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2015 年度 実施状況報告書

界面密度を制御した機能する強誘電体界面の研究

研究課題

研究課題/領域番号 26400327
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

大和田 謙二  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門・量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (60343935)

研究分担者 松浦 直人  一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び東海事業, 東海事業センター, 副主任研究員 (30376652)
岩田 真  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40262886)
西松 毅  東北大学, 金属材料研究所, 助教 (70323095)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード強誘電体 / 界面 / ドメイン / リラクサー強誘電体 / 電場 / 放射光 / 中性子散乱 / 分子動力学法
研究実績の概要

H27年度はX線散乱や誘電率によるドメイン・界面観察手法を進展させつつ、中性子非弾性散乱へ向けての準備を開始した。
1.SPring-8のBL22XUにおいて1μm集光X線による詳細なドメインマッピングを試みた。X線回折は幅などから原子レベルでの歪み情報を得ることができる。約10μm幅の90度ドメインを持つBaTiO3(室温、正方晶)において、界面を起点に発生した歪場がドメイン中心に向かって緩和する様子が確認された。また、分極方向に由来する歪場の方向性も確認された。また、マッピングと並行して、自発的に100nmクラスのドメインが生成する事が知られている不均質系結晶リラクサー強誘電体70%Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-30%PbTiO3において、強誘電相転移に伴って現れる90度ドメイン界面由来の微弱なストリーク散乱の観測に成功した。また、ドメインサイズ(=界面密度)と物性の負の相関が(1-x)%Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-x%PbTiO3傾斜組成試料の回折実験から見出された。(大和田、岩田、松浦)
2.強誘電体ドメイン界面の挙動を明らかにしようとするとき、ドメイン壁の安定性と結晶の異方性の問題を明らかにすることは重要であると考えられる。そのような観点からBaTiO3の[111]-方向に電場を印加したときの温度電場相図を明らかにした。分極の大きさと温度電場相図上での相境界の傾きの関係が、クラウジウス-クラペイロンの式で解析できることを確認した。(岩田)
3.分子動力学計算法による界面効果の研究を行った(西松)。一方、中性子散乱実験へ向けた試料缶の設計製作を行った(大和田、松浦)。
4.今年度は9/15に関西学院大学梅田キャンパスにおいて中間報告会を開催(公開)し、代表者・分担者は進捗状況を確認し今後の展開を議論した。得られた関連する成果は学会等を通じて順次発表を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

1.ドメイン・界面観察手法の進展に関しては、強誘電相転移に伴って現れる90度ドメイン界面由来の微弱なストリーク散乱の観測に成功した。また、電場制御によるエンジニアードドメインの形成を確認した。等価な二つのドメイン由来の散乱強度比が1:1になる事を確認した。
2.ドメイン界面のダイナミクスを調べるべく予定している超高分解能中性子非弾性散乱について、実験に必要な高電圧印加試料スティック、ハメチクシール付耐熱試料缶の整備を行った。結晶の準備に関しては、ドイツからの輸入が遅れにより年度末納入となった事からH28年度に入ってからの実施となる。秋以降の実施を予定する超高分解能中性子非弾性散乱実験の実施までには準備は整う予定である。
以上、総合的に判断して概ね順調に推移していると思われる。

今後の研究の推進方策

研究は概ね予定通りに推移している。H28年度はH27年度の研究を引き続き継続する。H27年度中に作成された中性子散乱実験用の電界セルに試料ホルダーを取り付け動作テストを行う (大和田、岩田、松浦)。中性子散乱実験用大型試料の準備を引き続き行う。H27年度末までに納入された大型単結晶試料を用いドメインエンジニアリングを実施する。これらの試料を用い超高分解能中性子非弾性散乱を実施し、界面由来のダイナミクスの検出に挑戦する(大和田・松浦・岩田)。一方、予定する施設J-PARCがトラブルから昨年度立て続けにシャットダウンし前年度未実施課題の消化が逼迫していることから、本実験のための十分なマシンタイムが得られない可能性が出てきてしまっている。そこで、相補手段として超単色(neV)X線を界面に集光して行うX線非弾性散乱による界面ダイナミクスの観測も検討している。
H27年度に観測に成功した界面由来の微弱なストリーク散乱に注目した電界効果の実験をBaTiO3に適用し、岩田らによって予言された界面応答メカニズムの検証を行う(大和田・岩田)。分子動カ学計算法による界面効果の研究と実験結果の分析の準備を行う(西松)。
得られた成果は順次学会や学術誌等で発表してゆく。

次年度使用額が生じた理由

結晶納入がH27年度末になったため、超高分解能中性子非弾性散乱実験用試料缶に合わせた結晶ホルダーの作成を次年度へ持ち越した。

次年度使用額の使用計画

超高分解能中性子非弾性散乱実験用試料缶に合わせた結晶ホルダーの作成を年度前半に行い、後期で計画する中性子散乱実験に資する。

備考

研究会案内HPは分担者西松氏により作成された。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 3件、 招待講演 5件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Influence of defects on ferroelectric and electrocaloric properties of BaTiO32016

    • 著者名/発表者名
      A. Grunebohm and T. Nishimatsu
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 93 ページ: 134101/1-12

    • DOI

      doi:10.1103/PhysRevB.93.134101

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Negative correlation between electrical response and domain size in a Ti-composition-gradient Pb[(Mg1/3Nb2/3)1-xTix]O3 crystal near the morphotropic phase boundary2015

    • 著者名/発表者名
      D. Shimizu, S. Tsukada, M. Matsuura, J. Sakamoto, S. Kojima, K. Namikawa, J. Mizuki, and K. Ohwada
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 92 ページ: 174121/1-5

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.92.174121

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] The Performance of TOF near Backscattering Spectrometer DNA in MLF, J -PARC2015

    • 著者名/発表者名
      K. Shibata, N. Takahashi, Y. Kawakita, M. Matsuura, T. Yamada, T. Tominaga, W. Kambara, M. Kobayashi, Y. Inamura, T. Nakatani, K. Nakajima, and M. Arai
    • 雑誌名

      JPS Conference Proceedings

      巻: 8 ページ: 036022/1-7

    • DOI

      10.7566/JPSCP.8.036022

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Temperature-field phase diagram under the electric field along [111]c direction in BaTiO32015

    • 著者名/発表者名
      M. Iwata, K. Ando, M. Maeda, and Y. Ishibashi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 54 ページ: 051501/1-4

    • DOI

      DOI: 10.7567/JJAP.54.051501

    • 査読あり
  • [学会発表] Heterogeneity and relaxors: A synchrotron x-ray scattering study2015

    • 著者名/発表者名
      K. Ohwada
    • 学会等名
      Pacifichem2015
    • 発表場所
      Hawaii (USA)
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Slow localized mode in the polar cluster of relaxor ferroelectrics near morphotropic phase boundary2015

    • 著者名/発表者名
      M. Matsuura, Z. Xu, G. Xu, P. M. Gehring, H. Endo, and K. Shibata
    • 学会等名
      Pacifichem2015
    • 発表場所
      Hawaii (USA)
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] コヒーレントX線によるドメイン観察II2015

    • 著者名/発表者名
      大和田 謙二, 清水大輔, 水木純一郎, 藤原考将, 永田知子, 池田直, 並河一道
    • 学会等名
      第25回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      波止場会館(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2015-12-08 – 2015-12-09
  • [学会発表] MPB近傍のリラクサー強誘電体における分極振幅モード2015

    • 著者名/発表者名
      松浦直人, Z. Xu, G. Xu, P. M. Gehring, 柴田薫
    • 学会等名
      第25回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      波止場会館(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2015-12-08 – 2015-12-09
  • [学会発表] リラクサー強誘電体Pb[(Mg1/3Nb2/3)(1-x)Tix]O3濃度傾斜試料を用いたX線散漫散乱測定2015

    • 著者名/発表者名
      清水大輔, 大和田謙二, 坂本潤哉, 塚田真也, 松浦直人, 筒井智嗣, Alfred Q. R. Baron, E, 並河一道, 水木純一郎
    • 学会等名
      日本物理学会2015年秋季大会(関西大学)
    • 発表場所
      関西大学(大阪府大阪市)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Molecular dynamics simulations of electrocaloric and elastocaloric effects in ferroelectrics2015

    • 著者名/発表者名
      T. Nishimatsu
    • 学会等名
      2015 EMN SPAIN MEETING
    • 発表場所
      San Sebastian (Spain)
    • 年月日
      2015-09-01 – 2015-09-04
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高次構造とコヒーレントX線利用、次世代構造物性2015

    • 著者名/発表者名
      大和田謙二
    • 学会等名
      PF研究会「次世代放射光光源を用いた構造物性研究への期待」
    • 発表場所
      KEK(つくば)
    • 年月日
      2015-07-27 – 2015-07-28
    • 招待講演
  • [学会発表] 不均質とリラクサー2015

    • 著者名/発表者名
      大和田謙二
    • 学会等名
      第20回 中国・四国・北九州地区誘電体セミナ―
    • 発表場所
      島根大学(島根県松江市)
    • 年月日
      2015-06-19
    • 招待講演
  • [備考] 物理学会直前ミニ研究会「第2回ドメインの物理 界面とフラクタル」

    • URL

      https://sourceforge.net/p/loto/wiki/Workshop/

URL: 

公開日: 2017-01-06  

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