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2015 年度 実績報告書

量子ビームを駆使した固体内イオン拡散挙動の解明と電気化学素子への応用

研究課題

研究課題/領域番号 26286084
研究機関株式会社豊田中央研究所

研究代表者

杉山 純  株式会社豊田中央研究所, 分析部 量子ビーム解析研究室, 主監 (40374087)

研究分担者 幸田 章宏  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 講師 (10415044)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワード量子ビーム / イオン拡散 / 磁性 / 競合系 / 酸化物 / 低次元 / 電池
研究実績の概要

量子ビームである表面ミュオンビームを用いて、引き続き各種の電池材料中のイオン拡散を調べた。また低温磁性との相関も調査した。特に、Li電池用の負極材料である、Li4Ti5O12とLiTi2O4スピネル中のLi拡散挙動をミュオンと8Liによるβ-NMR法により調べた。両者の結果は極めて良く対応しており、Liの自己拡散を捉えていることが明らかとなった(論文1,国際会議招待講演1、一般講演2)。
電気化学合成したNaxCoO2については、x=0.5-0.75の範囲の試料の測定を行ない、従来の固相反応で合成した試料とはかなり異なる結果を得た(一般講演1)。
従来の酸化物に捕われず、セレン化物とリン化物についても、主に低温磁性から調べ始めた(論文2,一般講演2)。特にCrSe2は、Li電池正極材料LiCoO2からLiが全欠損した構造で、Crの作る2次元3角格子上の磁気基底状態の解明が望まれていた。ミュオン測定と解析の結果、格子非整合なスピン密度波の形成が示唆された。この点については、さらに考察を重ねてまとめる予定である。同様にリン化物、Sr1-xCaxCo2P2に於も圧力下でのミュオン測定により、Co2P2の面間隔と磁性の相関を調べ始めた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

順調にビームタイムを獲得し、予定した材料および新たな材料系の実験を行なっているから。

今後の研究の推進方策

Li電池の固体電解質材料、Li電池の正負極材量、Na電池の電極材料、全固体薄膜電池等を対象にして、広くイオン拡散と構造・磁性の相関を調べ、固体内イオン拡散の決定要因を明らかにする。
LiTi2O4とLi4Ti5O12の結果については、論文としてまとめる。
電気化学合成したNaxCoO2については、さらに広いx範囲での測定を行い、全領域での磁気状態図を決定する。また高温でのNa拡散測定により、磁性とNa拡散の相関を調べる。
Sr2-xCaxCo2P2については、圧力依存性測定を完了させ、結果をまとめる。
CrSe2系については、LiやNaをインターカレートさせた材料を合成し、低温磁性と高温イオン拡散を調べる。

次年度使用額が生じた理由

2016年2月に予定されていた英国RALでの実験が、施設側の都合で2016年4月以降に延期になったため。

次年度使用額の使用計画

2016年4月以降の実験旅費として、使用する。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (6件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 6件、 査読あり 7件、 謝辞記載あり 7件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 8件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] カナダ国立素粒子核物理研究所(TRIUMF)(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      カナダ国立素粒子核物理研究所(TRIUMF)
  • [国際共同研究] ポール・シェラー研究所(PSI)/スイス連邦工科大学チューリッヒ校(ETH)(スイス)

    • 国名
      スイス
    • 外国機関名
      ポール・シェラー研究所(PSI)/スイス連邦工科大学チューリッヒ校(ETH)
  • [国際共同研究] ラザフォード・アップルトン研究所(RAL)(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      ラザフォード・アップルトン研究所(RAL)
  • [国際共同研究] スウェーデン王立工科大学(KTH)(スウェーデン)

    • 国名
      スウェーデン
    • 外国機関名
      スウェーデン王立工科大学(KTH)
  • [国際共同研究] バベ・ボヤイ大学(ルーマニア)

    • 国名
      ルーマニア
    • 外国機関名
      バベ・ボヤイ大学
  • [国際共同研究]

    • 他の国数
      1
  • [雑誌論文] Variation of magnetic ground state of Sr1-xCaxCo2P2 determined with μ+SR2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, M. Harada, Y. Higuchi, K. Miwa, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, M. Imai, C. Michioka, K. Yoshimura, and M. Mansson
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 91 ページ: 144423-1-5

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.91.144423

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Li-ion Diffusion in Li4Ti5O12 and LiTi2O4 battery materials detected by muon spin spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, K. Mukai, K. Miwa, S. Shiraki, T. Hitosugi, A. Suter, T. Prokscha, Z. Salman, J. S. Lord, and M. Mansson
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 92 ページ: 014417-1-9

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.92.014417

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Magnetic anomalies and itinerant character of electrochemically Li-inserted Li[Li1/3Ti5/3]O42015

    • 著者名/発表者名
      K. Mukai and J. Sugiyama
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 17 ページ: 22652-22658

    • DOI

      10.1039/C5CP02999F

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Magnetic ground state of novel zigzag chain compounds, NaCr2O4 and Ca1-xNaxCr2O4, determined with muons and neutrons2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, M. Harada, Y. Higuchi, H. Sakurai, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, L. Keller, V. Pomjakushin, and M. Mansson
    • 雑誌名

      Physics Procedia

      巻: 75 ページ: 868-875

    • DOI

      10.1016/j.phpro.2015.12.112

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Static magnetic order in A-site ordered perovskite, LaCu3Cr4O12, probed with muon spin spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, H. Sakurai, M. Isobe, and H. Takagi
    • 雑誌名

      Physics Procedia

      巻: 75 ページ: 435-443

    • DOI

      10.1016/j.phpro.2015.12.053

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Magnetic phases in Sr1-xCaxCo2P2 studied by μ+SR2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, H. Harada, I. Umegaki, Y. Higuchi, K. Miwa, M. Imai, C. Michioka, K. Yoshimura, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, D. Andreica, C. Baines, and M. Mansson
    • 雑誌名

      Physics Procedia

      巻: 75 ページ: 426-434

    • DOI

      10.1016/j.phpro.2015.12.052

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Dynamics across the structural transitions at elevated temperatures in Na0.7CoO22015

    • 著者名/発表者名
      F. Juranyi, M. Mansson, J. L. Gavilano, M. Mena, E. Pomjakushina, M. Medarde, J. Sugiyama, K. Kamazawa, B. Batlogg, H. R. Ott and T. Seydel
    • 雑誌名

      EPJ Web of Conferences 83, 02008 (2015)

      巻: 83 ページ: 02008-1-5

    • DOI

      10.1051/epjconf/20158302008

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 電気化学合成したNaxCoO2の磁気状態図2016

    • 著者名/発表者名
      杉山 純, 野崎 洋, M. Mansson, Y. Sassa, D. Andreica, C. Delmas
    • 学会等名
      日本物理学会第71回年次大会
    • 発表場所
      東北学院大学, 仙台, 宮城県
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [学会発表] 低速ミュオンと8Li-NMRで視るLi4Ti5O12薄膜中のLi拡散2016

    • 著者名/発表者名
      杉山 純,野崎 洋, 梅垣いづみ, 向 和彦, 三輪和利, 白木 将, 一杉太郎, A. Suter, T. Prokscha, Z. Salman, J. S. Lord, M. Mansson, G. D. Morris, A. W. MacFalane, R. Kiefl
    • 学会等名
      量子ビームサイエンスフェスタ
    • 発表場所
      つくば国際会議場, つくば, 茨城県
    • 年月日
      2016-03-15 – 2016-03-16
  • [学会発表] Li-diffusion in Li4Ti5O12 and LiTi2O4 films detected with LEM-μ+SR and 8Li b-NMR2016

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, K. Mukai, K. Miwa, M. Shiraki, T. Hitosugi, A. Suter, T. Prokscha, Z. Salman, J. S. Lord, M. Mansson, G. D. Morris, A. W. MacFarlane, and R. F. Kiefl
    • 学会等名
      International USMM & CMSI Workshop; Frontiers of Materials and Correlated Electron Science - from Bulk to Thin Films and Interfaces
    • 発表場所
      東大本郷、東京都
    • 年月日
      2016-01-05 – 2016-01-09
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Li1+x[Li1/3Ti5/3]O4の帯磁率とその反応機構2015

    • 著者名/発表者名
      向 和彦, 杉山 純
    • 学会等名
      第41回固体イオニクス討論会
    • 発表場所
      北海道大学, 札幌, 北海道
    • 年月日
      2015-11-25 – 2015-11-27
  • [学会発表] Li4Ti5O12とLiTi2O4スピネルのμSRと8Li-NMR2015

    • 著者名/発表者名
      杉山 純, 野崎 洋, 梅垣いづみ, 向 和彦, 三輪和利, 白木 将, 一杉太郎, A. Suter, T. Prokscha, Z. Salman, J. S. Lord, M. Mansson, G. D. Morris, A. W. MacFalane, R. Kiefl,
    • 学会等名
      日本物理学会, 2015年秋季大会
    • 発表場所
      関西大学, 吹田市, 大阪
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Aサイト秩序化ペロブスカイト, LaCu3Cr4O12のμSR2015

    • 著者名/発表者名
      杉山 純, 野崎 洋, 梅垣いづみ, 桜井裕也, 礒部正彦, 高木英典, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer
    • 学会等名
      日本物理学会, 2015年秋季大会
    • 発表場所
      関西大学, 吹田市, 大阪
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] ミュオンと中性子によるNaCr2O4の磁気構造解析(その2)2015

    • 著者名/発表者名
      野崎 洋, 桜井裕也, 三輪和利, O. Ofer, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, K. H. Cow, V. Pomjakushin, L. Keller, K. Prsa, M. Mansson, 杉山 純
    • 学会等名
      日本物理学会, 2015年秋季大会
    • 発表場所
      関西大学, 吹田市, 大阪
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Magnetic ground state of a two-dimensional triangular compound, CrSe2, studied with muon spin spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, K. Miwa, S. Kobayashi, C. Michioka, H. Ueda, Y. Yoshimura, and J. H. Brewer
    • 学会等名
      20th International Conference on Magnetism (ICM2015)
    • 発表場所
      バルセロナ, スペイン
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Hidden magnetic order in P2-Na0.5VO2 found by muon spin spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, I. Umegaki, D. Andreica, C. Baines, A. Amato, M. Guignard, C. Delmas, and M. Mansson
    • 学会等名
      20th International Conference on Magnetism (ICM2015)
    • 発表場所
      バルセロナ, スペイン
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Variation of magnetic phases in Sr1-xCaxCo2P2 clarified with muon spin spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, M. Harada, K. Miwa, M. Imai, C. Michioka, Y. Yoshimura, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, D. Andreica, C. Baines, and M. Mansson
    • 学会等名
      20th International Conference on Magnetism (ICM2015)
    • 発表場所
      バルセロナ, スペイン
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Static magnetic order in A-site ordered perovskite, LaCu3Cr4O12, probed with muon spin spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, I. Umegaki, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, H. Sakurai, M. Isobe, and H. Takagi
    • 学会等名
      20th International Conference on Magnetism (ICM2015)
    • 発表場所
      バルセロナ, スペイン
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Magnetic ground state of novel zigzag chain compounds, NaCr2O4 and Ca1-xNaxCr2O4, determined with muons and neutrons2015

    • 著者名/発表者名
      J. Sugiyama, H. Nozaki, M. Harada, Y. Higuchi, H. Sakurai, E. J. Ansaldo, J. H. Brewer, L. Keller, V. Pomjakushin, and M. Mansson
    • 学会等名
      20th International Conference on Magnetism (ICM2015)
    • 発表場所
      バルセロナ, スペイン
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Experimental visualization of the Na diffusion paths in Na0.7CoO2, a prospective cathode material for Na-ion batteries2015

    • 著者名/発表者名
      M. Medarde, M. Mena, J. L. Gavilano, E. Pomjakushina, J. Sugiyama, K. Kamazawa, V. Yu. Pomjakushin, D. Sheptyakov, B. Batlogg, H. R. Ott, M. Mansson, and F. Juranyi
    • 学会等名
      18th International Symposium on Intercalation Compounds (ISIC)
    • 発表場所
      ストラスブール, フランス
    • 年月日
      2015-05-31 – 2015-06-04
    • 国際学会
  • [学会発表] Dynamics across the structural transitions at elevated temperatures in layered Na0.7CoO22015

    • 著者名/発表者名
      F. Juranyi, M. Mansson, J. L. Gavilano, M. Mena, E. Pomjakushina, M. Medarde, J. Sugiyama, K. Kamazawa, B. Batlogg, H. R. Ott, and T. Seydel
    • 学会等名
      18th International Symposium on Intercalation Compounds (ISIC)
    • 発表場所
      ストラスブール, フランス
    • 年月日
      2015-05-31 – 2015-06-04
    • 国際学会

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公開日: 2017-01-06  

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