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2014 年度 実施状況報告書

発光色を近赤外でチューニングできる水溶性シリコンナノ粒子の合成

研究課題

研究課題/領域番号 26390024
研究機関独立行政法人物質・材料研究機構

研究代表者

白幡 直人  独立行政法人物質・材料研究機構, その他部局等, その他 (80421428)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードシリコン / 蛍光 / 発光 / イメージング / In-vivo / In-vitro / 水溶性 / ナノ粒子
研究実績の概要

本研究では、生体内(in-vivo)において複数の異なる生体分子認識現象をリアルタイムかつパラレルに観察できる「蛍光イメージング」を実現するための『水溶性蛍光プローブライブラリー』を世界に先駆けて創製する。本研究を達成することで、これまで毒性の高い化合物半導体や資源性に難のあるレアアースに頼ってきた水溶性蛍光プローブを資源性が高く無毒なシリコンで作製できることになる。
本目標を達成するために、本年度は800-1100nmの近赤外域において発光波長を変調できる4種類のシリコンナノ粒子を合成することを目標に掲げたが、7種類作製することに成功した。さらに、シリコンのナノ粒子表面へ長鎖アルカンを接合することで高効率発光させることに成功した。発光効率は最低で20%を超え、最高で42%に達した。さらに、本研究者らが開発した「発光色分離法」を使用することで、各発光スペクトルのスペクトル形状の対称性は極めて高く、またスペクトルの半価幅は165ー300meVの範囲で制御できることが分かった。対称性の高いスペクトルの実験的実証は、従来の考え方を一掃した。つまりこれまでは、非対称発光スペクトルは間接遷移型バンド構造に由来する考えられてきたが、実際は粒子の多分散性に依存することが明らかにされた。さらに、スペクトルの半価幅を増大させるもう一つの要因「ナノ粒子表面」を単分子技術を使って制御することで、従来は、400-500meVであったスペクトル半価幅を上記に示す値にまで減少させることに成功した。これらの成果は特許出願された(特願2014-250651)。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

近赤外発光において、スペクトルの対称性、狭半価幅、高効率発光を実現した。また、来年度に予定していた「近赤外発光するシリコンナノ粒子の精製法」をすでに確立した。
これらの成果を通じて、最終目標に掲げる「異なる生体分子認識現象」のパラレル観察実現に大きく近づいた。優れたスペクトル特性は、高効率発光の学理解明につながると期待でき、さらに、他の間接遷移型半導体へも応用できる普遍性を提供できるポテンシャルを示す。そのような見地から、計画以上に進展していると自負できる。

今後の研究の推進方策

本研究課題で開発のシリコンナノ粒子の優れたスペクトル特性を損なうことなく水溶性へ変性させるためのプロセスを開発する。

次年度使用額が生じた理由

申請書において、アニオン交換液体クロマトグラフィー用カラムを購入する予定であったが、他の方法を使用することでコストパフォーマンス良く精製できることが分かったので購入する必要がなくなったから。

次年度使用額の使用計画

ナノ粒子の発光効率を下げる要因となる酸化ナノ粒子を効率よく除去するために必要な逆相カラムを購入する予定である(見積額およそ100万円)

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 5件、 謝辞記載あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち招待講演 8件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Hybrid White Light Emitting Diode Based on Silicon Nanocrystals2014

    • 著者名/発表者名
      B. Ghosh, Y. Masuda, Y. Wakayama, Y. Imanaka, J. Inoue, K. Hashi, K. Deguchi, H. Yamada, Y. Sakka, S. Ohki, T. Shimizu, N. Shirahata
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: 24 ページ: 7151-7160

    • DOI

      10.1002/adfm.201401795

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Reductant-Free Colloidal Synthesis of NIR Emitting Germanium Nanocrystals: Role of Primary Amine2014

    • 著者名/発表者名
      B. Ghosh, M. Ogawara, Y. Sakka, N. Shirahata
    • 雑誌名

      Journal of Nanoscience and Nanotechnology

      巻: 14 ページ: 2204-2210

    • DOI

      10.1166/jnn.2014.8546

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Solution-Processable White-Light-Emitting Germanium Nanocrystals2014

    • 著者名/発表者名
      N. Shirahagta
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Chemistry

      巻: 214 ページ: 74-78

    • DOI

      10.1016/j.jssc.2013.10.021

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Colloidal Silicon Quantum Dots: Synthesis and Tuning the Emission in the Ranging from near-UV through Visible to near-IR2014

    • 著者名/発表者名
      B. Ghosh, N. Shirahata
    • 雑誌名

      Science and Technology of Advanced Materials

      巻: 15 ページ: 14207(1-14)

    • DOI

      10.1088/1468-6996/15/1/014207

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Monolayer Formation of Luminescent Germanium Nanoparticles on Silica Surface in Aqueous Buffer Solution2014

    • 著者名/発表者名
      N. Shirahata
    • 雑誌名

      Journal of nanoscience and Nanotechnology

      巻: 14 ページ: 2640-2643

    • DOI

      10.1166/jnn.2014.8640

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 自然に学ぶセラミックスプロセッシング2014

    • 著者名/発表者名
      増田佳丈、齋藤紀子、白幡直人、河本邦仁
    • 雑誌名

      セラミックス

      巻: 49 ページ: 356-360

  • [雑誌論文] 環境・循環型社会に調和するナノ粒子発光体2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人, Batu Ghosh, 目 義雄
    • 雑誌名

      NIMS NOW

      巻: 14 ページ: 6-6

  • [学会発表] ゲルマニウムナノ粒子からの発光2015

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      第71回マテリアルセミナー
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-02-06 – 2015-02-06
    • 招待講演
  • [学会発表] 発光色を連続的に制御できるエコナノ粒子2015

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      Nanotech2015
    • 発表場所
      東京ビックサイト
    • 年月日
      2015-01-27 – 2015-01-29
    • 招待講演
  • [学会発表] IV属ナノ粒子蛍光体の研究開発動向2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      第11回「量子ドット利用デバイス技術分科会」
    • 発表場所
      一般社団法人電子情報技術産業協会
    • 年月日
      2014-12-15 – 2014-12-15
    • 招待講演
  • [学会発表] Slicon-Based White Light Emitting Diodes2014

    • 著者名/発表者名
      N. Shirahata, B. Ghosh
    • 学会等名
      2014 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • 発表場所
      Hynes Convention Center,Boston, USA
    • 年月日
      2014-11-30 – 2014-12-05
  • [学会発表] Silicon Nanoparticles as Potential Light Emitters: Synthesis, Separation by Color, and Applications2014

    • 著者名/発表者名
      N. Shirahata
    • 学会等名
      2014 EMN Fall Meeting
    • 発表場所
      Orland, USA
    • 年月日
      2014-11-22 – 2014-11-25
    • 招待講演
  • [学会発表] Organically-Terminated Silicon Nanoparticles: Synthesis, Separation by Emission and Applications2014

    • 著者名/発表者名
      N. Shirahata
    • 学会等名
      Workshop on Advancement of Group IV Nanostructures
    • 発表場所
      Kobe University
    • 年月日
      2014-11-18 – 2014-11-19
    • 招待講演
  • [学会発表] シリコンナノ粒子の七変化:カメレオン蛍光体2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      第4回CSJ化学フェスタ2014
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2014-10-14 – 2014-10-16
    • 招待講演
  • [学会発表] 制御された単分子/環境半導体ナノ構造を素材とした発光素子創製2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      JST-CREST/さきがけ3研究領域合同第2回公開シンポジウム
    • 発表場所
      コクヨホール
    • 年月日
      2014-10-01 – 2014-10-01
  • [学会発表] 単分子が制御するSiナノ粒子の発光特性2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      第65回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      東京理科大学
    • 年月日
      2014-09-03 – 2014-09-05
  • [学会発表] 制御されたシリコンナノ構造が創発する発光特性2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      界面科学研究部門セミナー
    • 発表場所
      界面科学研究部門セミナー
    • 年月日
      2014-07-31 – 2014-07-31
    • 招待講演
  • [学会発表] Tuning the Emission of Luminescent Germanium2014

    • 著者名/発表者名
      N. Shirahata
    • 学会等名
      The 22nd Annual International Conference on Composite/Nano Enginnering
    • 発表場所
      Malta
    • 年月日
      2014-07-13 – 2014-07-19
    • 招待講演
  • [学会発表] 蛍光シリコンナノ粒子の波長チューニング特性2014

    • 著者名/発表者名
      白幡直人
    • 学会等名
      第63回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 年月日
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [備考] NIMS Researcher Database SAMURAI

    • URL

      http://samurai.nims.go.jp/SHIRAHATA_Naoto-e.html

  • [産業財産権] 発光性シリコンナノ粒子及び電流注入型発光素子2014

    • 発明者名
      白幡直人、バトゥゴッシュ
    • 権利者名
      白幡直人、バトゥゴッシュ
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2014-250651
    • 出願年月日
      2014-12-11

URL: 

公開日: 2016-05-27  

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