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2015 年度 実績報告書

ナノ材料間の相互作用に基づく新触媒開発とエネルギーデバイスイノベーション

研究課題

研究課題/領域番号 26289300
研究機関群馬大学

研究代表者

中川 紳好  群馬大学, 大学院理工学府, 教授 (70217678)

研究分担者 石飛 宏和  群馬大学, 大学院理工学府, 助教 (00708406)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードナノ材料 / 触媒・化学プロセス / 燃料電池 / 化学工学
研究実績の概要

[活性増大因子の解明の検討] TECNF中のドープNの触媒活性への影響を明らかにするため、TECNFに対しアンモニア酸化(AO)処理を施してNドープを行い、Nドープ量を変化させ、それが触媒活性におよぼす影響を調べた。500 ℃において、アンモニア・酸素(3~10 vol%)混合ガスを流す処理を10~60 min施すことでNドープが確認された。また、ピリジン型Nが増加していることが分かった。担体にAO処理を施した触媒は、PtRuの比活性は大きくなったものの、未処理の触媒の活性を超える事は無かった。AO処理により、Nドープ以外に、酸素が起因して活性低下をもたらす要因をつくっている可能性がある。この点については更なる検討が必要である。
[TiO2に換えてCeO2を包埋することによる効果] 担体中のTiO2がもたらす効果に反応物質としてTiO2中のOを供給する事が考えられる。同様な効果があると期待されるCeO2を用いて、担体効果が現れるか否か、またTECNFよりも更に高い活性が得られるか否かを検討した。平均径14nmのCeO2を用い、TiO2の場合と同様にコンポジットナノファイバー担体(CECNF)を調整した。CECNF中のCeO2含有率の増大と供に触媒活性は増大し、Ce/C (質量比) = 0.4で最大になることが分かった。それ以上では触媒層の導電率が大きく低下したことから、CeO2成分の増大によってナノファイバーの電気抵抗が増大したことが活性低下の要因と考えられる。XPS測定の結果、Ce/C = 0.4でCe4+に対するCe3+の割合が最大を示したことから、活性増加の要因としてCeO2と Pt との相互作用が考えられた。
CECNFの最適条件での触媒活性はTECNFの最大活性を超えることはなかったことから、TECNFの方がより適した担体であると考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度予定していた1)N含有量が触媒活性におよぼす影響、2)TiO2に換えてCeO2を用いた場合の触媒活性に及ぼすCeO2の効果について、概ね想定した項目について調査することが出来、また結果を得ることが出来た。

今後の研究の推進方策

1)「活性増大要因の解明」では、化学吸着法を用いてCOやH2の昇温脱離特性を測定し、他担体の触媒との比較によりPtRu/TECNFの特徴付けを行う。
2)「ナノファイバー触媒の触媒層の構築」では、TECNFへの金属担持割合と触媒層厚さの関係を調べ、最適条件での層構造、層活性を評価する。
3)「高出力メタノール燃料電池の実証試験」では、MEAにMPL層を導入した構造とし、市販触媒とPtRu/TECNF触媒との比較を行う。

次年度使用額が生じた理由

備品(化学吸着装置)の購入に際し、当初の予定額を大幅に下回る価格で希望機種を購入できたため。

次年度使用額の使用計画

H28年度の消耗品および旅費の一部として有効に使用する。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Optimized CeO2 content of the carbon nanofiber support of PtRu catalyst for direct methanol fuel cells2015

    • 著者名/発表者名
      Hikari Kunitomo, Hirokazu Ishitobi, Nobuyoshi Nakagawa
    • 雑誌名

      Journal of Power Sources

      巻: 297 ページ: 400-407

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2015.07.002

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Enhanced ethanol oxidation activity for a direct fuel cell with silica-carbon composite catalyst support2015

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Ishitobi, Yurina Ino, and Nobuyoshi Nakagawa
    • 雑誌名

      ECS Transactions

      巻: 69 ページ: 825-831

    • DOI

      10.1149/06917.0825ecst

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] メタノール酸化電極触媒に用いるセリア含有カーボンナノファイバー担体2016

    • 著者名/発表者名
      國友 ひかり,石飛 宏和,中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会第81年会
    • 発表場所
      関西大学、大阪
    • 年月日
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [学会発表] 化学吸脱着法を用いた燃料電池触媒の解析2016

    • 著者名/発表者名
      山口 凌, 山森 将太, 竹内 大蔵, 石飛 宏和, 中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会第81年会
    • 発表場所
      関西大学、大阪
    • 年月日
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [学会発表] 新規ナノファイバー触媒を適用した直接メタノール燃料電池の発電特性2016

    • 著者名/発表者名
      塚越 陽介, 石飛 宏和, 中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会第81年会
    • 発表場所
      関西大学、大阪
    • 年月日
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [学会発表] 直接エタノール燃料電池のためのSiO2含有CNF触媒担体2016

    • 著者名/発表者名
      井野 友梨奈, 石飛 宏和, 中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会第81年会
    • 発表場所
      関西大学、大阪
    • 年月日
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [学会発表] Catalytic activity of PtRu particles supported on the CeO2-embedded carbon nanofibers prepared from different source materials2015

    • 著者名/発表者名
      Hikari Kunitomo, Hirokazu Ishitobi and Nobuyoshi Nakagawa
    • 学会等名
      The Fifth International Symposium on element Innovation
    • 発表場所
      Kiryu, Japan
    • 年月日
      2015-11-30 – 2015-11-30
    • 国際学会
  • [学会発表] TECNF担体中の窒素含有量がメタノール酸化活性におよぼす影響2015

    • 著者名/発表者名
      髙見澤 正人、中川 紳好、石飛 宏和
    • 学会等名
      2015年 化学工学会 群馬大会
    • 発表場所
      桐生市民文化会館
    • 年月日
      2015-11-27 – 2015-11-27
  • [学会発表] コンポジットカーボンナノファイバーを担体に用いたDMFC用アノード触媒2015

    • 著者名/発表者名
      中川紳好
    • 学会等名
      第8回新電極触媒シンポジウム&宿泊セミナー
    • 発表場所
      東レ総合研究センター、三島
    • 年月日
      2015-10-23 – 2015-10-24
    • 招待講演
  • [学会発表] Enhanced ethanol oxidation activity for a direct fuel cell with silica-carbon composite catalyst support2015

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Ishitobi, Yurina Ino, and Nobuyoshi Nakagawa
    • 学会等名
      228th ECS meeting
    • 発表場所
      Phoenix, USA
    • 年月日
      2015-10-11 – 2015-10-16
    • 国際学会
  • [学会発表] Adsorption and desorption properties of the PtRu nanoparticle catalysts deposited on the different supports2015

    • 著者名/発表者名
      Nobuyoshi Nakagawa, Hirokazu Ishitobi and Taizo Takeuchi
    • 学会等名
      APCChE 2015
    • 発表場所
      Melbourne, Victoria
    • 年月日
      2015-09-27 – 2015-10-01
    • 国際学会
  • [学会発表] チタニア修飾CNF担体に担持させたPtRu触媒のメタノール酸化活性2015

    • 著者名/発表者名
      河津 悠佑、石飛 宏和、中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会 第47回秋季大会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-09-21 – 2015-09-21
  • [学会発表] 化学吸脱着法を用いた燃料電池触媒の特性評価2015

    • 著者名/発表者名
      山森 将太、 竹内 大蔵、山口 凌、石飛 宏和、中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会 第47回秋季大会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-09-21 – 2015-09-21
  • [学会発表] セリア含有カーボンナノファイバー担体におけるセリア粒子サイズの影響2015

    • 著者名/発表者名
      國友 ひかり、石飛 宏和、中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会 第47回秋季大会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-09-10 – 2015-09-10
  • [学会発表] 直接エタノール形燃料電池のシリカ含有触媒担体によるCO2選択性2015

    • 著者名/発表者名
      井野 友梨奈、石飛 宏和、中川 紳好
    • 学会等名
      化学工学会 第47回秋季大会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-09-10 – 2015-09-10
  • [備考] Energy Process Laboratory

    • URL

      http://nakagawa-noda.ees.st.gunma-u.ac.jp/

URL: 

公開日: 2017-01-06  

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