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2016 年度 実績報告書

構造を制御した担持合金ナノ粒子触媒の調製と必須化学資源合成への展開

研究課題

研究課題/領域番号 26289305
研究機関首都大学東京

研究代表者

宍戸 哲也  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 教授 (80294536)

研究分担者 三浦 大樹  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 助教 (20633267)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード合金ナノ粒子 / ナノ粒子合成 / バイオマス / 水素キャリア / 稀少金属使用量低減 / 脱水素 / ヒドロシリル化
研究実績の概要

1) 担持Pt-Sn合金触媒
1,3-ブタジエン(1,3-BD)は様々なエンジニアリングプラスチックのモノマーなどに利用される有用な化合物であり、年々その需要が増加している。本年度は、n-ブタン脱水素による1,3-BDの生成に有効な触媒の開発を目的として、担持Pt-Sn合金触媒について、その構造と活性の相関について検討を行った。その結果、fcc構造を有するPt3Sn合金ナノ粒子が1,3-BDの生成に有効であることを明らかとした。合わせて反応条件の最適化を進めた。
2) 担持Au-Pd合金触媒
2-1) 水素キャリア 近年、クリーンかつ高いエネルギー効率を持つ水素燃料電池が注目を集めている。しかし、水素の輸送・貯蔵は大きな課題であり、これに有用な水素キャリアの開発が求められている。本年度は、炭酸水素アンモニウム水素化/ギ酸アンモニウム脱水素の可逆的反応に対する触媒活性を検討したところ、活性炭担持AuPd合金触媒が優れた触媒活性を示すことを見出した。また、これらの触媒がアンモニアボランのメタノリシスにも有効であることを明らかにした。種々の分光学的解析によりPdからAuへの電荷移動が確認され、さらにPd原子近傍の立体環境が触媒活性に大きな影響を与えることを明らかにした。
2-2) ヒドロシリル化 本年度は、担持PdAu触媒による内部アルキン、末端アレンのヒドロシリル化について検討をすすめ、これらの反応がそれぞれ室温で進行し、対応する生成物が高収率で得られることを見出した。さらに、Pd/Au比および担体が活性・選択性に与える影響を詳細に検討した。その結果、種々の分光学的解析によりPdからAuへの電荷移動が確認され、さらにPd原子近傍の立体環境が触媒活性に大きな影響を与えることを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

28年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

28年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (31件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (30件) (うち国際学会 6件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Supported Palladium-Gold Alloy Catalysts for Efficient and Selective Hydrosilylation under Mild Conditions; Isolated Single Palladium Atoms in Alloy Nanoparticles as the Main Active Site2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Miura, Keisuke Endo, Ryoichi Ogawa, Tetsuya Shishido
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 7 ページ: 1543-1553

    • DOI

      10.1021/acscatal.6b02767

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 担持PdAu合金触媒を用いたヒドロシリル化反応における担体及びPd/Au比が与える影響に対する速度論的検討2017

    • 著者名/発表者名
      小川亮一・遠藤圭介・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] 炭酸水素アンモニウム/ギ酸塩を基盤とする水素発生/貯蔵に有効な担持Pd触媒2017

    • 著者名/発表者名
      中嶋健悟・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] Cu/ZrO2によるアルコールの脱水素カップリング2017

    • 著者名/発表者名
      中原花梨・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] アンモニアボランからの水素発生に有効な担持Pd触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      冨永光宏・中嶋健悟・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] ヒドロシリル化に高活性を示す担持PdAu合金触媒2017

    • 著者名/発表者名
      三浦大樹・遠藤圭介・小川亮一・宍戸哲也
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21 – 2017-03-22
  • [学会発表] 担持Pt-Sn合金触媒によるn-ブタンの脱水素反応2017

    • 著者名/発表者名
      大久保智世・鄧黎丹・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      日本化学会第97年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] 担持合金ナノ粒子の構造と触媒作用 選択的物質変換と水素製造2017

    • 著者名/発表者名
      宍戸哲也
    • 学会等名
      2016年度第3回人工光合成研究拠点講演会
    • 発表場所
      大阪市立大学(大阪府大阪市)
    • 年月日
      2017-02-20 – 2017-02-20
    • 招待講演
  • [学会発表] 担持合金触媒の構造と触媒作用2016

    • 著者名/発表者名
      宍戸哲也
    • 学会等名
      ポスト「京」重点課題⑤「エネルギーの高効率な創出,変換・貯蔵,利用の新規基盤技術の開発」第1回連携推進ワークショップ
    • 発表場所
      北海道大学(北海道札幌市)
    • 年月日
      2016-11-29 – 2016-11-30
    • 招待講演
  • [学会発表] グリセロール水素化分解に対するPt/WO3/Al2O3触媒調製法の影響2016

    • 著者名/発表者名
      小林隼人・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第46回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      京都リサーチパーク(京都府虚都市)
    • 年月日
      2016-11-17 – 2016-11-18
  • [学会発表] 微量Pt添加Ni/TiO2触媒による選択的水素化2016

    • 著者名/発表者名
      野口啓太郎・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第46回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      京都リサーチパーク(京都府虚都市)
    • 年月日
      2016-11-17 – 2016-11-18
  • [学会発表] アルキンのヒドロシリル化に高活性を示す担持PdAu合金触媒の構造2016

    • 著者名/発表者名
      三浦大樹・小川亮一・遠藤圭介・宍戸哲也
    • 学会等名
      第46回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      京都リサーチパーク(京都府虚都市)
    • 年月日
      2016-11-17 – 2016-11-18
  • [学会発表] グリセロール選択的水素化分解に有効な担持Pd触媒の開発2016

    • 著者名/発表者名
      相原健司・小林隼人・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第6回CSJ 化学フェスタ2016
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-16
  • [学会発表] 担持PdAu合金触媒を用いるアルキンのヒドロシリル化2016

    • 著者名/発表者名
      小川亮一・遠藤圭介・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第6回CSJ 化学フェスタ2016
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-16
  • [学会発表] 担持Pd触媒を用いた炭酸水素アンモニウムの水素化反応2016

    • 著者名/発表者名
      中嶋健悟・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第6回CSJ 化学フェスタ2016
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-16
  • [学会発表] Hydrogenolysis of tetrahydrofurfuryl alcohol by Pt/WO3/Al2O32016

    • 著者名/発表者名
      Aiko Nagao, Hiroki Miura, Tetsuya Shishido
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2016 (C&FC2016)
    • 発表場所
      Taipei(Taiwan)
    • 年月日
      2016-11-10 – 2016-11-14
    • 国際学会
  • [学会発表] Dehydrogenative coupling of alcohols over supported Cu catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      K. Nakahara, H. Miura, T. Shishido
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2016 (C&FC2016)
    • 発表場所
      Taipei(Taiwan)
    • 年月日
      2016-11-10 – 2016-11-14
    • 国際学会
  • [学会発表] Supported platinum/gold alloy nanoparticles catalyst for selective hydrosilylation of α,β-unsaturated ketones and alkynes2016

    • 著者名/発表者名
      T. Shishido, K. Endo, R. Ogawa, H. Miura
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2016 (C&FC2016)
    • 発表場所
      Taipei(Taiwan)
    • 年月日
      2016-11-10 – 2016-11-14
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 担持合金触媒の構造と触媒作用 Pt-Sn合金触媒による脱水素2016

    • 著者名/発表者名
      宍戸哲也
    • 学会等名
      第9回ESICB公開シンポジウム
    • 発表場所
      京都大学桂キャンパス(京都府京都市)
    • 年月日
      2016-10-31 – 2016-10-31
    • 招待講演
  • [学会発表] グリセロール選択的水素化分解に有効な担持Pd触媒の開発2016

    • 著者名/発表者名
      相原健司・小林隼人・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 担持PdAu合金触媒によるアルキンのヒドロシリル化の活性に対するPd/Au比の影響2016

    • 著者名/発表者名
      小川亮一・遠藤圭介・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 担持Cu触媒によるアルコールの脱水素カップリング2016

    • 著者名/発表者名
      中原花梨・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 担持Pd触媒を用いた炭酸水素アンモニウムの水素化反応2016

    • 著者名/発表者名
      中嶋健悟・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学(岩手県盛岡市)
    • 年月日
      2016-09-21 – 2016-09-23
  • [学会発表] 1,4-hydrosilylation of unsaturated ketones over supported PdAu catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      K. Endo, R. Ogawa, H. Miura, T. Shishido
    • 学会等名
      6th IUPAC International Conference on Green Chemistry (ICGC-6)
    • 発表場所
      Venezia(Italy)
    • 年月日
      2016-09-04 – 2016-09-08
    • 国際学会
  • [学会発表] Hydrogenation of ammonium bicarbonate over supported Pd catalyst2016

    • 著者名/発表者名
      K. Nakajima, H. Miura, T. Shishido
    • 学会等名
      The 1st International Symposium on Hydrogen Energy-based Societ
    • 発表場所
      首都大学東京 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2016-08-27 – 2016-08-28
    • 国際学会
  • [学会発表] 担持Pd触媒によるグリセロールの選択的水素化分解2016

    • 著者名/発表者名
      相原健司・小林隼人・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第14回触媒化学ワークショップ
    • 発表場所
      湘南ミサワホーム不動産 オザワビル貸会議室(神奈川県藤沢市)
    • 年月日
      2016-08-01 – 2016-08-03
  • [学会発表] 担持Cu触媒によるアルコールの脱水素カップリング2016

    • 著者名/発表者名
      中原花梨・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第14回触媒化学ワークショップ
    • 発表場所
      湘南ミサワホーム不動産 オザワビル貸会議室(神奈川県藤沢市)
    • 年月日
      2016-08-01 – 2016-08-03
  • [学会発表] 担持PdAu合金触媒を用いるアルキンのヒドロシリル化担持PdAu合金触媒を用いるアルキンのヒドロシリル化2016

    • 著者名/発表者名
      小川亮一・遠藤圭介・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      第14回触媒化学ワークショップ
    • 発表場所
      湘南ミサワホーム不動産 オザワビル貸会議室(神奈川県藤沢市)
    • 年月日
      2016-08-01 – 2016-08-03
  • [学会発表] Pt/WO3/Al2O3 catalysts for selective hydrogenolysis of glycerol to 1,3-propanediol2016

    • 著者名/発表者名
      Hayato Kobayashi, Takeshi Aihara, Hiroki Miura, Tetsuya Shishido
    • 学会等名
      The International Symposium on Catalytic Conversions of Biomass (ISCCB-2016)
    • 発表場所
      Taipei(Taiwan)
    • 年月日
      2016-06-27 – 2016-06-30
    • 国際学会
  • [学会発表] 担持Cu触媒を用いるアルコールの脱水素カップリング2016

    • 著者名/発表者名
      中原花梨・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      石油学会第59回年会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-05-24 – 2016-05-24
  • [学会発表] 担持Pd触媒を用いた炭酸水素アンモニウムの水素化反応2016

    • 著者名/発表者名
      中嶋健悟・三浦大樹・宍戸哲也
    • 学会等名
      石油学会第59回年会
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-05-24 – 2016-05-24

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公開日: 2018-01-16  

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