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2016 年度 実績報告書

大サイズクラスターを用いた水の余剰電子捕捉機構の赤外分光研究

研究課題

研究課題/領域番号 26288002
研究機関東北大学

研究代表者

藤井 朱鳥  東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (50218963)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードクラスター / 水 / アニオン
研究実績の概要

昨年に引き続き、水クラスターアニオン(H2O)n-生成に取り組んだ。電子ビーム及び放電を各種キャリアガスによる水蒸気の超音速ジェットに適用し、アニオンクラスター生成を試みたが、いずれの場合も生成電子によると考えられる巨大なバックグランドが生じ、水クラスターアニオンの生成が確認できなかった。また、使用する質量分析器がイオンソースの超音速ジェットバルブと直線配置となっているために、イオン検出器として中性ビームが通過するダイノード変換型を使用せざるを得ず、カチオンに比べてアニオンの検出効率が低いことが問題の要因であると推定した。これは、アニオン生成効率が本来的に低い水だけでなく、アニオン生成のテストとしてしばしば用いられるヨウ化メチルからのヨウ素原子アニオン(I-)生成を試みたがやはり成功しなかったことにも示唆される。イオンソースの配向や検出器タイプの変更はいずれも真空槽の大きな改造を伴い、本年度の予算では難しいため、年度内の実行は出来なかった。
一方、水クラスターの新たな比較対照系として硫化水素H2Sのプロトン付加及びラジカルクラスターカチオンの赤外分光計測を行った。硫化水素は水と同じ水素結合配位数持つが、そのクラスター構造は大きく異なることが赤外分光でと理論計算で明らかとなった。すなわち、プロトン付加クラスターでは、水素結合による第1溶媒和殻形成後、第2溶媒和殻が水素結合ではなく、電荷ー双極子相互作用に基づいて進行することが分かった。また、水中のプロトン移動に関するグロッタス機構で重要な役割を果たすズンデル型プロトン付加サイトが硫化水素では形成されないことを明らかにした。また、ラジカルカチオンでは、長く理論的に予言されていた半結合構造が硫化水素のダイマーカチオンコアで形成することを実験で立証した。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

28年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

28年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 謝辞記載あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 9件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] 中央研究院原子輿分子研究所(台湾)

    • 国名
      その他の国・地域
    • 外国機関名
      中央研究院原子輿分子研究所
  • [雑誌論文] Structures of protonated hydrogen sulfide clusters, H+(H2S)n, highlighting the nature of sulfur-centered intermolecular interactions2017

    • 著者名/発表者名
      Dandan wang, Asuka Fujii
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 19 ページ: 2036-2043

    • DOI

      10.1039/c6cp07342e

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spectroscopic observation of two-center three-electron bonded (hemi-bonded) structures of (H2S)n+ clusters in the gas phase2017

    • 著者名/発表者名
      .Dandan wang, Asuka Fujii
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 8 ページ: 2667-2670

    • DOI

      10.1039/c6sc05361k

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Observation of evidence for the pi*-sigma*hyperconjyugation in the S1 state of o-, m-, and p-fluorotolunes by double resonance infrared spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Takashi Chiba, Katsuhiko Okuyama, Asuka Fujii
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 120 ページ: 5573-5580

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b05171

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Infrared spectroscopic investigation of the acidic CH bonds in cationic n-alkanes: Pentane, hexane, and heptane2016

    • 著者名/発表者名
      Min Xie, Yoshiyuki Matsuda, Asuka Fujii
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 120 ページ: 6351-6356

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b05567

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An ab initio anharmonic approach to study vibrational spectra of small ammonia clusters2016

    • 著者名/発表者名
      .Kun-Lin Ho, Lo-Yun Lee, Marusu Katada, Asuka Fujii, Jer-Lai Kuo
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 18 ページ: 30498-30506

    • DOI

      10.1039/c6cp05537k

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Stepwise internal energy change of protonated methanol clusters by using the inert gas tagging2016

    • 著者名/発表者名
      Takuto Shimamori, Jer-Lai Kuo, Asuka Fujii
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 120 ページ: 9203-9208

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b10140

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 大きな水素結合クラスターの赤外分光2016

    • 著者名/発表者名
      藤井朱鳥
    • 学会等名
      第39回溶液化学シンポジウム
    • 発表場所
      産業技術総合研究所
    • 年月日
      2016-11-10
    • 招待講演
  • [学会発表] Infrared spectroscopic study for proton transfer reaction in hydrated clusters of pentane cation2016

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Endo, Yoshiyuki Matsuda, Asuka Fujii
    • 学会等名
      Stereodynamics 2016
    • 発表場所
      Institute of Atomic and Molecular Sciences
    • 年月日
      2016-11-07
    • 国際学会
  • [学会発表] Infrared spectroscopy of protonated hydrogen sulfide clusters. ~ What is difference between H2S and H2O? ~2016

    • 著者名/発表者名
      Asuka Fujii
    • 学会等名
      WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
    • 発表場所
      Tokyo Institute of Technology
    • 年月日
      2016-09-26
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] アミド分子3量体の異性体構造形成における分散力効果2016

    • 著者名/発表者名
      前山 俊彦, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-15
  • [学会発表] プロトン付加メタノール-水クラスターにおける水素結合ネットワーク構造発展過程の解明2016

    • 著者名/発表者名
      堅田 真守, Hsu Po-Jen, 藤井 朱鳥, Kuo Jer-Lai
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-15
  • [学会発表] ペンタン-水クラスターの赤外分光:ペンタン正イオンにおけるプロトン供与性の増大2016

    • 著者名/発表者名
      遠藤 寛也, 松田 欣之, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-15
  • [学会発表] ペンタン二量体正イオンの赤外分光研究2016

    • 著者名/発表者名
      松田 欣之, 遠藤 寛也, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-15
  • [学会発表] プロトン付加メタノールクラスターにおける異性体分布の内部エネルギー依存性2016

    • 著者名/発表者名
      島森 拓土, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-14
  • [学会発表] プロトン付加アルコールクラスターの構造決定における水素結合とアルキル基間相互作用の競合2016

    • 著者名/発表者名
      菅原 夏子, Jer-Lai Kuo, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-14
  • [学会発表] ジオールのイオン化誘起分子内プロトン移動反応に関する赤外分光研究2016

    • 著者名/発表者名
      松浦 歩, 松田 欣之, 神山 貴大, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-14
  • [学会発表] Infrared spectroscopy of protonated and ionic hydrogen sulfide clusters H+(H2S)n and (H2S)n+ (n<7)2016

    • 著者名/発表者名
      Wang Dandan, Fujii Asuka
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-13
  • [学会発表] ヨウ化メチルのC-I結合伸長に伴うメチル基の立体構造変化の赤外分光による観測2016

    • 著者名/発表者名
      千葉 崇, 藤井 朱鳥
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-13
  • [学会発表] Infrared spectroscopic investigation for proton transfer in pentane-water cluster cation2016

    • 著者名/発表者名
      遠藤寛也, 松田欣之, 藤井朱鳥
    • 学会等名
      平成28年度化学系学協会東北大会
    • 発表場所
      いわき明星大学
    • 年月日
      2016-09-11
  • [学会発表] Stepwise internal energy control for protonated methanol clusters by using the inert gas tagging2016

    • 著者名/発表者名
      Asuka Fujii
    • 学会等名
      Recent progress in molecular spectroscopy and dynamics
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      2016-07-08
    • 国際学会
  • [学会発表] An infrared spectroscopic study on the formation of the hydrogen bond inclusion structures in the protonated methanol water clusters2016

    • 著者名/発表者名
      Marusu Katada, Po-Jen Hsu, Asuka Fujii, Jer-lai Kuo,
    • 学会等名
      71st International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      University of Illinois at Urbana-Champaign
    • 年月日
      2016-06-23
    • 国際学会
  • [学会発表] Stepwise internal energy control for protonated methanol clusters by using the inert gas tagging2016

    • 著者名/発表者名
      Takuto Shimamori, Asuka Fujii, Jer-lai Kuo,
    • 学会等名
      71st International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      University of Illinois at Urbana-Champaign
    • 年月日
      2016-06-23
    • 国際学会
  • [学会発表] An ab initio approach to analyze Fermi resonance in ammonia clusters2016

    • 著者名/発表者名
      Kun-Lin Ho, Marusu Katada, Jer-lai Kuo, Asuka Fujii
    • 学会等名
      71st International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      University of Illinois at Urbana-Champaign
    • 年月日
      2016-06-23
    • 国際学会
  • [学会発表] Infrared spectroscopic investigation on CH bond acidity in cationic alkanes2016

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyuki Matsuda, Min Xie, Asuka Fujii
    • 学会等名
      71st International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      University of Illinois at Urbana-Champaign
    • 年月日
      2016-06-21
    • 国際学会
  • [学会発表] Hyperconjyugation in the S1 state of substituted fluorotoluenes probed by infrared spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Takashi Chiba,Katsuhiko Okuyama, Asuka Fujii
    • 学会等名
      71st International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      University of Illinois at Urbana-Champaign
    • 年月日
      2016-06-21
    • 国際学会
  • [学会発表] Infrared spectroscopic study for the hydrated clusters of pentane cations2016

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Endo, Yoshiyuki Matsuda, Asuka Fujii
    • 学会等名
      71st International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      University of Illinois at Urbana-Champaign
    • 年月日
      2016-06-21
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16   更新日: 2022-02-16  

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