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2014 年度 実績報告書

自己会合性金属錯体高分子を用いた異種金属複合ナノ粒子の定量的合成と機能展開

研究課題

研究課題/領域番号 26288064
研究機関東京理科大学

研究代表者

大塚 英典  東京理科大学, 理学部, 准教授 (00344193)

研究分担者 石黒 孝  東京理科大学, 基礎工学部, 教授 (10183162)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードナノ粒子 / 触媒機能 / 自己会合ミセル / 複合金属ナノ粒子 / 活性酸素消去能
研究実績の概要

本研究では、オリジナルに設計した両親媒性ブロック共重合体が形成するミセルのコアに局在した金属配位部位を反応場とした、異種金属複合ナノ粒子の定量的合成法を確立する。次にこれを利用し、本年度はまず触媒機能において、これまでにない高い活性効果を達成することを目的とした。その結果、(1)両親媒性高分子Poly(ethylene glycol)-block-dipicolylamine (PEG-b-DPA(:bis(2-pyridyl methyl)amine)) が金属配位部位DPA をコアとした80 nm の会合体を形成し、Pt 錯体は1-2 nm の単分散Ptナノ粒子の鋳型かつ分散剤となる事を見出した。(2)今回新たにPEG-b-DPA 分子自体の特徴的な酸化還元活性を見出した。活性を示すPEG-b-DPA とPt ナノ粒子の複合体(PEG-b- DPA-Pt(NPs)) は、相互作用による活性の向上が期待されるため、PEG-b-DPA-Pt(NPs) の合成と酸化還元活性評価、更にPt-Ag ナノ粒子の作製法を検討した。
DPPH ラジカル消去試験より、PEG-b-DPA-Pt(NPs) の酸化還元活性はPEG-b-DPA と比較して飛躍的に向上した。一般的分散剤であるPVP ではPt ナノ粒子との複合化による酸化還元活性の変化は観察されず、PEG-b-DPA とPt ナノ粒子の相互作用による酸化還元活性の向上が推察された。この活性を基にPEG-b-DPA- Pt(NPs) によるAg イオンの自動還元を行い、UV-vis 測定からAg ナノ粒子形成を確認し、EDS 測定からPt@Ag 形成が強く示唆された。触媒活性評価からも、PEG-b-DPA-Pt(NPs)+Ag の飛躍的な触媒活性向上を見出し、Pt-Ag 複合ナノ粒子生成が示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度の目的に対して、それぞれの結果を列挙すると、
1.ミセル形成可能であり、かつそのコアに金属配位部位を局在可能な両親媒性ブロック共重合体をリビングラジカル重合によって構造制御するためにマクロRAFT剤を新たに設計した。その結果、分子量及び単分散性共に制御可能な方法を確立した。
2.ミセルのコアに局在した金属配位部位の酸化還元特性、さらにこれを反応場とした異種金属元素からなる2元型金属ナノ粒子の定量的合成法を確立した。白金と銀で2元型金属ナノ粒子を形成できることを明らかとし、その触媒活性は白金単独ナノ粒子に比較して顕著に活性が高いことを定量的に結論した。
4.合成された金属ナノ粒子は約1 nm 程度の粒子径を有しミセル反応場内に均一に分散していることが分かった。さらに2元型金属ナノ粒子においてはSTEM-EDX等の測定を駆使し、2種金属のナノ粒子内分布構造を特定した。
以上より、本年度の達成目標であるそれぞれの項目に対して十分な結果を達成したものと結論付けられる。

今後の研究の推進方策

昨年度(H26年度)に達成した項目について、実験条件等の更なる詳細な検討と物性解析を行い、系の最適化を達成する。金属イオンの還元量は、高分子構造の違いに応じて変化し、また異種金属イオンの多段階的還元が可能であったことから、元素比を様々に規定可能な合金ナノ粒子やコア-シェルナノ粒子の創製を試みる。触媒反応活性については他の還元反応系列について検討を加える。さらに、H28年度に計画している生理活性評価を予備検討として準備する。

次年度使用額が生じた理由

物品として必要相当分を購入した結果、微調整分として少額ながら残金が残った。

次年度使用額の使用計画

平成27年度の物品費と合わせて消耗する計画である。

  • 研究成果

    (38件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (26件) (うち招待講演 3件) 図書 (3件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Thermo-responsive Reversible Phase-transition of Alginate Based Semi-IPN Gel through Self-assembly of Interpenetrated Elastin-Like Polypeptide2015

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Matsukuma, Hidenori Otsuka
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 44(1) ページ: 26-28

    • DOI

      10.1246/cl.140848

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold Nanorod Functionalized with Self-assembled Glycopolymers for Ultrasensitive Detection of Proteins2015

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Otsuka, Yuki Muramatsu, and Daisuke Matsukuma
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 44(2) ページ: 132-134

    • DOI

      10.1246/cl.140943

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Carbohydrate-Based Amphiphilic Diblock Copolymers With Pyridine for the Sensitive Detection of Protein Binding2014

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Otsuka, Toshiya Hagiwara, Sayuri Yamamoto
    • 雑誌名

      J. Nanosci. Nanotechnol.

      巻: 14 ページ: 6764-6773

    • DOI

      10.1166/jnn.2014.9365

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Robust Protein Production by Coculture of CHO Spheroids Layered on Feeder Cells in Serum-Free Medium2014

    • 著者名/発表者名
      Koichi Kutsuzawa, Toshihiro Suzuki, Hidehiro Kishimoto, Akiichi Murakami, Takachika Azuma, Ryo Abe, Hidenori Otsuka
    • 雑誌名

      Colloid Polym. Sci.

      巻: 292 ページ: 839-848

    • DOI

      10.1007/s00396-013-3093-8

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Contribution of Fibroblasts Cultured on 3D Silica Nonwoven Fabrics to the Co-cultured Hepatocytes Function2014

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Otsuka, Kohei Sasaki, Saya Okimura, Masako Nagamura, Rie Watanabe, Masaaki Kawabe
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 43 ページ: 343-345

    • DOI

      10.1246/cl.130955

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Amphiphilic Copolymer of Poly(ethylene glycol)-block-Polypyridine; Synthesis, Physicochemical Characterization, and Adsorption onto Silica Nanoparticle2014

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Matsukuma, Yukie Maejima, Yusuke Ikenaga, Taketomo Sanbai, Koji Ueno, and Hidenori Otsuka
    • 雑誌名

      J. Nanosci. Nanotechnol.

      巻: 14 ページ: 6774-6780

    • DOI

      10.1166/jnn.2014.9366

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-Assembly of Poly(ethylene glycol)-block-Polypyridine Copolymer into Micelles and at Silica Surface: Effect of molecular architecture on Silica Dispersion2014

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Otsuka, Daisuke Matsukuma, Taketomo, Sanbai, Yusuke Ikenaga
    • 雑誌名

      Colloid Polym. Sci.

      巻: 292 ページ: 291-300

    • DOI

      10.1007/s00396-013-3062-2

    • 査読あり
  • [学会発表] ビピリジン-白金を連鎖構造に有する共重合体のDNA との相互作用および抗癌剤への応用2014

    • 著者名/発表者名
      嶋田紘尚・高橋理一・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      24rd Annual Meeting of MRS-J (2014)
    • 発表場所
      神奈川県横浜市中区、横浜開港記念会館
    • 年月日
      2014-12-10 – 2014-12-12
  • [学会発表] 自動還元型配位子を有するブロック共重合体を用いた機能性金属ナノ粒子の新規創製法と触媒活性能評価2014

    • 著者名/発表者名
      髙木あかね・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      24rd Annual Meeting of MRS-J (2014)
    • 発表場所
      神奈川県横浜市中区、横浜開港記念会館
    • 年月日
      2014-12-10 – 2014-12-12
  • [学会発表] PEG-b-Poly(pyridine) からのラジカル生成に駆動される銀イオンの還元挙動2014

    • 著者名/発表者名
      松隈大輔・髙木あかね・前島雪絵・大塚英典
    • 学会等名
      24rd Annual Meeting of MRS-J (2014)
    • 発表場所
      神奈川県横浜市中区、横浜開港記念会館
    • 年月日
      2014-12-10 – 2014-12-12
  • [学会発表] Micropatterned Co-culture of Spheroids Layerd on Feeder Cells for Functional Tissue Culture2014

    • 著者名/発表者名
      (Invited) Hidenori Otsuka
    • 学会等名
      24rd Annual Meeting of MRS-J (2014)
    • 発表場所
      神奈川県横浜市中区、横浜開港記念会館
    • 年月日
      2014-12-10 – 2014-12-12
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of Chitosan-based Nanogels due to the Formation of Hydrophilic Peptide Fiber Network for Protein Delivery Carrier2014

    • 著者名/発表者名
      Kaori Fujii, Daisuke Matsukuma, Hidenori Otsuka
    • 学会等名
      10th SPSJ International Polymer Conference (IPC2014)
    • 発表場所
      Tsukuba International Congress Center,Tsukuba, Ibaraki, Japan
    • 年月日
      2014-12-02 – 2014-12-05
  • [学会発表] DNA- Binding Properties of Polymeric Intercalators with Polymerized Metal-coordination Segment2014

    • 著者名/発表者名
      Hirofumi Fujikura・Riichi Takahashi・Daisuke Matsukuma・Hidenori Otsuka
    • 学会等名
      10th SPSJ International Polymer Conference (IPC2014)
    • 発表場所
      Tsukuba International Congress Center,Tsukuba, Ibaraki, Japan
    • 年月日
      2014-12-02 – 2014-12-05
  • [学会発表] Structure-dependent Redox-activity of PEG-b-Poly(pyridine) and Its Application to Auto-reduction of Noble Metal Ions2014

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Matsukuma, Akane Takagi, Yukie Maejima, Hidenori Otsuka
    • 学会等名
      10th SPSJ International Polymer Conference (IPC2014)
    • 発表場所
      Tsukuba International Congress Center,Tsukuba, Ibaraki, Japan
    • 年月日
      2014-12-02 – 2014-12-05
  • [学会発表] ビピリジン-白金を連鎖構造に有する共重合体のDNA との相互作用および抗癌剤への応用2014

    • 著者名/発表者名
      嶋田紘尚・高橋理一・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第36回バイオマテリアル学会
    • 発表場所
      東京都江戸川区船堀、タワーホール船堀
    • 年月日
      2014-11-17 – 2014-11-18
  • [学会発表] 糖鎖高分子を機能性ユニットとする新規ゲル足場の創製と肝細胞分化メカニズム解析2014

    • 著者名/発表者名
      高橋雄樹, 長村麻紗子, 沖村沙耶, 松隈大輔,大塚英典
    • 学会等名
      第36回バイオマテリアル学会
    • 発表場所
      東京都江戸川区船堀、タワーホール船堀
    • 年月日
      2014-11-17 – 2014-11-18
  • [学会発表] エチレングリコール重合体修飾表面の水和挙動に依存した表面特性と生体適合性2014

    • 著者名/発表者名
      佐藤隆太郎・前島雪絵・田中賢・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第36回バイオマテリアル学会
    • 発表場所
      東京都江戸川区船堀、タワーホール船堀
    • 年月日
      2014-11-17 – 2014-11-18
  • [学会発表] 軟骨細胞高機能化を導くキトサン/ペプチドIPN インジェクタブルゲルの創製2014

    • 著者名/発表者名
      松隈大輔・石川理恵子・浅輪幸世・高橋千尋・星和人・大塚英典
    • 学会等名
      第36回バイオマテリアル学会
    • 発表場所
      東京都江戸川区船堀、タワーホール船堀
    • 年月日
      2014-11-17 – 2014-11-18
  • [学会発表] 自己組織化ペプチド修飾キトサンナノ会合体の合成とプロテインデリバリーへの応用2014

    • 著者名/発表者名
      藤井香織・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第36回バイオマテリアル学会
    • 発表場所
      東京都江戸川区船堀、タワーホール船堀
    • 年月日
      2014-11-17 – 2014-11-18
  • [学会発表] フェニルボロン酸をAFMプローブに用いた癌細胞表面シアル酸の高感度検出2014

    • 著者名/発表者名
      大塚英典、前島雪絵、佐藤隆太郎、松本亮、片岡一則、宮原裕二
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎県長崎市文教町、長崎大学文教キャンパス
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] 細胞膜特異性の高いコアシェルナノロッドの合成と効果的温熱治療2014

    • 著者名/発表者名
      大塚英典、村松佑紀、松隈大輔、嶋田鉱尚
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎県長崎市文教町、長崎大学文教キャンパス
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] PEG-b-Poly(pyridine) の分子配列依存的な酸化還元活性と貴金属イオンの自動還元2014

    • 著者名/発表者名
      松隈大輔・髙木あかね・前島雪絵・大塚英典
    • 学会等名
      第63回高分子討論会
    • 発表場所
      長崎県長崎市文教町、長崎大学文教キャンパス
    • 年月日
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [学会発表] 異なる末端基構造を有するポリエチレングリコール修飾表面の生体適合性2014

    • 著者名/発表者名
      佐藤隆太郎・前島雪絵・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第65回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      東京都新宿区、東京理科大学神楽坂校舎
    • 年月日
      2014-09-03 – 2014-09-05
  • [学会発表] エチレングリコール重合体修飾表面の骨格構造に依存した水和挙動とタンパク質吸着抑制能の相関2014

    • 著者名/発表者名
      佐藤隆太郎・前島雪絵・田中賢・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第65回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      東京都新宿区、東京理科大学神楽坂校舎
    • 年月日
      2014-09-03 – 2014-09-05
  • [学会発表] 組織再生足場への応用を指向した階層的ネットワークを有するインジェクタブルゲルの創製2014

    • 著者名/発表者名
      松隈大輔・石川理恵子・浅輪幸世・高橋千尋・星和人・大塚英典
    • 学会等名
      第65回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      東京都新宿区、東京理科大学神楽坂校舎
    • 年月日
      2014-09-03 – 2014-09-05
  • [学会発表] ゼラチンとキトサンから構成されるUCST型刺激応答性積層薄膜の創製2014

    • 著者名/発表者名
      三盃毅知,松隈大輔,大塚英典
    • 学会等名
      第65回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      東京都新宿区、東京理科大学神楽坂校舎
    • 年月日
      2014-09-03 – 2014-09-05
  • [学会発表] エチレングリコール重合体を修飾した表面の生体適合性に対する骨格構造の影響2014

    • 著者名/発表者名
      佐藤隆太郎・前島雪絵・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第63回高分子年次大会
    • 発表場所
      愛知県名古屋市熱田区、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [学会発表] Bipyridine-Pt を連鎖構造に有するブロック共重合体とDNAとの相互作用評価および抗癌剤への応用2014

    • 著者名/発表者名
      嶋田紘尚・高橋理一・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第63回高分子年次大会
    • 発表場所
      愛知県名古屋市熱田区、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [学会発表] 自動還元型配位子を有するブロック共重合体を用いた機能性金属ナノ粒子の新規創製法と触媒活性能評価2014

    • 著者名/発表者名
      髙木あかね・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第63回高分子年次大会
    • 発表場所
      愛知県名古屋市熱田区、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [学会発表] ペプチドのβシート形成を駆動力とする生分解性ナノ会合体の創製およびキャリア機能2014

    • 著者名/発表者名
      藤井香織・松隈大輔・大塚英典
    • 学会等名
      第63回高分子年次大会
    • 発表場所
      愛知県名古屋市熱田区、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [学会発表] PEG-b-Poly(pyridine) からのラジカル生成に駆動される銀イオンの還元挙動2014

    • 著者名/発表者名
      松隈大輔・髙木あかね・前島雪絵・大塚英典
    • 学会等名
      第63回高分子年次大会
    • 発表場所
      愛知県名古屋市熱田区、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [学会発表] 微粒子・顔料の高分子処理とその分散性向上効果2014

    • 著者名/発表者名
      大塚英典
    • 学会等名
      技術情報協会セミナー「シランカップリング剤が効かない顔料・フィラーの表面処理・分散性向上」
    • 発表場所
      東京都五反田、(株)技術情報協会 8F セミナールーム
    • 年月日
      2014-05-25 – 2014-05-25
    • 招待講演
  • [学会発表] 微粒子、顔料の高分子処理とその分散性制御法2014

    • 著者名/発表者名
      大塚英典
    • 学会等名
      R&Dセミナー
    • 発表場所
      東京都江東区、タイム24ビル
    • 年月日
      2014-05-22 – 2014-05-22
    • 招待講演
  • [図書] Encyclopedia of Biocolloid and Biointerface Science2015

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Matsukuma, Hidenori Otsuka
    • 総ページ数
      20
    • 出版者
      John Wiley & Sons, Inc.
  • [図書] Colloid and Interface Science in Pharmaceutical Research and Development,2014

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Matsukuma, Hidenori Otsuka
    • 総ページ数
      261-283
    • 出版者
      Elsevier
  • [図書] Colloid and Interface Science in Pharmaceutical Research and Development2014

    • 著者名/発表者名
      Hidenori Otsuka
    • 総ページ数
      223-241
    • 出版者
      Elsevier
  • [備考] 東京理科大学

    • URL

      http://www.tus.ac.jp/

  • [産業財産権] 自己組織化ペプチド修飾キトサン会合体の合成とプロテインデリバリーへの応用2014

    • 発明者名
      大塚英典、松隈大輔
    • 権利者名
      大塚英典、松隈大輔
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2014-231447
    • 出願年月日
      2014-11-14

URL: 

公開日: 2016-06-01  

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