粒子中の陰イオンの分布の違いが影響していると考えられる。これらの事実をさらに検証することが求められている。
京都大学には研究用原子炉KURが設置されていて、実験はこの原子炉を用いてU238核分裂片やCs233(n,γ)反応によるCs-134などの放射性同位元素を製造し、放射性エアロゾル生成メカニズムを調べる実験に用いることを計画してきた。しかし、福島第一原発事故後に原子炉や核燃料等に新しい規制基準が導入され、平成29年11月まで研究用原子炉の停止を免れることができなかった。本年６月末より研究用原子炉も稼働予定であるので、多少遅れてはいるが、原子炉を用いた実験も可能となる予定である。また、福島の試料から放射性セシウムを含んだボールの発見により、どのような環境でこのような物質が生成されたのか調べるために実際のセシウムボールの探索を行っているが、これらも解明されるべき問題である。

今後の研究の推進方策

照射済みnatUO2のγ線スペクトルを測定した結果、252Cfを用いた実験では検出されなかった比較的長寿命の核種の存在を検出することができた。この照射済みnatUO2を用いたFP付着実験を行ったところ、溶液エアロゾルを捕集したフィルターにおいて103Ru (T1/2 = 39.3 day)、131I (T1/2 = 8.04 day)、137Cs (T1/2 = 30.1 year) が検出された。現段階では低い統計精度でのデータしか得られていないが、付着率を算出すると137Csで最も大きく18 ± 15 % という値が得られた。従って137Csは環境中に放射性エアロゾルの形態で放出されやすいのではないかと推測できる。またこの結果から原子炉の放射性環境に近い条件において、放射性エアロゾルの生成過程に核種による差異が存在することが示された。発表では照射済みnatUO2を1000 ℃に加熱して同様のFP付着実験をより高い統計精度で行った結果をもとに、核種間の差異についての更なる考察を報告する。
研究用原子炉KURが６月末より稼働することによりCs-133（n,γ）Cs-134を製造でき、実際にCs-134を含んだエアロゾルを生成可能となる。あるいは安定同位体を含んだエアロゾルを生成し乾燥させた試料を、放射化分析を用いた分析も可能となるので、これらのことを検討する。
高い放射能を、放射性セシウムを含んだセシウムボールの探索を行い、どのような環境でこのような物質が生成されたのかを調べる。また、その化学的性質や構造を理解するために、実際のセシウムボール生成のメカニズムを実験室系で調べる。

次年度使用額が生じた理由

（理由）
福島第一原発事故後に原子炉や核燃料等に新しい規制基準が導入され、その準備のためにKURも予想以上の停止期間が長引いた。新規制基準対応のために研究用原子炉KURの運転が止まっていたため、実験が不可能であった。よって、原子炉での照射のための物品費調達年度を後に回した。新規性基準対応が終わり本年７月より稼働予定であるので物品調達を行う。また、福島の原子力発電所周辺の環境試料を採取し、セシウムボール等の分析中であるが、サンプル数が多いため処理に苦慮しているが、最終的に解析を加速させる予定である。
（使用計画）
新規制基準対応のために研究用原子炉KURの運転が止まっていたため、実験が不可能であったが、本年６月末よりKURが再稼働する。放射化分析等を行えるように、新たにGe検出器の遮蔽架台等を整備し、原子炉照射試料の効率的測定を行い、実験を加速させる。また今後、福島環境のセシウムボール等の分析を質量分析等により、サンプル処理を加速させる予定である。他大学の研究者と連携を深め、これまでのまとめとして国際会議等に積極的に発表し、また論文として公表予定である。使用計画としては実験用消耗品、研究のための情報収集や学会発表旅費などに充当する予定である。

研究成果

• [雑誌論文] Use of different surface covering materials to enhance removal of radiocaesium in plants and upper soil from orchards in Fukushima prefecture (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Sato, H. Akai, Y. Saito, T. Takase, H. Kikunaga, N. Sekiya, T. Ohtsuki, K. Yamaguchi
  • 雑誌名: Journal of Environmental Radioactivity 巻: in press ページ: in press
  • DOI: https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2017.03.022
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Desorption of radioactive cesium by seawater from the suspended particles in river water (2017)
  • 著者名/発表者名: M. Onodera, A. Kirishima, S. Nagao, K. Takamiya, T. Ohtsuki, D. Akiyama, N. Sato
  • 雑誌名: Chemosphere 巻: 185 ページ: 806-815
  • DOI: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.07.078
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Simultaneous measurement of neutron-induced fission and capture cross sections for 241Am at neutron energies below fission threshold. (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Hirose, K. Nishio, H. Makii, I Nishinaka, S. Ota, T. Nagayama, N. Tamura, S. Goto, A. Andreyev, M. Vermeulen, S. Gilespie, C. Barton, A. Kimura, H. Harada, S. Meigo, S Chiba, T. Ohtsuki.
  • 雑誌名: Nuclear Instr. And Meth. A 巻: 856 ページ: 133-138
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.nima.2016.12.021.
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Role of Multichance Fission in the Description of Fission-Fragment Mass Distributions at High Energies (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Hirose, K. Nishio, S. Tanaka, R. Leguillon, H. Makii, I Nishinaka, R. Orlandi, K. Tsukada, J. Smallcombe, M.J. Vermeulen, S Chiba, Y. Aritomo, T. Ohtsuki, K. Nakano, S. Araki, Y. Watanabe, R. Tatsuzawa, N. Takaki, N. Tamura, S. Goto, I. Tse khanovi ch, A.N. Andreyev
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 119 ページ: 222501
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.119.222501
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Study of F ission Using Multi-Nuceon T ransfer Re actions. (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Nishio,_K. Hirose, V. Mark, H. Makii, R. Orlandi, K. Tsukada, M. Asai, A. Toyoshima, T. K. Sato, Y. Nagame, S. Chiba, Y. Aritomo, S. Tanaka, T. Ohtsuki, I. Tsekhanovich, C. M. Petrache, A. Andreyev
  • 雑誌名: EPJ Web of Conferences 巻: 163 ページ: 00041
  • DOI: 10.1051/epjconf/201716300041
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Simultaneous measurement of neutron-induced fission and capture cross sections for 241Am at neutron energies below fission threshold (2017)
  • 著者名/発表者名: K.Hirose, K.Nishio, H.Makiia, I. Nishinaka, S.Ota, T.Nagayama, N.Tamura, S.Goto, A.N.Andreyev, M.J.Vermeulen, S.Gillespie, C.Barton, A.Kimura, H.Harada, S.Meigo, S.Chiba, T.Ohtsuki
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A 巻: 856 ページ: 133-138
  • DOI: https://doi.org/10.1016/j.nima.2016.12.021
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Experimental fission study using multi-nucleon transfer reactions (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Nishio, K. Hirose, R. Leguillon, H. Makii, R. Orlandi, K. Tsukada, J. Smallcombe, S. Chiba, Y. Aritomo, S. Tanaka, T. Ohtsuki, I. Tsekhanovich, C. M. Petrache, A. Andreyev
  • 雑誌名: EPJ Web of Conferences 巻: 146 ページ: 04009
  • DOI: 10.1051/epjconf/20171460400
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 溶液エアロゾルへの核分裂生成物の付着挙動における溶質の影響 (2017)
  • 著者名/発表者名: 西澤佑介, 高宮幸一, 関本俊, 沖雄一, 大槻勤
  • 雑誌名: KEK proceedings 2017 巻: 6 ページ: 86-89
  • 査読あり
• [雑誌論文] 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 福島で採取した放射性セシウムを含む 粒子の組成分析 粒子の組成分析 粒子の組成分析 粒 (2017)
  • 著者名/発表者名: 西山雄大、高宮幸一、芝原雄司、関本俊、沖雄一、大槻勤
  • 雑誌名: KEK proceedings 2017 巻: 6 ページ: 82-85
  • 査読あり
• [雑誌論文] 福島第一原子力発電所近隣における事故５年後の土壌調査 (2017)
  • 著者名/発表者名: 二宮和彦、稲井優希、北和之、篠原厚、河津賢澄、蓑輪はるか、大槻勤、他
  • 雑誌名: KEK proceedings 2017 巻: 6 ページ: 31-34
• [学会発表] 溶液エアロゾルへの核分裂;成物の付着挙動における溶質の影響 (2018)
  • 著者名/発表者名: 西澤佑介, 高宮幸一, 関本俊, 沖雄一, 大槻勤
  • 学会等名: 第1 9 回 「環境放射能」研究会, Mar.13-15, 2018
• [学会発表] 福島土壌試料からの不溶性放射性微粒子の選別法の開発 (2018)
  • 著者名/発表者名: 沖雄一、高宮幸一、栗山靖敏、上杉智教、石禎浩、関本俊、大槻勤
  • 学会等名: 第1 9 回 「環境放射能」研究会, Mar.13-15, 2018
• [学会発表] 福島土壌試料からの不溶性放射性微粒子の選別法の開発 (2018)
  • 著者名/発表者名: 二上文也, 高宮幸一、関本俊、沖雄一、大槻勤
  • 学会等名: 第1 9 回 「環境放射能」研究会, Mar.13-15, 2018
• [学会発表] 福島第一原子力発電所近隣における土壌中放射性物質の調査2016 ～放射性セシウムの深度分布～ (2018)
  • 著者名/発表者名: 二宮和彦、北和之、篠原厚、河津賢澄、箕輪はるか、藤田将史、大槻勤、他
  • 学会等名: 第1 9 回 「環境放射能」研究会, Mar.13-15, 2018
• [学会発表] Effect of Solute on Attachment Behavior of Fission Products to Solution Aerosol (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Takamiya, Y. Nishizawa, S. Sekimoto, Y. Oki, T. Ohtsuki
  • 学会等名: The 6th Asia-Pacific Symposium on Radiochemistry, Sep. 17-22, 2017 Jeju, Korea
  • 国際学会