| 研究課題/領域番号 |
26390003
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
森川 全章 九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (10363384)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 非平衡 / 自己組織化 / 高次構造 / 脂質分子 / 機能性色素 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は，固－液界面の非平衡分子拡散流の存在下における自己組織化現象に基づき，熱力学的支配のもとでは得られない複雑で多様な高次構造を固体表面上に構築する方法論，ならびにその設計と制御の学理を開拓することを目的とする．具体的には，脂質と色素分子から成る超構造を固体表面上に構築し，効率的な光励起エネルギー移動界面を創製するとともに，その光捕集機能に基づいた分子情報の変換・増幅システムを構築することが目標である．本年度は，機能性色素の水溶液と種々の脂質二分子膜を接触させ，膜表面の動的な構造変化が誘起される組み合わせについてスクリーニング実験を行った．各種の一本鎖，二本鎖，三本鎖型カチオン性脂質のスピンキャスト膜を作製し，アニオン性シアニン色素の水溶液を滴下した後，膜表面の構造変化を共焦点レーザー走査顕微鏡（CLSM）により観察した．その結果，アルキル鎖長16の単純ジアルキルアンモニウム塩を用いた場合，色素水溶液と接触させるだけで固－液界面の動的な構造変化が誘起され，サンゴ礁様の高次構造が膜表面に形成されることを見出した．これは，脂質二分子膜の表面に水および色素分子が動的に浸透する非平衡条件下において，分子の流れ（動的自己組織化）の履歴が高次構造として膜表面に逐次記録されたためと考えられる．また，脂質分子のアルキル鎖長依存性について検討した結果，鎖長12と14の脂質分子の場合は，色素水溶液との接触により固体基板から剥離し，色素分子と不定形な凝集体を形成した．これに対して，アルキル鎖長18の脂質分子の場合は，色素水溶液と接触させても，色素分子が膜表面に吸着するのみであり，膜表面の構造変化は認められなかった．このことから，膜表面の構造化には適切な脂質と色素分子の組み合わせが必要であり，脂質二分子膜の結晶－液晶相転移温度などが重要な因子となるものと考えられる．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度の研究計画では，アルキル鎖長や本数，親水部の構造などが異なる脂質分子を用いて固体基板上に二分子膜を作製し，機能性色素の水溶液と接触させるだけで膜表面の構造化が誘起される条件を明らかにする予定であった．実際に，種々の分子構造を有する脂質を用いて二分子膜を作製し，機能性色素の水溶液と接触させた後，膜表面の顕微鏡観察を行った．その結果，アルキル鎖長16の単純ジアルキルアンモニウム塩とアニオン性シアニン色素の組み合わせにおいて，非平衡下の分子拡散流を駆動力とする膜表面の高次構造化が進行することを見出した．また，CLSM を用いて膜表面の構造化が進行する様子をその場観察することにも成功している．色素の溶液濃度や温度によって，構造形成の速度やモルフォロジーがどのような影響を受けるのかについて，系統的に実験する必要があるが，おおむね順調に研究が進んでいるといえる．
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| 今後の研究の推進方策 |
平成26年度に得られた研究成果を基にして，膜表面の高次構造化メカニズムを解明する．例えば，蛍光標識した脂質をプローブ分子として二分子膜に加えておき，膜構造の流動性に関する知見を得る．また，得られた色素／脂質分子から成る超構造の光捕集特性の評価を行う．色素のJ会合体は優れた光励起エネルギーの移動媒体となるため，FRETを利用するとアクセプター色素が励起エネルギーを効率的に光捕集できるものと期待される．アクセプター色素の導入は事前に脂質分子と混合し膜内に埋め込む方法と，構造体の形成後に表面吸着させる方法を試みる．CLSMを用いて分光分析や光刺激実験（FRAP）を行い，光励起エネルギー移動特性を評価する．また，蛍光寿命や過渡吸収計測により励起エネルギー移動効率や発光量子収率を定量的に評価する．
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