気体充填型反跳核分離装置を用いた最重元素の溶液化学

2016 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 26286082
• 研究機関: 国立研究開発法人理化学研究所
• 研究代表者: 羽場 宏光 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器研究センター, チームリーダー (60360624)
• 研究分担者: 小森 有希子 国立研究開発法人理化学研究所, 仁科加速器研究センター, 特別研究員 (50726370)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: 超重元素 / 106番元素シーボーギウム / 107番元素ボーリウム / 理研重イオン線形加速器 / 気体充填型反跳核分離装置 / 単一原子化学 / 相対論効果

研究実績の概要

昨年度に引き続き，Bhの化学実験に必須の長寿命同位体266Bhの製造最適条件ならびに壊変特性を調べた．理研重イオン線形加速器（RILAC）で加速した23Naイオンを248Cm標的に照射し，248Cm(23Na,5n)266Bh反応によって266Bhを合成した．GARISによって質量分離された266Bhをガスジェットチャンバー内でHe中に捕獲し，KClのエアロゾルに吸着させ，テフロン細管を通して核化学実験室に引き出した．ここに回転式連続α/SF壊変測定装置を設置し，Si半導体検出器を用いて放射線計測を行った結果，266Bhのα壊変鎖を新たに5事象観測することに成功した．さらに，励起関数を初めて測定することができ，断面積が最大（約50 pb）となるエネルギーが131 MeVであることが分かった．
連続溶液化装置およびフロー溶媒抽出器を初めてGARISガスジェット搬送装置に結合し，natGd(23Na,xn)反応により製造した174,176Reのオンライン溶媒抽出を行った．174,176ReをGARISガスジェット法で連続溶液化装置に搬送し，流速1 mL/minの0.5 M HNO3で溶液化した後， 0.01 M TOA/トルエン溶液とともにフロー溶媒抽出器に送液した．分相器で両相を分離後，γ線スペクトロメトリーを行い，Reの分配比を導出した．抽出カラムの長さを変化させて分配比を測定した結果，≧30 cmで抽出平衡に到達することが分かった．その後，40 cmのカラムを用いてTOAの濃度を0.005～0.1 Mの範囲で変化させ，分配比の変化を調べた．TOA濃度≧0.05 Mでは，抽出平衡に到達しなかったが，100 cmのカラムを用いることによって，0.3～20の広範囲で分配比を取得することができた．さらに，natGd(23Na,xn)反応により製造した170Reを用い，ガスジェット搬送，溶液化，溶媒抽出ならびに相分離に要する時間を調べた結果，それぞれ約3，10，6，4秒であることが分かった．

現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

本研究は，理研RIビームファクトリーの重イオン線形加速器を利用して行う必要がある．アジア初・日本発の新元素ニホニウム発見の成果により，2016年度，理研重イオン線形加速器増強のための補正予算が配分され，この緊急工事のため本研究に配分されていた加速器実験が平成29年度以降に延期されることになった．また，溶媒抽出装置の分離速度を調べたところ，計算上より遅いことが判明したため，短寿命の265Sgや266Bhの実験に向けて装置を改良する必要が生じている．

今後の研究の推進方策

平成29年度は， Sgの化学研究に利用できる長寿命同位体265Sgを効率良く製造するため，248Cm(22Ne,5n)265Sg反応の励起関数を取得する．GARISガスジェットチャンバーと連続溶液化装置を改良し，ガスジェット搬送ならびに溶液化に要する時間を大幅に短縮化する．液体シンチレーション測定試料調製部及び光電子増倍管と検出セルから成る検出部を開発し，これをフロー溶媒抽出器と結合する．本研究では，HF/HCl混酸系からのAliquat 336を用いた溶媒抽出により，Sgの加水分解とフッ化物錯形成を調べる計画である．Bhについては，硝酸溶液からの過ボーリウム酸イオンの抽出を行う予定である．そこで，理研AVFサイクロトロンを用い，SgとBhの同族元素であるMo，W，Tc，Reの短寿命RIを製造し，これらの元素の化学種や錯形成定数などの基礎データを取得する．理研重イオン線形加速器の増強工事が終わり次第，SgおよびBhの化学実験に着手する．

次年度使用額が生じた理由

本研究は，大型加速器施設理研RIビームファクトリーを利用したものである．アジア初・日本発の新元素ニホニウム発見の成果により，2016年度，理研重イオン線形加速器増強のための補正予算が配分された．この緊急工事のため，本研究のための加速器実験が平成29年度以降に延期されることになった．

次年度使用額の使用計画

2017年度，理研AVFサイクロトロンを用いてSgとBhの同族元素（Mo，W，Tc，Re）のRIを製造し，ガスジェット結合型迅速溶媒抽出装置の開発ならびにSgとBhの化学実験に向けた基礎化学データの取得を行う．この開発に必要な化学試薬や検出器などの消耗品を購入する．また，超重元素化学の国際会議に参加し，本研究の成果を世界に発信する．

研究成果

• [国際共同研究] 中国科学院近代物理研究所(中国)
  • 国名: 中国
  • 外国機関名: 中国科学院近代物理研究所
• [国際共同研究] オスロ大学(ノルウェー)
  • 国名: ノルウェー
  • 外国機関名: オスロ大学
• [国際共同研究] ATOMKI(ハンガリー)
  • 国名: ハンガリー
  • 外国機関名: ATOMKI
• [雑誌論文] Crosschecking of alpha particle monitor reactions up to 50 MeV (2017)
  • 著者名/発表者名: S. Takacs, F. Ditroi, Z. Szucs, H. Haba, Y. Komori, M. Aikawa, and M. Saito
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms 巻: 397 ページ: 33～38
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.nimb.2017.02.033
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] 超重元素化学の新展開－GARISガスジェット法によるシーボーギウムのカルボニル錯体の合成－ (2017)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 雑誌名: 化学と教育 巻: 65 ページ: 116-119
• [雑誌論文] First online multireflection time-of-flight mass measurements of isobar chains produced by fusion-evaporation reactions: Toward identification of superheavy elements via mass spectroscopy (2017)
  • 著者名/発表者名: P. Schury, M. Wada, Y. Ito, D. Kaji, F. Arai, M. MacCormick, I. Murray, H. Haba, S. Jeong, S. Kimura, H. Koura, H. Miyatake, K. Morimoto, K. Morita, A. Ozawa, M. Rosenbusch, M. Reponen, P.-A. Soederstroem, A. Takamine, T. Tanaka, and H. Wollnik
  • 雑誌名: Phys. Rev. C 巻: 95 ページ: 011305(R)
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevC.95.011305
  • 査読あり
• [雑誌論文] Study of the reaction 48Ca + 248Cm → 296Lv* at RIKEN-GARIS (2017)
  • 著者名/発表者名: D. Kaji, K. Morita, K. Morimoto, H. Haba, M. Asai, K. Fujita, Z. Gan, H. Geissel, H. Hasebe, S. Hofmann, M. Huang, Y. Komori, L. Ma, J. Maurer, M. Murakami, M. Takeyama, F. Tokanai, T. Tanaka, Y. Wakabayashi, T. Yamaguchi, S. Yamaki, and A. Yoshida
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 86 ページ: 034201
  • DOI: https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.034201
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Coprecipitation experiment with Sm hydroxide using a multitracer produced by nuclear spallation reaction: A tool for chemical studies with superheavy elements Applied Radiation and Isotopes (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kasamatsu, T. Yokokita, K. Toyomura, Y. Shigekawa, H. Haba, J. Kanaya, M. Huang, Y. Ezaki, T. Yoshimura, K. Morita, and A. Shinohara
  • 雑誌名: Appl. Radiat. Isot. 巻: 118 ページ: 105-116
  • DOI: 10.1016/j.apradiso.2016.09.003
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of the chemical reaction equilibria of element 104, rutherfordium: Solid-liquid extraction of Rf, Zr, Hf and Th with Aliquat 336 resin from HCl (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Yokokita, Y. Kasamatsu, A. Kino, H. Haba, Y. Shigekawa, Y. Yasuda, K. Nakamura, K. Toyomura, Y. Komori, M. Murakami, T. Yoshimura, N. Takahashi, K. Morita, and A. Shinohara
  • 雑誌名: Dalton Trans. 巻: 45 ページ: 18827-18831
  • DOI: 10.1039/C6DT03497G
  • 査読あり
• [学会発表] 208Pb(51V,xn)259-xDb反応における融合障壁分布の測定 (2017)
  • 著者名/発表者名: 庭瀬暁隆, 森田浩介, 藤田訓裕, 山野裕貴, 渡辺健友, 光岡駿, 平野剛, 加治大哉, 森本幸司, 羽場宏光, B.J.P. Gall, Z. Asfari
  • 学会等名: 日本物理学会 第72回年次大会（2017年）
  • 発表場所: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府・豊中市）
  • 年月日: 2017-03-20
• [学会発表] 50Ti,51V+248Cm反応における融合障壁分布の測定 (2017)
  • 著者名/発表者名: 山野裕貴, 森田浩介, 藤田訓裕, 渡辺健友, 庭瀬暁隆, 平野剛, 光岡駿, 加治大哉, 森本幸司, 羽場宏光
  • 学会等名: 日本物理学会 第72回年次大会（2017年）
  • 発表場所: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府・豊中市）
  • 年月日: 2017-03-20
• [学会発表] 新元素 ニホニウムの発見―理研・森田グループからの詳細報告― (2017)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 学会等名: 日本化学会第97春季年会
  • 発表場所: 慶應大学日吉キャンパス（神奈川県・横浜市）
  • 年月日: 2017-03-19
  • 招待講演
• [学会発表] 超重元素化学の現状と展望 (2017)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 学会等名: 日本物理学会 第72回年次大会（2017年）
  • 発表場所: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府・豊中市）
  • 年月日: 2017-03-17
  • 招待講演
• [学会発表] GARISが拓く超重元素化学 (2017)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 学会等名: 「第9 回停止・低速RI ビームを用いた核分光研究会」&「2017 超重元素の科学研究会」合同研究会
  • 発表場所: 日本原子力研究開発機構原子力科学研究所（茨城県・東海村）
  • 年月日: 2017-03-06
• [学会発表] GARISを用いたSgとBhの溶液化学研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小森有希子
  • 学会等名: 「第9 回停止・低速RI ビームを用いた核分光研究会」&「2017 超重元素の科学研究会」合同研究会
  • 発表場所: 日本原子力研究開発機構原子力科学研究所（茨城県・東海村）
  • 年月日: 2017-03-06
• [学会発表] Frの錯形成反応 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小森有希子
  • 学会等名: 「第9 回停止・低速RI ビームを用いた核分光研究会」&「2017 超重元素の科学研究会」合同研究会
  • 発表場所: 日本原子力研究開発機構原子力科学研究所（茨城県・東海村）
  • 年月日: 2017-03-05
• [学会発表] いかにして人工元素は合成されたか (2016)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 学会等名: 2016年度（第62回）仁科記念講演会
  • 発表場所: 東京大学本郷キャンパス（東京都・文京区）
  • 年月日: 2016-12-05
  • 招待講演
• [学会発表] 理研GARISを用いたSgカルボニル錯体の揮発性研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 学会等名: 2016「超重元素の科学」研究会
  • 発表場所: 新潟大学駅南キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-13
• [学会発表] GARISを用いたSgとBhの溶液化学研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小森有希子
  • 学会等名: 2016「超重元素の科学」研究会
  • 発表場所: 新潟大学駅南キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-13
• [学会発表] 超重元素合成に関する理研の将来計画 (2016)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光
  • 学会等名: 2016「超重元素の科学」研究会
  • 発表場所: 新潟大学駅南キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-13
• [学会発表] GARISを用いた超重元素研究の最前線－新元素認定までの道のり、周期表の拡張を目指した挑戦－ (2016)
  • 著者名/発表者名: 森田浩介，森本幸司，加治大哉，羽場宏光
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-11
  • 招待講演
• [学会発表] GARIS-IIを用いたホットフュージョン反応48Ca+238U→286Cn*に関する研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 加治大哉，森本幸司，羽場宏光，若林泰生，武山美麗，山木さやか，小森有希子，矢納慎也，後藤真一
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] 107番元素ボーリウムの溶液化学研究に向けたGARISガスジェット装置によるRe同位体の製造とフロー溶媒抽出器を用いたReのオンライン抽出 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小森有希子，羽場宏光，大江一弘，豊嶋厚史，水飼秋菜，佐藤大輔，本山李沙，矢納慎也，渡邉慶子，佐藤 望，山下さやか，田中泰貴，加治大哉，森本幸司，坂口 綾，稲垣純平，菊永英寿，重河優大，笠松良崇，Jon Petter Omtvedt
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] フローインジェクション分析法を利用した4族元素Zr、Hfのキレート抽出 (2016)
  • 著者名/発表者名: 山田亮平，大江一弘，後藤真一，工藤久昭，羽場宏光，小森有希子
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] Rfの同族元素Zr、Hfの4-イソプロピルトロポロンを用いた溶媒抽出挙動 (2016)
  • 著者名/発表者名: 大江一弘，山田亮平，後藤真一，工藤久昭，羽場宏光，小森有希子
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] 5族元素Nb, Taのフッ化水素酸からのAliquat 336樹脂への抽出：分配係数の抽出剤濃度依存性の検討 (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐藤大輔，村上昌史，大江一弘，本山李沙，羽場宏光，小森有希子，豊嶋厚史，水飼秋菜，菊永英寿，後藤真一，工藤久昭
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] 5族元素Nb, Taの塩酸溶液からのトリイソオクチルアミンによる溶媒抽出－Taトレーサー調製法の影響－ (2016)
  • 著者名/発表者名: 本山李沙，大江一弘，村上昌史，羽場宏光，後藤真一，工藤久昭
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] フロー抽出装置を用いたフッ化水素酸－Aliquat336系におけるタングステンの溶媒抽出 (2016)
  • 著者名/発表者名: 水飼秋菜，豊嶋厚史，小森有希子，羽場宏光，浅井雅人，塚田和明，佐藤哲也，永目諭一郎
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県・新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10
• [学会発表] Experimentally assessing the metal-carbon bond stability in Sg(CO)6 (2016)
  • 著者名/発表者名: R. Eichler, M. Asai, H. Brand, N. M. Chiera, A. Di Nitto, R. Dressler, Ch. E. Duellmann, J. Even, R. Eichler, F. Fangli, M. Goetz, H. Haba et al.
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: Helsinki, Finland
  • 年月日: 2016-08-29
  • 国際学会
• [学会発表] Production and decay studies of 261Rf, 262Db, 265Sg, and 266Bh for superheavy element chemistry (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Haba, F. Fan, D. Kaji, Y. Kasamatsu, H. Kikunaga, Y. Komori, N. Kondo, H. Kudo, K. Morimoto, K. Morita, M. Murakami, K. Nishio, K. Ooe, Z. Qin, N. Sato, A. Shinohara, M. Takeyama, T. Tanaka, A. Toyoshima, K. Tsukada, Y. Wakabayashi, Y. Wang, S. Yamaki, S. Yano, Y. Yasuda, T. Yokokita, and A. Yoneda
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: Helsinki, Finland
  • 年月日: 2016-08-29
  • 国際学会
• [学会発表] Development of a rapid solvent extraction apparatus for aqueous chemistry of the heaviest elements (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Komori, H. Haba, K. Ooe, A. Toyoshima, A. Mitsukai, M. Murakami, D. Sato, R. Motoyama, S. Yano, K. Watanabe, A. Sakaguchi, J. Inagaki, H. Kikunaga, S. Wulff, and J.P. Omtvedt
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: Helsinki, Finland
  • 年月日: 2016-08-29
  • 国際学会
• [学会発表] Single-atom flerovium chemistry at TASCA (2016)
  • 著者名/発表者名: L. Lens, A. Yakushev, Ch. E. Duellmann, M. Asai, M. Block, H. M. David, J. Despotopulos, A. Di Nitto, K. Eberhardt, M. Goetz, S. Goetz, H. Haba et al.
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: Helsinki, Finland
  • 年月日: 2016-08-29
  • 国際学会
• [学会発表] Extraction behavior of rutherfordium as a cationic fluoride complex with a TTA chelate extractant from HF/HNO3 acidic solutions (2016)
  • 著者名/発表者名: A. Yokoyama, Y. Kitayama, Y. Fukuda, H. Kikunaga, M. Murakami, Y. Komori, S. Yano, H. Haba, K. Tsukada, and A. Toyoshima
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: Helsinki, Finland
  • 年月日: 2016-08-29
  • 国際学会
• [学会発表] Measurement of production cross sections of Tc isotopes in deuteron-induced reactions on natMo up to 24 MeV (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Komori, M. Murakami, H. Haba
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: Helsinki, Finland
  • 年月日: 2016-08-29
  • 国際学会
• [学会発表] Superheavy Element Chemistry Behind GARIS at RIKEN (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Haba
  • 学会等名: Nobel Symposia, NS160: Chemistry and Physics of Heavy and Superheavy Elements
  • 発表場所: Scania, Sweden
  • 年月日: 2016-06-02
  • 国際学会 / 招待講演
• [図書] 理科年表 国立天文台編 平成29年 第90冊 (2016)
  • 著者名/発表者名: 羽場宏光（分担執筆）
  • 総ページ数: 1104（582-582）
  • 出版者: 丸善出版