| 研究課題/領域番号 |
26400347
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
李 徳新 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (40281985)
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| 研究分担者 |
本間 佳哉 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (00260448)
山村 朝雄 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (20281983)
青木 大 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (30359541)
本多 史憲 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (90391268)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | スピングラス / 量子臨界状態 / フラストレーション効果 / ｆ電子系化合物 |
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| 研究実績の概要 |
NMAD（nomagnetic atom disorder）構造を持つ４ｆあるいは５ｆ電子系化合物は、フラストレーションや近藤効果とRKKY相互作用との競合によって特異な磁性が観測される。磁場や圧力、元素(組成)置換など外場により、その競合効果の制御は容易であり、長距離磁気秩序やスピングラス、量子臨界点など電子状態を連続的に変えていくことが可能である。本研究は、NMAD構造を持つUとCe化合物を主なターゲットにして、外場の制御により、スピングラス現象の誘起・消失の制御を実現すると共に、絶対零度でスピングラス相転移が起こるいわゆるスピングラス量子臨界物質を探索する。さらに、スピングラス量子臨界物質特有な新奇臨界磁性の発見と機構解明を目指す。
本研究では、既に多数の三元系ウランおよび希土類化合物のスピングラス（クラスターグラス）効果を観測した。U2PdSi3はそれらの典型物質である。平成26年度中、元素(組成)の制御効果を調べるために、我々はいくつかのU2Pd1+xSi3-x系化合物を合成し、７Ｔまでの低温磁化、磁場中冷却（ＦＣ）とゼロ磁場中冷却（ＺＦＣ）DC磁化率の温度変化、磁気緩和、磁気メモリー効果、AC磁化率の周波数依存性など特徴的な物性を測定した。その結果、すべての試料にスピングラス（クラスターグラス）挙動が現れ、著しいフラストレーション効果の存在が確認された。AC磁化率の解析により、スピングラス状態を評価する動力学パラメーターは元素の仕込み量により規則的に変化する。特に、スピングラス転移温度（Tsg）がSi=0.3の20.7KからSi=-0.3の3.3Kまで降下する。x=0.4ではスピングラス転移は1.8 Kまで観測されておらず、その近傍でTsgは絶対零度まで降下する可能性が高い。現在、自作した（青木教授）常磁性塩断熱消磁冷却ピル（ADR）とカンタムデザイン社製PPMSの組合せ及びデバッギング作業を進めており、100 mK以下の極低温の物性測定を準備している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
NMAD構造を持つUとCe化合物を主なターゲットにして、外場（磁場、圧力、元素置換）の制御により、スピングラス現象の誘起・消失の制御の実現および絶対零度でスピングラス相転移が起こるいわゆるスピングラス量子臨界物質の探索、さらに、スピングラス量子臨界物質特有な新奇臨界磁性の発見が本研究の目的である。現在まで、U2Pd1-xSi3+x系の９個多結晶試料すでに作成し、1.8Kまでの基礎物性の測定がほぼ完成した。スピングラス状態の形成を確認し、元素（組成）制御によってこの系のスピングラス状態が規則的に変化することを明らかにし、量子臨界状態を達成する可能性が高い元素組成を見つけた。また、新規物質として、多数2:3:5系および1:1:1系ウラン金属間化合物の単結晶あるいは多結晶を育成し、基礎物性の測定を行った。そのなかに、U2Ru3Ge5などフラストレーション効果を示す化合物を発見した。詳細な構造解析および物性分析が進行中である。
一方、実験装置の整備も進んでいる。大洗センターはPPMS物性測定装置の購入資金を確保しており、H27年度秋に配置することを決定した。PPMSと常磁性塩断熱消磁冷却ピル（ADR）を組合せて、100 mK以下の極低温の物性測定が可能になる。現在、計画通り研究が進んでいる。
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| 今後の研究の推進方策 |
新物質の開発、特にスピングラス量子臨界物質の発見は、とにかく多数の高品質試料の育成を試みるということが必要不可欠である。現在までの研究進展をふまえて、H27年度以後にU2T1-xX3+xとCe2T1-xX3+x（T=遷移金属; X=Si, Ga, Ge）系未知物質の探索と既知物質の単結晶育成に挑戦する。磁場や圧力など外場を変化させ、各物理条件下で得られた結晶の電気抵抗、比熱、AC/DC磁化率など基礎物性を極低温まで測定する。特に、交流磁化率の動力学解析を行い、スピングラス転移温度、動力学臨界指数、平均励起エネルギーなどスピンフラストレーション状態を特徴づけるパラメーターを決める。また、量子臨界状態を達成する有望な物質に対して、その量子臨界点近傍での電気抵抗や比熱、磁化率の温度依存性、電子比熱係数などを求め、外場制御によってスピングラス磁気秩序状態から非磁性状態への移行、さらに、スピングラス量子臨界状態の誘起過程を観測する。スピングラス量子臨界物質の探索と共に、その量子臨界点近傍で新たな磁気挙動の発見を目指す。ウランは放射性物質であるため、試料の調製や測定準備など試料の取り扱い作業の安全性を十分配慮しながら、四つの過程（物質探索と結晶育成、試料の品質評価、物性測定、データ解析・物性考察）を通じて研究を推進する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
低温物性測定用液体ヘリウムとヘリウムガスの一部は大洗センターの運営費で購入したので、科研費の使用額は１０万円程度減った。
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| 次年度使用額の使用計画 |
試料作製用貴金属の購入費として、H27年度中使用する。
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