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2014 年度 実績報告書

金属ナノ粒子と担体との協奏的触媒機能を生かした環境調和型分子変換システムの開発

研究課題

研究課題/領域番号 26289303
研究機関大阪大学

研究代表者

満留 敬人  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (00437360)

研究分担者 金田 清臣  大阪大学, 学内共同利用施設等, 教授 (90029554)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード触媒 / 金属ナノ粒子 / Green Chemistry
研究実績の概要

研究代表者は、塩基性無機担体と金ナノ粒子がその界面において水素分子を協奏的に活性化し、極性水素種を選択的に形成できることを見出した。さらに界面での協奏的触媒作用を最大化するため、金ナノ粒子を塩基性無機酸化物で包み込んだコア-シェル型金ナノ粒子触媒の開発に成功した。本触媒は、アルキンの部分水素化反応に極めて高い選択性を示し、汎用性の最も高い触媒であるリンドラー触媒(Pd/CaCO3 treated with Pb)では、高選択的にアルケンを与えることのできないアルキンに対しても有効であることを見出した。この高い触媒活性は、コア-シェル型構造をとることによって初めて発現することもわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本研究は、金属ナノ粒子と無機酸化物担体との界面協奏効果を発現させることで、高選択的な分子変換を行うことを目的としている。この知見を発展させ、上記の界面協奏効果を最大化させることを目指して、コア-シェル型金属ナノ粒子触媒の開発を目指していたが、協奏効果の発見と今年度行う予定であったコア-シェル型金属ナノ粒子の作製が計画以上に進展し、一部は、論文掲載の前段階まで進んでいる。
また、協奏的触媒作用からさらに概念を発展させて、コア金属とシェル金属種からなる相補的触媒作用の発現という新しい概念の着想・及びそれを実現するコア-シェル金属ナノ粒子の調製まで進んでいる。

今後の研究の推進方策

計画通り金属ナノ粒子と担体との強壮効果の最大化を目的としたコア-シェル型金属ナノ粒子触媒の開発・触媒作用の探索を進めて行く。
上記したように一部の金属ナノ粒子ではコア-シェル型金属ナノ粒子触媒の調製・触媒作用の発現も終え、研究開始当初に目的としていたコア-シェル型金属ナノ粒子の設計による協奏効果の最大化の概念を実証することに成功している。今後は、他のコア-シェル型金属ナノ粒子触媒の合成とその触媒作用の探索、及び、より簡便なコア-シェル型金属ナノ粒子の調製、さらに新しく着想したコア-シェル型触媒設計概念の有効性の実証を行っていく。具体的には。以下の3点を行う。
1)コア-シェル型金ナノ粒子の設計 研究代表者はこれまでに、金と無機酸化物との協奏的触媒作用を見出している。これを基に、金ナノ粒子と無機酸化物のとコア-シェル型触媒を合成している。今後調製法の最適化と触媒作用を探索する。
2)コア-シェル型金属ナノ粒子触媒の一般性の高い調製法の確立 コア-シェル型金属ナノ粒子触媒は、その特異な触媒作用や耐久性の高さから次世代型材料として極めて有用である。しかしながら、コア-シェル型金属ナノ粒子は高度な設計技術を必要としてきた。よって、極めて簡便な一段階で自己集合によりコア-シェル型金属ナノ粒子を合成できる新手法の開発を行う。
3)新規概念“相補的触媒作用”の実証 相反する2種の金属を含むコア-シェル型金属ナノ粒子を作ることで、それぞれの金属のデメリットを打ち消し、メリットのみを引き出す“相補的触媒作用”の概念を実証する。 新規コア-シェル型金属ナノ粒子触媒を調製し、上記概念の実証を行う。

次年度使用額が生じた理由

大型分析機器を使った触媒解析(主にSPring-8での放射光を使った分析)が、次年度に多く行われることに決まったため、それに関わる測定試料の調製コストや出張費を次年度に繰り越した。

次年度使用額の使用計画

大型分析機器を使った触媒解析に関わる測定試料の調製コストやSPring-8への出張費に使用する。

  • 研究成果

    (25件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 5件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (20件)

  • [雑誌論文] Highly Efficient Dehydrogenative Coupling of Hydrosilanes with Amines or Amides Using Suppoprted Gold Nanoparticle2015

    • 著者名/発表者名
      T. Mitsudome, T. Urayama, Z. Maeno, T. Mizugaki, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 21(8) ページ: 3202-3205

    • DOI

      DOI: 10.1002/chem.201405601

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Selective C-C Coupling Reaction of Dimethylphenol to Tetramethyldiphenoquinone Using Molecular Oxygen Catalyzed by Cu Complexes immobilized in Nanospaces of Structurally-ordered Materials2015

    • 著者名/発表者名
      Z. Maeno, T. Mitsudome, T. Mizugaki, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 20(2) ページ: 3089-3106

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.3390/molecules20023089

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct Transformation of Furfural to 1,2-Pentandiol Using a Hydrotalcite-Supported Platinum Nanoparticle Catalyst2014

    • 著者名/発表者名
      T. Mizugaki, T. Yamakawa, Y. Nagatsu, Z. Maeno, T. Mitsudome, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering,

      巻: 2(10) ページ: 2243-2247

    • DOI

      DOI:10.1021/sc500325g

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Hydrogenation of Sulfoxides to sulfides under Mild Conditions Using Ru Nanoparticle Catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      T. Mitsudome, Y. Takahashi, T. Mizugaki, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 ページ: 8348-8351

    • DOI

      DOI: 10.1002/anie.201403425

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Selective Synthesis of Rh5 Carbonyl Clusters within a Polyamine Dendrimer for Chemoselective Reduction of Nitro Aromatics2014

    • 著者名/発表者名
      Z. Maeno, T. Mitsudome, T. Mizugaki, K. Jitsukawa, K. Kaneda
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 50(49) ページ: 6526-6529

    • DOI

      DOI: 10.1039/C4CC00976B

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 金ナノ粒子触媒を用いたシラン化合物と活性水素化合物との脱水素カップリング反応~分子状酸素の特異的促進効果~2015

    • 著者名/発表者名
      満留 敬人,浦山 鉄平,前野 禅,水垣 共雄,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学(船橋市)
    • 年月日
      2015-03-28
  • [学会発表] アミドの高選択的還元反応に向けたハイドロキシアパタイト固定化Ru-Vバイメタル触媒の開発2015

    • 著者名/発表者名
      坪本 大和,満留 敬人,前野 禅,水垣 共雄,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学(船橋市)
    • 年月日
      2015-03-28
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化白金-モリブデン触媒を用いたレブリン酸から1,4-ペンタンジオールへの高選択的水素化反応2015

    • 著者名/発表者名
      永津 有紀,前野 禅,満留 敬人,水垣 共雄,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学(船橋市)
    • 年月日
      2015-03-28
  • [学会発表] ハイドロタルサイト固定化白金ナノ粒子触媒によるフルフラールの高選択的水素化分解反応2015

    • 著者名/発表者名
      水垣 共雄,永津 有紀,前野 禅,満留 敬人,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学(武蔵野市)
    • 年月日
      2015-03-23
  • [学会発表] ハイドロタルサイト固定化白金ナノ粒子触媒によるフルフラールの高選択的水素化分解反応2015

    • 著者名/発表者名
      水垣 共雄,永津 有紀,前野 禅,満留 敬人,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      第115回触媒討論会,
    • 発表場所
      成蹊大学(武蔵野市)
    • 年月日
      2015-03-23
  • [学会発表] ジメチルフェノールの位置選択的な酸化的カップリング反応に向けたマガディアイト固定化銅触媒の開発2015

    • 著者名/発表者名
      前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学(武蔵野市)
    • 年月日
      2015-03-23
  • [学会発表] ヒドロキシアパタイト固定化金ナノ粒子触媒によるヒドロシランと含窒素化合物との脱水素カップリング反応2015

    • 著者名/発表者名
      浦山鉄平・前野禅・満留敬人・水垣共雄・實川浩一郎・金田清臣
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学(武蔵野市)
    • 年月日
      2015-03-23
  • [学会発表] 固体化金ナノ粒子触媒シラン化合物と活性水素化合物との脱水素カップリング反応~分子状酸素の特異的促進効果~2014

    • 著者名/発表者名
      満留 敬人,浦山 鉄平,前野 禅,水垣 共雄,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      第47回酸化反応討論会
    • 発表場所
      市民会館崇城大学ホール(熊本市)
    • 年月日
      2014-11-14 – 2014-11-15
  • [学会発表] ,ポリアミンデンドリマーを用いたPdナノクラスターのサイズ制御法の開発2014

    • 著者名/発表者名
      林寛司, 前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • 学会等名
      第7回触媒表面化学研究発表会
    • 発表場所
      関西大学(吹田市)
    • 年月日
      2014-10-31
  • [学会発表] フルフラールから1,2-ペンタンジオールへの高選択的水素化分解反応に向けたハイドロタルサイト固定化白金ナノ粒子触媒の開発2014

    • 著者名/発表者名
      永津 有紀、前野 禅、満留 敬人、水垣 共雄、實川 浩一郎、金田 清臣
    • 学会等名
      第7回触媒表面化学研究発表会
    • 発表場所
      関西大学(吹田市)
    • 年月日
      2014-10-31
  • [学会発表] デンドリマーのナノ空孔構造を利用した新規触媒活性種の創製2014

    • 著者名/発表者名
      満留敬人, 林寛司, 前野禅, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(東広島市)
    • 年月日
      2014-09-26
  • [学会発表] バイオマス由来ポリオールの選択的水素化分解に向けた高機能固定触媒の開発2014

    • 著者名/発表者名
      水垣 共雄,永津 有紀,谷脇 裕規,前野 禅,満留 敬人,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [学会発表] ハイドロタルサイト固定化白金ナノ粒子触媒を用いたフルフラールから1,2-ペンタジオールへの直接水素化分解反応2014

    • 著者名/発表者名
      永津 有紀,前野 禅,満留 敬人,水垣 共雄,實川 浩一郎,金田 清臣
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [学会発表] フェノール類からジフェノキノンへの酸化的カップリング反応を促進する規則性ナノ空間を利用した固定化複核銅錯体触媒の開発2014

    • 著者名/発表者名
      前野禅, 満留敬人, 水垣共雄, 實川浩一郎, 金田清臣
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25
  • [学会発表] Regioselective Oxidative Coupling Reaction of Dimethylphenol Catalyzed by Polyamine Dendrimer‐Encapsulated Copper Complex Using Molecular Oxygen2014

    • 著者名/発表者名
      Zen Maeno, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      TOCAT7
    • 発表場所
      京都テラサ(京都市)
    • 年月日
      2014-06-04
  • [学会発表] Hydroxyapatite‐supported Gold Nanoparticle Catalyst for Dehydrogenative Coupling of Hydrosilanes with Amines2014

    • 著者名/発表者名
      Teppei Urayama, Zen Maeno, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      TOCAT7
    • 発表場所
      京都テラサ(京都市)
    • 年月日
      2014-06-03
  • [学会発表] Synthesis of Core‐shell Au@CeO2 Nanocomposite and Its Catalytic Application for Selective Deoxygenation of Epoxides2014

    • 著者名/発表者名
      Masaaki Yamamoto, Zen Maeno, Takato Mitsudome, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      TOCAT7
    • 発表場所
      京都テラサ(京都市)
    • 年月日
      2014-06-03
  • [学会発表] Development of Pt‐W‐Al Catalysts for Selective Hydrogenolysis of Glycerol,2014

    • 著者名/発表者名
      Tomoo Mizugaki, Yuki Nagatsu, Zen Maeno, Takato Mitsudome, KoichiroJitsukawa, Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      TOCAT7
    • 発表場所
      京都テラサ(京都市)
    • 年月日
      2014-06-02
  • [学会発表] Conceptual Design of Ag@CeO2 Core‐Shell Nanocomposite Catalyst for Highly Chemoselective Hydrogenations2014

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome, Zen Maeno, Tomoo Mizugaki, Koichiro Jitsukawa, Kiyotomi kaneda
    • 学会等名
      TOCAT7
    • 発表場所
      京都テラサ(京都市)
    • 年月日
      2014-06-02
  • [学会発表] ポリアミンデンドリマー内包サブナノパラジウムクラスターのサイズ 制御とその触媒作用2014

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄, 露崎貴宏, 林寛司, 前野禅, 満留敬人, 實川浩一郎, 金田清臣
    • 学会等名
      高分子学会 第63回年会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場(名古屋市)
    • 年月日
      2014-05-28

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公開日: 2016-06-01  

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