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2015 年度 実績報告書

局所的短パルス加熱による材料プロセスでの現象解明とその応用

研究課題

研究課題/領域番号 26289266
研究機関北海道大学

研究代表者

越崎 直人  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40344197)

研究分担者 石川 善恵  国立研究開発法人産業技術総合研究所, ナノ材料研究部門, 主任研究員 (20509129)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードナノ材料 / パルス加熱 / 局所加熱 / 球状粒子 / 表面処理
研究実績の概要

液体中に分散した熱容量の小さい粒子に選択的にパルスレーザー光エネルギーを吸収させて溶融を引き起こさせることで金属やセラミックスの結晶性サブミクロン球状粒子の作製する「液中レーザー溶融法」を開発した。この手法の本質は「局所的短パルス加熱」であ
り、従来の材料プロセスの「大空間長時間均一加熱」の対極をなす加熱法であるが、実際にその過程で起こっている現象の詳細は明らかになっていない。
本研究ではこのプロセスのメカニズムを明らかにすることを目指して、生成物からのプロセス評価、高速分光評価、ミュレーションによる解析、の3つのアプローチにより研究を進めた。
生成物からのプロセス評価に関しては、パルス幅の異なるレーザー光を利用して酸化亜鉛および銀のサブミクロン球状粒子を作製し、得られた粒子の形態観察からサブミクロン球状粒子生成レーザーフルーエンスのしきい値に及ぼすレーザーパルス幅の効果について検討した。その結果、同じパルスエネルギーでパルス幅が40ps、7ns、50nsの3種類のレーザーにより球状粒子生成を試みたところ、球状粒子が生成するレーザーフルーエンスの値がパルス幅が短くなるほどしきい値が小さくなる傾向が認められた。供給するエネルギーが全て粒子の加熱に使われたとする断熱過程を仮定すると、サブミクロン球状粒子の生成フルーエンスの値をパルス幅に依存しないと考えられ、この実験結果をうまく説明できない。そこで、エネルギー損失を考慮に入れたモデルを用いてシミュレーションを行い、粒子と液体の界面に蒸気層が生成する仮定したモデルにより、このような現状をうまく説明することができた。また、これを利用してエネルギー効率を計算したところ7ns以下ではほぼ100%であるが、50nsでは80%程度まで低下することも明らかになった。さらに、存在が予測された空気層の可視化を目指した高速分光の準備を進めてきた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究では、金属やセラミックスの結晶性サブミクロン球状粒子新しい作製法である「液中レーザー溶融法」において見られる「局所的短パルス加熱」のメカニズム解明を目指して、生成物からのプロセス評価、高速分光評価、シミュレーションによる解析、のアプローチにより取り組んできた。
加熱時間の違いを生じるレーザーパルス幅の違いが生成物に及ぼす影響から、熱損失の効果を考慮する必要が明らかになり、粒子と液体の界面において蒸気層の生成が示唆された。これに基づいたシミュレーション結果から、粒子温度の時間変化や界面近傍での温度変化などに関する情報が得られた。このように現象の理解は今年度大きく進んだものと考えられる。また、このモデルを実証するための高速分光実験の準備も整ってきた。このような計測を行うための最大の問題点は、対象物が液体中に分散しブラウン運動で移動している粒子であることである。粒子自体はサブミクロンサイズの固体粒子だが、その周りに蒸気層の生成が考えられ光学的な性質が大きく変わる可能性があり、これに基づいた観測方法について実験的に最適なものを探索している段階である。
これと平行してレーザー以外のエネルギー源による「局所的短パルス加熱」の実現を目指してマイクロ波を用いた実験を進めてきた。マイクロ波と光の波長やパルス幅の違いを反映してミクロンサイズの球状粒子生成の可能性を示す実験結果が得られた。この研究内容は、日本電磁波エネルギー学会でその内容の斬新さからベストペーパー賞優秀賞を受賞することができた。また、サブミクロン球状粒子の機械的な性質の測定を目指した実験でも、粒子が単結晶であることを反映した高強度が得られることを実験的に証明した。このように、局所的短パルス加熱への理解は着実に進んでおり、応用を目指した研究展開も順調である。

今後の研究の推進方策

本研究では、「局所的短パルス加熱」の過程で起こっているメカニズムを解明することを目指して、生成物からのプロセス評価、高速分光評価、シミュレーションによる解析、を進めてきた。今後もこの方向をさらに発展させていきたい。
生成物からのプロセス評価に関しては、ピコ秒レーザやフェムト秒レーザーを使った場合の生成物に関する詳細な分析やプロセス中に発生するガス状の生成物の評価などについて検討するとともに、なぜ粒子が単結晶化するかについてのメカニズムについても電子線後方散乱回折法(EBSD)による分析などを駆使して取り組んでいく。高速分光評価については、同じ分野内の分光計測の専門家と協力して意味あるデータの取得を目指していきたい。シミュレーションによる解析については、今年度進めてきた物理化学的伝熱モデルと試料の温度変化がレーザー光のエネルギー投入とともにどのような時間スケールで進行するかを、解明していくだけでなくレーザー照射時にどのようなメカニズムにより粒子が加熱していくかについても検討を進めていく予定である。これらのアプローチを統合していくことにより、プロセスの全体像を解明していくことを目指していきたい。

次年度使用額が生じた理由

研究計画で取りあげた高速分光評価の部分が実験実験条件の探索などの理由から、本格的な実験に移行することができなかった。そのため、次年度に繰り越すことになった。

次年度使用額の使用計画

次年度は、高速分光評価の部分に関連した消耗品などの購入を計画している。また、シミュレーション実験の進展に伴い、電算機使用料などの増額が予定されている。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 2件、 招待講演 5件)

  • [雑誌論文] Toward single-mode random lasing within a submicrometre-sized spherical ZnO particle film2016

    • 著者名/発表者名
      Ryo Niyuki, Hideki Fujiwara, Yoshie Ishikawa, Naoto Koshizaki, Takeshi Tsuji and Keiji Sasaki
    • 雑誌名

      Journal of Optics

      巻: 18 ページ: 35202

    • DOI

      10.1088/2040-8978/18/3/035202

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nano- and Submicrometer-Sized Spherical Particle Fabrication Using a Submicroscopic Droplet Formed Using Selective Laser Heating2016

    • 著者名/発表者名
      Yoshie Ishikawa, Naoto Koshizaki, Alexander Pyatenko, Noriyuki Saitoh,Noriko Yoshizawa, Yoshiki Shimizu
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 120 ページ: 2439-2446

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b10691

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation of spherical particles by laser melting in liquid using TiN as a raw material2015

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Kawasoe, Yoshie Ishikawa, Naoto Koshizaki, Tetsuji Yano, Osamu Odawara, Hiroyuki Wada
    • 雑誌名

      APPLIED PHYSICS B-LASERS AND OPTICS

      巻: 119 ページ: 475-483

    • DOI

      10.1007/s00340-015-6101-5

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of submicron-sized spherical particles of gold using laser-induced melting in liquids and low-toxic stabilizing reagent2015

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Tsuji, Yuuma Higashi, Masaharu Tsuji, Yoshie Ishikawa, Naoto Koshizaki
    • 雑誌名

      APPLIED SURFACE SCIENCE

      巻: 348 ページ: 10-15

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2015.02.057

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 液中レーザ溶融法によるサブマイクロメートルサイズ酸化鉄球状粒子の生成と化学組成2015

    • 著者名/発表者名
      石川 善恵、越崎 直人、ピアテンコ アレクサンダー
    • 雑誌名

      電気学会論文誌C(電子・情報・システム部門誌)

      巻: 135 ページ: 1066-1070

    • DOI

      10.1541/ieejeiss.135.1066

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Laser Melting in Liquids Using Gold Nanoparticles Stabilized by Na2CO32015

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Tsuji, Isami Takade, Masaharu Tsuji, Yoshie Ishimawa, Naoto Koshizaki
    • 雑誌名

      JOURNAL OF LASER MICRO NANOENGINEERING

      巻: 10 ページ: 329-333

    • DOI

      10.2961/jlmn.2015.03.0017

    • 査読あり
  • [学会発表] 液中レーザープロセスの研究展開 -物理プロセスと化学プロセスの融合-2016

    • 著者名/発表者名
      越崎 直人
    • 学会等名
      2016年第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京、東京工業大学
    • 年月日
      2016-03-20
    • 招待講演
  • [学会発表] パルス幅依存性から考えられる液中レーザー溶融法サブミクロン球状粒子生成過程2016

    • 著者名/発表者名
      榊 祥太、越崎 直人、池上 浩、石川 善恵、辻 剛志
    • 学会等名
      2016年第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京、東京工業大学
    • 年月日
      2016-03-20
  • [学会発表] ピコ秒パルスレーザーを用いた液中レーザー溶融法による球状粒子生成2016

    • 著者名/発表者名
      住岡 耕平、越崎 直人、齋藤 健⼀、坂本 全教
    • 学会等名
      2016年第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京、東京工業大学
    • 年月日
      2016-03-20
  • [学会発表] 液中レーザー溶融法による微小球状粒子の作製とその応用2016

    • 著者名/発表者名
      石川善恵、越崎直人、Pyatenko Alexander
    • 学会等名
      一般社団法人レーザー学会学術講演会 第36回年次大会
    • 発表場所
      名古屋、名城大学
    • 年月日
      2016-01-11
    • 招待講演
  • [学会発表] 液中レーザー溶融法におけるサブミクロン球状粒子の加熱・冷却過程2016

    • 著者名/発表者名
      越崎直人、榊祥太、石川善恵
    • 学会等名
      一般社団法人レーザー学会学術講演会 第36回年次大会
    • 発表場所
      名古屋、名城大学
    • 年月日
      2016-01-11
  • [学会発表] マイクロメートルサイズでの選択的マイクロ波加熱による球状粒子合成2015

    • 著者名/発表者名
      安田圭佑, 越崎直人, 仙田和章, 植村聖, 鄭恵貞
    • 学会等名
      第9回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム(Sympo2015)
    • 発表場所
      東京、上智大学
    • 年月日
      2015-11-20
  • [学会発表] 液中レーザー溶融法によるサブミクロン結晶性球状粒子の合成2015

    • 著者名/発表者名
      石川善恵、越崎直人
    • 学会等名
      公益社団法人日本セラミックス協会 第28回秋季シンポジウム
    • 発表場所
      富山、富山大学
    • 年月日
      2015-09-18
    • 招待講演
  • [学会発表] サブミクロン球状粒子の機械的特性の計測2015

    • 著者名/発表者名
      近藤光彦、宍戸信之、神谷庄司、新保外志夫、石川善恵、越崎直人
    • 学会等名
      公益社団法人日本セラミックス協会 第28回秋季シンポジウム
    • 発表場所
      富山、富山大学
    • 年月日
      2015-09-16
  • [学会発表] エタノール中でのレーザー溶融法による酸化鉄の還元反応2015

    • 著者名/発表者名
      高井 亮佑、越崎 直人、石川 善恵
    • 学会等名
      2015年第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2015-09-14
  • [学会発表] 液中レーザー溶融法におけるパルス周波数の影響2015

    • 著者名/発表者名
      榊 祥太、越崎 直人、池上 浩、石川 善恵、辻 剛志
    • 学会等名
      2015年第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋、名古屋国際会議場
    • 年月日
      2015-09-13
  • [学会発表] 液中プラズマ法を利用した真球ミクロン金属粒子の作製2015

    • 著者名/発表者名
      越崎直人
    • 学会等名
      日本材料学会 金属ガラス部門委員会第32回研究会
    • 発表場所
      札幌、北海道大学
    • 年月日
      2015-06-11
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Submicrometer spherical particle fabrication through the melt droplet formed by pulsed laser irradiation2015

    • 著者名/発表者名
      Naoto Koshizaki
    • 学会等名
      EMN Meeting on Droplets 2015
    • 発表場所
      Phuket,Thailand
    • 年月日
      2015-05-09
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2017-01-06  

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