| 研究課題/領域番号 |
26288064
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| 研究機関 | 東京理科大学 |
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研究代表者 |
大塚 英典 東京理科大学, 理学部, 准教授 (00344193)
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| 研究分担者 |
石黒 孝 東京理科大学, 基礎工学部, 教授 (10183162)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | ナノ粒子 / 触媒機能 / 自己会合ミセル / 複合金属ナノ粒子 / 活性酸素消去能 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、オリジナルに設計した両親媒性ブロック共重合体が形成するミセルのコアに局在した金属配位部位を反応場とした、異種金属複合ナノ粒子の定量的合成法を確立する。次にこれを利用し、本年度はまず触媒機能において、これまでにない高い活性効果を達成することを目的とした。その結果、（1）両親媒性高分子Poly(ethylene glycol)-block-dipicolylamine (PEG-b-DPA(:bis(2-pyridyl methyl)amine)) が金属配位部位DPA をコアとした80 nm の会合体を形成し、Pt 錯体は1-2 nm の単分散Ptナノ粒子の鋳型かつ分散剤となる事を見出した。（2）今回新たにPEG-b-DPA 分子自体の特徴的な酸化還元活性を見出した。活性を示すPEG-b-DPA とPt ナノ粒子の複合体(PEG-b- DPA-Pt(NPs)) は、相互作用による活性の向上が期待されるため、PEG-b-DPA-Pt(NPs) の合成と酸化還元活性評価、更にPt-Ag ナノ粒子の作製法を検討した。
DPPH ラジカル消去試験より、PEG-b-DPA-Pt(NPs) の酸化還元活性はPEG-b-DPA と比較して飛躍的に向上した。一般的分散剤であるPVP ではPt ナノ粒子との複合化による酸化還元活性の変化は観察されず、PEG-b-DPA とPt ナノ粒子の相互作用による酸化還元活性の向上が推察された。この活性を基にPEG-b-DPA- Pt(NPs) によるAg イオンの自動還元を行い、UV-vis 測定からAg ナノ粒子形成を確認し、EDS 測定からPt@Ag 形成が強く示唆された。触媒活性評価からも、PEG-b-DPA-Pt(NPs)+Ag の飛躍的な触媒活性向上を見出し、Pt-Ag 複合ナノ粒子生成が示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度の目的に対して、それぞれの結果を列挙すると、
1．ミセル形成可能であり、かつそのコアに金属配位部位を局在可能な両親媒性ブロック共重合体をリビングラジカル重合によって構造制御するためにマクロRAFT剤を新たに設計した。その結果、分子量及び単分散性共に制御可能な方法を確立した。
2．ミセルのコアに局在した金属配位部位の酸化還元特性、さらにこれを反応場とした異種金属元素からなる2元型金属ナノ粒子の定量的合成法を確立した。白金と銀で2元型金属ナノ粒子を形成できることを明らかとし、その触媒活性は白金単独ナノ粒子に比較して顕著に活性が高いことを定量的に結論した。
4．合成された金属ナノ粒子は約1 nm 程度の粒子径を有しミセル反応場内に均一に分散していることが分かった。さらに2元型金属ナノ粒子においてはSTEM-EDX等の測定を駆使し、2種金属のナノ粒子内分布構造を特定した。
以上より、本年度の達成目標であるそれぞれの項目に対して十分な結果を達成したものと結論付けられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
昨年度（H26年度）に達成した項目について、実験条件等の更なる詳細な検討と物性解析を行い、系の最適化を達成する。金属イオンの還元量は、高分子構造の違いに応じて変化し、また異種金属イオンの多段階的還元が可能であったことから、元素比を様々に規定可能な合金ナノ粒子やコア－シェルナノ粒子の創製を試みる。触媒反応活性については他の還元反応系列について検討を加える。さらに、H28年度に計画している生理活性評価を予備検討として準備する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
物品として必要相当分を購入した結果、微調整分として少額ながら残金が残った。
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| 次年度使用額の使用計画 |
平成27年度の物品費と合わせて消耗する計画である。
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