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2014 年度 実施状況報告書

強誘電性ナノ単結晶のトロイダル強誘電性と光応答

研究課題

研究課題/領域番号 26400306
研究機関北海道大学

研究代表者

武貞 正樹  北海道大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (30311434)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード強誘電性ナノ結晶 / 広帯域光散乱分光 / ラマン散乱 / ブリルアン散乱 / ハイパーレーリー散乱 / 第二次高調波発生 / トロイダル強誘電性 / トロイダルソフトモード
研究実績の概要

ナノ材料は、そのサイズ効果によりマクロな物質には現れない全く新しい物理現象の発現が期待される。強誘電性ナノ単結晶では、強誘電性の新奇な物理現象として最近、トロイダル強誘電性が第一原理計算から予言され、基礎と応用の視点で興味深い。本研究は強誘電性のナノ単結晶について、そのナノ構造に由来した新奇な強誘電性相転移やトロイダル強誘電性相転移に伴う不安定化モード(トロイダルソフトモード)について広帯域高分解能レーザー分光法を用いて調べ、強誘電性ナノ結晶の相転移機構(相転移ダイナミクス)を解明することを目的としている。今年度はこれまでナノ結晶で報告のない振動数領域0.3 GHz~1 THzで測定可能な広帯域光散乱分光システムと実験システムの長時間安定性の実現に成功した。本システムを用いて粒径サイズ17 nmのチタン酸バリウムのナノ結晶で広帯域光散乱スペクトルの温度依存性を測定することに成功し、ナノ結晶においては比較対照物質として粒径約20μmの試料から測定されたバルクのチタン酸バリウムが示す相転移機構と全く異なる相転移ダイナミクスを示唆する結果を得た。
また初年度に予定していた第二次高調波発生を高感度に測定するためのハイパーレリー散乱分光システムを構築し、ハイパーレリースペクトルの温度依存性の測定を可能にした。さらに研究の遂行の過程で必要性が明らかとなった試料評価と同時に測定条件の決定を行うためのマッピング測定システムを導入した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度としてナノ結晶試料について振動数領域0.3 GHz~1 THzで測定可能な広帯域光散乱分光システムと実験システムの長時間安定性の実現に成功し、本システムを用いて次の研究段階として予定していた粒径サイズ17nmのチタン酸バリウムのナノ結晶試料で広帯域光散乱スペクトルの温度依存性を液体窒素温度から600 Kの温度領域で測定することに成功した。測定されたナノ結晶の結果は比較対照物質として用いた粒径約20ミクロンの試料から測定されたバルクのチタン酸バリウムが示す相転移機構とは全く異なる相転移ダイナミクスを示唆する結果を得ており、今後に予定している試料サイズ依存性と相転移機構の関係に大変興味が持たれる。
当初の予定ではナノ結晶試料において振動数領域0.1 GHz~1 THzで測定可能な広帯域光散乱分光システムの実現を目指した。光学素子を用いてシステムの改良を重ねバルクの単結晶試料で振動数領域0.1 GHz~1 THzで測定が可能になったものの、ナノ結晶試料では0.3 GHz~1 THzに留まった。既存の分光実験に用いている励起光に100万分の1程度含まれる波長が僅かに異なる光(0.3 GHz以下)の分離を試みると極端に励起光強度が小さくなり広帯域光散乱スペクトルの測定が困難になることが明かとなった。そのため0.1GHzまでの分解能向上は断念した。0.3 GHz以下の測定領域をナノ結晶試料で実現するためには現段階では良質の単色化が可能なアルゴンイオンレーザー(1000万円程度)の導入が不可欠と考えられる。しかし今回の改良により実験システムの飛躍的な安定化に成功し、本研究課題の実現に向けて大きなアドバンテージを得ることができた。

今後の研究の推進方策

○広帯域光散乱スペクトルとSHG 強度の粒径サイズ依存性
H26年度に連携研究者らと試料作製を進め粒径サイズ7 nm、17 nm、30 nmのチタン酸バリウム結晶試料を得ることに成功している。そこで27年度はこの得られたチタン酸バリウムナノ結晶試料で広帯域光散乱スペクトルとSHG 強度の温度依存性を測定し、粒径サイズ依存性を明らかにする。

○紫外光照射効果
初年度に構築した紫外光パルス励起・広帯域高分解能レーザー分光実験システムを用いて紫外光パルス照射下で広帯域光散乱スペクトルの温度依存性と粒子径依存性、励起光強度依存性を測定する。紫外光照射下で得られたスペクトルの解析からFano 効果(結合効果)を調べ、紫外光照射による電子-フォノン相互作用を明らかにする。さらに相転移点近傍で紫外光パルスによる高密度励起を行いナノ結晶における強誘電性相転移の光応答を調べ、光誘起相転移現象の発現を調べる。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Specific Heat Study of Multiferroic LuFe2O4 Single Crystal2014

    • 著者名/発表者名
      N. Hasegawa, T. Mitsumura, M. Takesada, A. Onodera, J. Kano, N. Ikeda
    • 雑誌名

      FERROELECTRICS

      巻: 462 ページ: 145, 150

    • 査読あり
  • [学会発表] 超臨界水熱合成法で作成されたBaTiO3ナノ結晶の広帯域光散乱分光III2015

    • 著者名/発表者名
      武貞正樹,伯田幸也,高島浩,小野寺彰
    • 学会等名
      日本物理学会70回年次大会(2015年)
    • 発表場所
      早稲田大学 東京都新宿区
    • 年月日
      2015-03-21 – 2015-03-24
  • [学会発表] ビスマス層状ペロフスカイトPbBi4Ti4O15の広帯域光散乱分光II2015

    • 著者名/発表者名
      太田崇明,武貞正樹,野口祐二,宮山勝,小野寺彰
    • 学会等名
      日本物理学会第70回年次大会(2015年)
    • 発表場所
      早稲田大学 東京都新宿区
    • 年月日
      2015-03-21 – 2015-03-24
  • [学会発表] Aサイト秩序型ペロフスカイトCaCu3Ti4O12の高温X線回折2015

    • 著者名/発表者名
      堀哲弥,長谷川奈保,小野寺彰,武貞正樹,佐藤博保
    • 学会等名
      日本物理学会第70回年次大会(2015年)
    • 発表場所
      早稲田大学 東京都新宿区
    • 年月日
      2015-03-21 – 2015-03-24
  • [学会発表] Broadband Light Scattering and Second Harmonic Generation in Ferroelectric Nanocrystals2014

    • 著者名/発表者名
      Masaki Takesada
    • 学会等名
      Joint International Symposium RCBJSF - 2014 - FM&NT
    • 発表場所
      Riga, Latvia
    • 年月日
      2014-09-29 – 2014-10-02
    • 招待講演
  • [学会発表] Broadband Light Scattering in Ferroelectric Nanocrystals of BaTiO32014

    • 著者名/発表者名
      Masaki Takesada, Yukiya Hakuta, Hiroshi Takashima and Akira Onodera
    • 学会等名
      The 10th Japan & Korea Conference of Ferroelectrics JKC-FE10
    • 発表場所
      広島国際会議場 広島県広島市
    • 年月日
      2014-08-17 – 2014-08-20

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公開日: 2016-05-27  

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