重・超アクチノイド元素の化学結合に寄与する7p_1/2電子軌道の影響の探索

2016 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 26288028
• 研究機関: 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
• 研究代表者: 浅井 雅人 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 先端基礎研究センター, 研究主幹 (20343931)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: 超重元素 / ローレンシウム / 吸着エンタルピー / 表面電離イオン化法 / イオン化エネルギー / 真空クロマトグラフィー

研究実績の概要

本研究は、重・超アクチノイド元素の化学結合に寄与する相対論効果の影響を、価電子の束縛エネルギーや原子の吸着特性を測定することで実験的に明らかにすることを目的とする。平成28年度は、Lrの吸着エンタルピーを決定するための表面電離イオン化法を応用した実験手法の開発を継続するとともに、Lrよりも重い元素のイオン化エネルギーや吸着エンタルピーを測定するための新しい実験装置の製作を行った。
Lrの吸着エンタルピー測定では、表面電離イオン化法を応用した新しい吸着エンタルピー測定手法を開発し、昨年度、高温金属表面におけるLrの吸着挙動の観測に成功した。この吸着挙動からLrの吸着エンタルピーを導出するため、平成28年度には、半減期の異なる同位体を用いて吸着挙動の半減期依存性を測定し、吸着エンタルピー導出手法をほぼ確立することができた。最終的な値の導出にはシミュレーション計算などが必要であるが、Lrの吸着エンタルピーをほぼ決定することができ、Lrは同族のLuと同程度の吸着エンタルピーを持つことを明らかにした。このことは、Lr原子が典型的な第3族元素の化学的性質を示すことを明確に表しており、基底状態の7p_1/2軌道よりもむしろ励起状態の6d軌道の方が化学結合に強く寄与していることを示す結果となった。
Lrよりも重い元素のイオン化エネルギーや吸着エンタルピー測定のための実験手法開発では、低速超重元素ビームを生成するためのガスセル型イオン冷却装置を完成させた。この装置は、イオン化エネルギーや吸着エンタルピーを測定するための新しい実験手法である、イオンビーム荷電変換法や真空クロマトグラフィー手法の開発に不可欠な装置であり、来年度この装置を用いてこれら実験手法の開発を進める予定である。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

平成28年度当初の計画は、①表面電離イオン化法を用いたLrの吸着エンタルピーの決定、②ガスセル型イオン冷却装置の開発、③イオンビーム荷電変換法、真空クロマトグラフィー実験手法の開発、であった。
①については、表面電離イオン化法を用いて観測される吸着挙動から吸着エンタルピーを導出する方法をほぼ確立することができ、Lrの吸着エンタルピーをほぼ決定することができた。これで、Lrの化学結合に寄与する7p_1/2電子軌道の影響を定量的に明らかにする、という本研究課題の目標達成に重要な「Lrのイオン化エネルギー測定」と「Lrの吸着エンタルピー測定」の両方を達成できたことになり、当初の想定以上に研究が順調に進展している。
②③については、ガスセル型イオン冷却装置を完成させ、Lrよりも重い元素のイオン化エネルギー測定や吸着エンタルピー測定に適用するためのイオンビーム荷電変換法や真空クロマトグラフィー実験手法の詳細な検討を進めた。特にイオンビーム荷電変換法の開発では、希薄ガスあるいは電子プラズマを用いたイオンビーム中性化法の検討を進め、実現できる見通しを得た。これらの実験手法開発は、Lrよりも重い元素を対象とした実験の実現に不可欠であり、研究の新たな発展に繋がるものである。

今後の研究の推進方策

平成29年度は、解析手法を確立することでLrの吸着エンタルピーの値を決定する。同時に理論家との共同研究を実施し、実験値と理論計算値との比較からLrの揮発性に寄与する7p_1/2電子軌道の影響を定量的に明らかにし、成果を論文並びに国際会議で発表する。
Lrよりも重い元素のイオン化エネルギー並びに吸着エンタルピー測定のための実験手法開発では、今年度完成させたガスセル型イオン冷却装置を用いて、LrやNoを始めとする各種短寿命不安定同位体の低速イオンビームを生成し、イオンビーム荷電変換法や真空クロマトグラフィー実験手法の開発を進める。特に、低速イオンビーム生成条件の最適化、イオンビーム収束条件並びにそのビームエネルギー依存性の測定、希薄ガス並びに電子プラズマを用いたイオンビーム中性化試験を実施する。これらの実験結果を基に、イオンビーム荷電変換法と真空クロマトグラフィー実験手法の超重元素への適用可能性を判断する。

次年度使用額が生じた理由

予定していた国際会議への参加を取りやめ、連携研究者に発表を委託したため、海外出張旅費と参加登録費の支出を節約できた。その一部をガスセル型イオン減速装置の製作や関連する消耗品の購入に充当したが、来年度のイオン減速装置の開発試験やイオンビーム荷電変換法の開発試験で予算が不足しないよう、約24万円を次年度使用に残した。また、来年度は計画最終年度であることから、国際会議での発表も計画しており、開発試験と国際会議出席の両方で予算が必要となることも理由の一つである。

次年度使用額の使用計画

次年度は、イオン減速装置の開発試験やイオンビーム荷電変換法の開発試験で使用する物品および消耗品の購入に134万円使用する。また、今年9,10月にポーランド並びにスイスで開催される超重元素に関する国際会議に出席し成果を発表するため、その旅費に40万円使用する。昨年度未使用分の24万円は、これら開発試験と国際会議旅費に充当する。

研究成果

• [国際共同研究] GSI/University of Mainz/Helmhortz-Institute Mainz(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: GSI/University of Mainz/Helmhortz-Institute Mainz
• [国際共同研究] Paul Scherrer Institute/University of Bern/CERN(スイス)
  • 国名: スイス
  • 外国機関名: Paul Scherrer Institute/University of Bern/CERN
• [国際共同研究] University of Groningen(オランダ)
  • 国名: オランダ
  • 外国機関名: University of Groningen
• [雑誌論文] First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103 (2016)
  • 著者名/発表者名: T.K. Sato, M. Asai, A. Borschevsky, T. Stora, N. Sato, Y. Kaneya, K. Tsukada, Ch.E. Duellmann, K. Eberhardt, E. Eliav, S. Ichikawa, U. Kaldor, J.V. Kratz, S. Miyashita, Y. Nagame, K. Ooe, A. Osa, D. Renisch, J. Runke, M. Schaedel, P. Thoerle-Pospiech, A. Toyoshima, N. Trautmann
  • 雑誌名: EPJ Web of Conferences 巻: 131 ページ: 05001-1-6
  • DOI: 10.1051/epjconf/201613105001
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動 (2016)
  • 著者名/発表者名: 金谷佑亮, 佐藤哲也, 浅井雅人, 塚田和明, 豊嶋厚史, 水飼秋菜, 長明彦, 牧井宏之, 西尾勝久, 廣瀬健太郎, 永目諭一郎, 冨塚知博, 白井香里, 佐藤大輔, 大江一弘, 後藤真一, 宮下直, 新宮一駿, 名桑良, 柴田理尋, 鎌田裕生, 笠松良崇, 重河優大, 阪間稔, 他12名
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10 – 2016-09-12
• [学会発表] 重アクチノイド元素の第一イオン化エネルギー (2016)
  • 著者名/発表者名: 佐藤哲也, 浅井雅人, 金谷佑亮, 塚田和明, 豊嶋厚史, 水飼秋菜, 武田晋作, 阪間稔, 佐藤大輔, 大江一弘, 重河優大, 牧井宏之, 長明彦, 市川進一, 永目諭一郎, A. Borschevsky, M. Schaedel, Ch.E. Duellmann, J.V. Kratz, T. Stora
  • 学会等名: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • 発表場所: 新潟大学五十嵐キャンパス（新潟県新潟市）
  • 年月日: 2016-09-10 – 2016-09-12
• [学会発表] Adsorption behavior of Lr on a Ta surface at high temperature (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kaneya, M. Asai, Ch.E. Duellmann, K. Eberhardt, R. Eichler, S. Goto, J. Grund, K. Hirose, H. Kamada, Y. Kasamatsu, J.V. Kratz, H. Makii, A. Mitsukai, S. Miyashita, Y. Nagame, R. Naguwa, K. Nishio, K. Ooe, A. Osa, V. Pershina, J. Runke, M. Sakama, D. Sato, T.K. Sato, 他12名
  • 学会等名: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • 発表場所: ヘルシンキ（フィンランド）
  • 年月日: 2016-08-29 – 2016-09-02
  • 国際学会
• [備考] 重元素核科学研究グループホームページ
  • URL: http://asrc.jaea.go.jp/soshiki/gr/HENS-gr/index.html