中性子散乱によるs電子強磁性の機構解明

2015 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 26400334
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 中野 岳仁 大阪大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (50362611)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2017-03-31
• キーワード: ゼオライト / アルカリ金属 / ナノクラスター / 強磁性 / 中性子回折 / 磁気構造

研究実績の概要

ゼオライト結晶の配列ナノ空間中にアルカリ金属クラスターを作製することができ，様々な興味深い物性が発現する．ゼオライトA（LTA）中に単純立方構造で配列したカリウムクラスターは磁性元素を全く含まないにも拘わらず強磁性を示す．本研究の目的は，中性子回折を用いてこの系の磁気構造を直接的に明らかにし，どうしてアルカリ金属のs電子が強磁性を示しうるのかを解明することである．昨年度に大量合成した試料を用いて，本年度中性子回折実験を実施した．まず，ラザフォード・アップルトン研究所ISIS（英国）の高精度な回折計WISHを利用し，低いqまで（q > 0.15 A^-1）の回折パターンの温度依存性を詳細に測定した．これまでの研究から，この系の磁性は単純な強磁性ではなく，反強磁性配列したスピンがキャントすることによって発現していると考えられてきた．最も単純な模型として，最隣接クラスター間が反強磁性的に結合する磁気構造を想定して回折強度を計算すると，111反射に磁気回折が最も強く現れる．しかし，今回十分な統計精度で測定したデータには有意な温度変化は観測されなかった．少なくともここで想定した磁気構造の反強磁性相は否定される．一方，FRM II（ドイツ）に設置されたDNSを利用し，偏極中性子を用いた回折実験を行った．磁場を散乱ベクトルに垂直に掛け偏極解析を行ったところ，ノンスピンフロップ散乱の温度変化から200，220，222，420反射の磁気回折を観測することに成功した．これらはスピンの磁場方向成分（強磁性成分）に起因する回折である．それらの強度から見積もった磁気形状因子はqに対して速く減衰し，実空間でのスピン密度の広がりの大きさはおよそ1.5 nmであることが分かった．これは細孔のサイズに概ね一致し，ナノクラスターに広がったs電子スピンに起因する磁気散乱を観測することに成功したと考えられる．

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究課題の第一のターゲットであった，ゼオライトA中に配列したカリウムクラスターが示す強磁性の系について，信頼性の高い中性子回折データを取得することができた．目的に掲げている磁気構造の完全解明には至っていないが，従来，間接的な情報から予想されていた磁性モデルの範囲を絞り込むデータとなっており，強磁性の機構解明に寄与する成果が得られていると言える．

今後の研究の推進方策

今年度に取得できた偏極中性子回折のデータでは，実験装置のq分解能（もしくは角度分解能）の制約に起因して，磁気構造モデルに制限を加える際に曖昧さの残る点が一部存在する．2016年度はJ-PARC MLFにおける中性子回折実験のビームタイムを獲得しており，これを実施する．偏極ビームを使って，より高いq分解能のデータを取得し上記の曖昧さを排除し，磁気構造モデルの範囲にさらに制限を加えることが出来ると予想している．また，次の目的の試料であって，フェリ磁性秩序を示すゼオライトLSX中のNa-K合金クラスターの大量合成と基礎物性評価を現在進めている．この系についても中性子回折実験を計画して実施する．

研究成果

• [国際共同研究] ラザフォードアップルトン研究所(英国)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: ラザフォードアップルトン研究所
• [国際共同研究] Jeulich Centre for Neutron Science(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Jeulich Centre for Neutron Science
• [国際共同研究] ヨゼフシュテファン研究所(スロベニア)
  • 国名: スロベニア
  • 外国機関名: ヨゼフシュテファン研究所
• [雑誌論文] Optical, electrical and magnetic properties of potassium metal loaded into channel-type zeolite L (2016)
  • 著者名/発表者名: Pham Tan Thi, Takehito Nakano, Yasuhiro Sakamoto, and Yasuo Nozue
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 85 ページ: 024703-1-12
  • DOI: http://dx.doi.org/10.7566/JPSJ.85.024703
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Metal-to-insulator crossover in alkali doped zeolite (2016)
  • 著者名/発表者名: Mutsuo Igarashi, Peter Jeglic, Andraz Krajnc, Rok Zitko, Takehito Nakano, Yasuo Nozue, and Denis Arcon
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 6 ページ: 18682
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1038/srep18682
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Two different ground states in K-intercalated polyacenes (2016)
  • 著者名/発表者名: Quynh T. N. Phan, Satoshi Heguri, Hiroyuki Tamura, Takehito Nakano, Yasuo Nozue, and Katsumi Tanigaki
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 93 ページ: 075130-1-6
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.93.075130
  • 査読あり
• [雑誌論文] Synchrotron-radiation-based Mossbauer spectroscopy of 40K in antiferromagnetic potassium nanoclusters in sodalite (2015)
  • 著者名/発表者名: Takehito Nakano, Naoki Fukuda, Makoto Seto, Yasuhiro Kobayashi, Ryo Masuda, Yoshitaka Yoda, Mototsugu Mihara, and Yasuo Nozue
  • 雑誌名: Physical Review B, Rapid Communication 巻: 91 ページ: 140101(R)-1-5
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.91.140101
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ferromagnetism of Na-K alloy clusters incorporated in zeolite low-silica X (2015)
  • 著者名/発表者名: Luu Manh Kien, Teruo Goto, Duong Thi Hanh, Takehito Nakano, and Yasuo Nozue
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 84 ページ: 064718-1-9
  • DOI: http://dx.doi.org/10.7566/JPSJ.84.064718
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Absence of Jahn-Teller transition in the hexagonal Ba3CuSb2O9 single crystal (2015)
  • 著者名/発表者名: Naoyuki Katayama, Kenta Kimura, Yibo Han, Joji Nasu, Natalia Drichko, Yoshiki Nakanishi, Mario Halim,Yuki Ishiguro, Ryuta Satake, Eiji Nishibori, Masahito Yoshizawa, Takehito Nakano, Yasuo Nozue, Yusuke Wakabayashi, Sumio Ishihara, Masayuki Hagiwara, Hiroshi Sawa, and Satoru Nakatsuji
  • 雑誌名: Proc. Natl. Acad. Sci. USA 巻: 112 ページ: 9305-9309
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1073/pnas.1508941112
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Neutron diffraction study of antiferromagnetic potassium nanoclusters incorporated into sodalite (2015)
  • 著者名/発表者名: Takehito Nakano, Masato Matsuura, Atsufumi Hanazawa, and Yasuo Nozue
  • 雑誌名: JPS Conference Proceedings 巻: 8 ページ: 034011-1-6
  • DOI: http://dx.doi.org/10.7566/JPSCP.8.034011
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Observation of the orbital quantum dynamics in the spin-1/2 hexagonal antiferromagnet Ba3CuSb2O9 (2015)
  • 著者名/発表者名: Yibo Han, Masayuki Hagiwara, Takehito Nakano, Yasuo Nozue, Kenta Kimura, Mario Halim, and Satoru Nakatsuji
  • 雑誌名: Physical Review B, Rapid Communication 巻: 92 ページ: 180410 (R)-1-5
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.92.180410
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] ゼオライトA中のカリウムクラスターの中性子磁気回折 (2016)
  • 著者名/発表者名: 中野岳仁，梅本尚嗣，Kirill Nemkovskiy，Yixi Su，Pascal Manuel, Dmitry Khalyavin，大石一城，松浦直人，神山崇，野末泰夫
  • 学会等名: 日本物理学会第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学（宮城県仙台市）
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] ゼオライト中に配列したカリウムナノクラスターの磁気秩序とメスバウアー分光 (2016)
  • 著者名/発表者名: 中野岳仁
  • 学会等名: 第4回先進的放射光メスバウアー分光研究会
  • 発表場所: 名古屋工業大学（愛知県名古屋市）
  • 年月日: 2016-03-03 – 2016-03-03
• [学会発表] ソーダライト中のアルカリ金属クラスターにおけるモット絶縁体-バイポーラロン絶縁体転移 (2015)
  • 著者名/発表者名: 中野岳仁，渡邊邦博，阪本康弘，野末泰夫
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋期大会
  • 発表場所: 関西大学（大阪府吹田市）
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] ESR study of heavily Na-doped low-silica X zeolite near the insulator-to-metal transition (2015)
  • 著者名/発表者名: Takehito Nakano, Kentaro Mukai, Shumpei Hayashi, and Yasuo Nozue
  • 学会等名: International Conference on Magnetism (ICM2015)
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-05 – 2015-07-10
  • 国際学会
• [学会発表] μSR study on the phase transition from antiferromagnetic Mott-insulator to non-magnetic metal in K-Rb alloy and Rb clusters in sodalite (2015)
  • 著者名/発表者名: Takehito Nakano, Kenji Tanibe, Luu Manh Kien, Sungwon Yoon, Majed Abdel-Jawad, Francis L. Pratt, Isao Watanabe, and Yasuo Nozue
  • 学会等名: International Conference on Magnetism (ICM2015)
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-05 – 2015-07-10
  • 国際学会
• [学会発表] Magnetism and insulator-to-metal transition of s-electrons confined in the regular nanospace of zeolites (2015)
  • 著者名/発表者名: Takehito Nakano
  • 学会等名: International Conference on Nanospace Materials
  • 発表場所: Taipei, Taiwan
  • 年月日: 2015-06-23 – 2015-06-25
  • 国際学会 / 招待講演