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2016 年度 実績報告書

金属ナノ粒子/半導体ヘテロ界面の精密設計に基づく可視光利用型ファインケミカル合成

研究課題

研究課題/領域番号 26289296
研究機関大阪大学

研究代表者

平井 隆之  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 教授 (80208800)

研究分担者 白石 康浩  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 准教授 (70343259)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード光触媒 / 金属ナノ粒子 / 半導体酸化物 / 有機合成 / 白金 / 金 / 可視光
研究実績の概要

金属ナノ粒子/半導体酸化物からなるヘテロ相界面を有する光触媒により、金属ナノ粒子の局在プラズモン共鳴に基づく可視光吸収と半導体への電子注入を進行させ、ファインケミカルを合成する新触媒プロセスを開発する。相界面の緻密設計による高効率電荷分離の実現ならびに相界面近傍への還元サイトの導入による新物質変換反応への展開を通して、太陽エネルギーの化学エネルギーへの高効率変換を図る。これらの研究を通して、従来の触媒プロセスでは達成の困難な高難度の有機合成を、常温・常圧下、有害な廃棄物を出さずに進行させるクリーンプロセスを実現する。
平成28年度は、Auナノ粒子をP25二酸化チタン粒子に担持した触媒による可視光酸素化反応を行った。Auナノ粒子はバンド内遷移に基づく可視光吸収(~800 nm)を示す。Auナノ粒子の可視光吸収により生成した励起電子(Hot electron)は、二酸化チタンとの界面に形成されるショットキーバリアを乗り越えて二酸化チタンの伝導帯に注入され、電荷分離する。そのため、Au粒子上で酸化反応が、二酸化チタン上で還元反応が進行することにより光触媒反応が進行する。種々の二酸化チタン上にAuナノ粒子を担持して光触媒反応を行ったところ、P25二酸化チタンに載せた場合に著しく高活性が発現することを見出した。P25二酸化チタンを形成するアナターゼおよびルチル粒子を単離して詳細を調べたところ、アナターゼ粒子にAuを乗せた場合に著しい活性が発現することを見出した。P25アナターゼ粒子表面には、露出したTi4+種が特異的に多く存在することが分かった。これらのTi4+種がAuナノ粒子の負電荷を中和することにより、正電荷からなる空乏層を狭め、ショットキーバリアを通り抜ける「トンネル効果」によりAuナノ粒子から二酸化チタンへの電子注入を進めることを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

28年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

28年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Titanium Dioxide/Reduced Graphene Oxide Hybrid Photocatalysts for Efficient and Selective Partial Oxidation of Cyclohexane2017

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Shiraishi, Singo Shiota, Hiroaki Hirakawa, Shunsuke Tanaka, Satoshi Ichikawa, and Takayuki Hirai
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 7 ページ: 293-300

    • DOI

      10.1021/acscatal.6b02611

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Au Nanoparticles Supported on BiVO4: Effective Inorganic Photocatalysts for H2O2 Production from Water and O2 under Visible Light2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroaki Hirakawa, Singo Shiota, Yasuhiro Shiraishi, Hirokatsu Sakamoto, Satoshi Ichikawa, and Takayuki Hirai
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 6 ページ: 4976-4982

    • DOI

      10.1021/acscatal.6b01187

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 金ナノ粒子/二酸化チタンプラズモン光触媒における界面チタン種の効果2017

    • 著者名/発表者名
      安本尚樹・白石康浩・大谷文章・平井隆之
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] 二酸化チタン光触媒の酸素欠陥を反応サイトとする硝酸からの選択的アンモニア生成2017

    • 著者名/発表者名
      橋本真樹・平川裕章・白石康浩・平井隆之
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] Photocatalytic Ammonia Production from Water and Nitrogen on Surface Oxygen Vacancies of Titanium Dioxide2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroaki Hirakawa, Yasuhiro Shiraishi, and Takayuki Hirai
    • 学会等名
      第97回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] リンドープ窒化炭素光触媒による水と窒素からの可視光アンモニア生成2017

    • 著者名/発表者名
      塩田眞五・平川裕章・白石康浩・平井隆之
    • 学会等名
      第97回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] 金ナノ粒子/二酸化チタンプラズモン光触媒におけるホットエレクトロンの高効率注入メカニズム2016

    • 著者名/発表者名
      安本尚樹・坂本浩捷・白石康浩・大谷文章・平井隆之
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] リンドープ窒化炭素光触媒による水と窒素からの可視光アンモニア生成2016

    • 著者名/発表者名
      塩田眞五・平川裕章・白石康浩・平井隆之
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 二酸化チタン光触媒の酸素欠陥を反応サイトとする水と窒素からのアンモニア合成2016

    • 著者名/発表者名
      平川裕章・白石康浩・平井隆之
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 酸素欠陥型二酸化チタン光触媒による硝酸イオンからの選択的アンモニア生成2016

    • 著者名/発表者名
      橋本真樹・平川裕章・白石康浩・平井隆之
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 金ナノ粒子/二酸化チタンプラズモン光触媒におけるホットエレクトロンの高効率注入2016

    • 著者名/発表者名
      安本尚樹、白石康浩、平井隆之
    • 学会等名
      第10回触媒道場
    • 発表場所
      まつさき旅館(石川県能美市)
    • 年月日
      2016-08-30 – 2016-08-30
  • [学会発表] 金ナノ粒子/バナジン酸ビスマス光触媒による可視光過酸化水素生成2016

    • 著者名/発表者名
      塩田眞五・平川裕章・白石康浩・平井隆之
    • 学会等名
      第10回触媒道場
    • 発表場所
      まつさき旅館(石川県能美市)
    • 年月日
      2016-08-30 – 2016-08-30
  • [学会発表] Catalytic Reductions on Surface Oxygen Vacancies of Photoactivated Rutile Titanium Dioxide2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroaki Hirakawa, Yasuhiro Shiraishi, and Takayuki Hirai
    • 学会等名
      9th European Meeting on Solar Chemistry and Photocatalysis: Environmental Applications (SPEA9)
    • 発表場所
      Strasbourg, France
    • 年月日
      2016-06-13 – 2016-06-17
    • 国際学会
  • [学会発表] Hot-Electron-Induced Highly Efficient O2 Activation by Platinum Nanoparticles Supported on Tantalum Oxide under Visible Light Irradiation2016

    • 著者名/発表者名
      Hirokatsu Sakamoto, Yasuhiro Shiraishi, and Takayuki Hirai
    • 学会等名
      9th European Meeting on Solar Chemistry and Photocatalysis: Environmental Applications (SPEA9)
    • 発表場所
      Strasbourg, France
    • 年月日
      2016-06-13 – 2016-06-17
    • 国際学会
  • [備考] 大阪大学太陽エネルギー化学研究センター平井研究室ホームページ

    • URL

      http://www.cheng.es.osaka-u.ac.jp/hirailab/home.html

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公開日: 2018-01-16  

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