Ce近藤半導体の特異な磁気秩序とリフシッツ転移

2015 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 26400363
• 研究機関: 広島大学
• 研究代表者: 高畠 敏郎 広島大学, 先端物質科学研究科, 教授 (40171540)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2017-03-31
• キーワード: 近藤半導体 / 強相関電子系 / セリウム化合物 / トンネル分光 / 光電子分光 / 磁気秩序 / リフシッツ転移

研究実績の概要

c-f混成ギャップをもつ近藤半導体CeT2Al10 (T = Ru, Os)がTN = 28 Kという異常に高い温度で反強磁性 (AFM) 秩序する原因を明らかにするために，計画した研究を行い下記の成果を得た。
高畠は大学院生とともにCeOs2Al10に5d正孔と5d電子をドープした単結晶を育成し，その熱電能と電気抵抗を測定した。母体の熱電能(//ｂ軸)は100K付近で大きな極大を示し40K以下で急減するが，この挙動は正孔・電子ドープによって消失した。この結果は，母体ではTNよりも僅かに高い温度からフェルミ面の一部が消失し始めていることを示唆し，当初予想したように，リフシッツ転移がAFM秩序に先立って起きている可能性が高い。
浴野（連携研究者）は大学院生とともに正孔ドープOs系の破断接合トンネル分光法測定を行い， 混成ギャップの存在がAFM秩序の必要条件であることを確認した。これに対して木村（連携研究者）は，電子ドープRu系の偏光反射分光の解析から，AFM秩序は混成ギャップではなく電荷励起ギャップの有無に依存すると提案した。CeサイトをLaで10％置換した系の中性子散乱実験を研究協力者D.T. Adrojaが行い， Os系ではLa置換しても秩序モーメントは母体と同じくc軸方向に留まるが， Ru系ではb軸方向に転換することを明らかにした。高畠らはT=Os系のLa置換によってはCeの電子状態が変化しないことをバルク物性の測定から確かめた。梅尾（連携研究者）は大学院生とともに独自に開発した一軸圧力下での磁化率（B//P）および比熱を測定できる装置を用いて， Fe系とOs系の測定を実施し，その結果を解析中である。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

近藤半導体のCeT2Al10 (T = Ru, Os)が，なぜ28Kという高温でAFM秩序するのかという問題を解決するために，計画した研究を実施し，特異なAFM秩序には伝導バンド（Ru, Osのｄ電子とAlの3p電子の混成バンド）とCeの4f電子との混成ギャップが必要であることを明確にした。27年度の成果はPhys. Rev. B に3編，J. Phys. Soc. に2編をはじめ，計19編の英文論文として公表するとともに国際会議で6件の発表を行った。特に新しい実験として，正孔・電子ドープOs系の熱電能の測定から，母体のAFM秩序に先立って，フェルミ面の再構築が起こっていることを支持する結果を得た。一方，ギャップの異方性を破断接合トンネル分光実験と角度分解光電子分光実験で観測することを試みたが，実験の困難性からまだ成功していない。ただし，トンネル分光ではOs系に電子ドープして金属化した領域でも混成ギャップが観測されたことから，混成ギャップが特異なAFM秩序の必要条件であることが確かになった。研究協力者D.T. AdrojaはCeサイトをLaで10%置換した系の中性子散乱実験を行い， Os系ではLa置換しても秩序モーメントはc軸方向に留まるが， Ru系ではb軸方向に転換することを明らかにした。高畠らはLa置換によってはCeの電子状態が変化しないことをバルク物性の測定から確かめた。梅尾（連携研究者）は大学院生とともに一軸圧力下での比熱および磁化率(B//P)を測定できる装置を開発し， Fe系とOs系の測定を実施した。

今後の研究の推進方策

残っている重要な課題は，CeT2Al10 (T = Ru, Os)の混成ギャップおよび反強磁性ギャップの異方性を観測し，偏光光反射で捉えられたb軸方向の電荷ギャップとの関係を明らかにすることである。それにはバンド計算を進めている理論家との議論も欠かせない。最終年度であるので，「なぜ高いTNの反強磁性秩序が発現するのか」を説明した論文を発表するとともに，その成果を強相関電子系国際会議などで講演する。
高畠と梅尾（連携研究者）：AFM秩序の異方的な応答を調べるために，磁化を一軸圧と垂直方向で測定する。このための圧力セルは既に設計し，作成依頼中である。浴野（連携研究者）：特定の結晶方位の破断面を出し，原子レベルの空間依存性を測定できるSTM/STSを用いて電子・正孔ドープ系のフェルミ準位付近の状態密度の異方性と温度変化を調べる。横谷（連携研究者）：CeT2Al10（T = Ru，Os)及び置換系単結晶を特定の結晶方位に沿って高真空中で破断した表面で角度分解光電子分光を行う。擬ギャップの異方性とフェルミ面の形状を解析し，そのフェルミ面が電子・正孔ドープで如何に変化するかを調べる。木村（連携研究者）：偏光反射分光で，CeOs2Al10の混成ギャップと電荷ギャップが電子・正孔ドープによってどのように変化するかを調べ，CeRu2Al10の結果と比較する。D.T. Adroja (研究協力者)：CeOs2Al10およびAFM秩序しないCeFe2Al10単結晶の中性子非弾性散乱実験によって，磁気励起ギャップの異方性を観測する。磁気励起が反強磁性マグノン励起か電子・正孔対励起であるのかを決定する。

研究成果

• [国際共同研究] ISIS Facility, RAL/Durtham University/Diamond Ligt Source(United Kingdom)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: ISIS Facility, RAL/Durtham University/Diamond Ligt Source
• [国際共同研究] University of Cologne/MPI Chemical Physics of Solids(Germany)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: University of Cologne/MPI Chemical Physics of Solids
• [国際共同研究] NlSRRC(Taiwan)
  • 国名: その他の国・地域
  • 外国機関名: NlSRRC
• [国際共同研究] Institute Laue-Langevin(France)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: Institute Laue-Langevin
• [国際共同研究] University of Johaneesburg(South Africa)
  • 国名: 南アフリカ
  • 外国機関名: University of Johaneesburg
• [国際共同研究]
  • 他の国数: 1
• [雑誌論文] Effect of Si substitution on the antiferromagnetic ordering in the Kondo semiconductor CeRu2Al10 (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Hayashi, Y. Muro, T. Fukuhara, J. Kawabata, T. Kuwai, T. Takabatake
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 034714/1-4
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.034714
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] The crystal structures of m, o-Ce3Pt4Sn6 and Ce1-xPt6Al13+2x (2016)
  • 著者名/発表者名: W. Paschinger, K. Yubuta, Y. Saiga, T. Takabatake, G. Giester, P. Rogl
  • 雑誌名: Solid State Sciences 巻: 55 ページ: 48-57
  • DOI: 10.1016/j.solidstatesciences.2016.02.005
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Quantitative study of the f occupation in CeMIn5 and other cerium compounds with hard X-rays (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Sundermann, F. Strigari, T. Willers, J. Weinen, Y.F. Liao, K.-D. Tsuei, N. Hiraoka, H. Ishii, H. Yamaoka, J. Mizuki, Y. Zekko, E.D. Bauer, J.L. Sarrao, J.D. Thompson, P. Lejay, Y. Muro, K. Yutani, T. Takabatake, A. Tanaka, N. Hollmann, L.H. Tjeng, A. Severing
  • 雑誌名: J. Electron Spectr. Related Phenom. 巻: 209 ページ: 1-8
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2016.02.002
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Long-time variation in magnetic structure of CeIr3Si2: Observation of a nucleation-and-growth process of magnetic domains (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Motoya, M. Hagihara, T. Takabatake, M. Matsuda
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 034722/1-8
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.043601
  • 査読あり
• [雑誌論文] Exotic ground state and elastic softening under pulsed magnetic fields in PrTr2Zn20 (Tr = Rh, Ir) (2016)
  • 著者名/発表者名: I. Ishii, H. Goto, S. Kamikawa, S. Yasin, S. Zherlitsyn, J. Wosnitza, T. Onmaru, K.T. Matsumto, T. Takabatake, T. Suzuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 043601/1-4
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.043601
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Characteristic signatures of quantum criticality driven by geometrical frustration (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Tokiwa, C. Stingl, M. S. Kim, T. Takabatake, P. Gegenwart
  • 雑誌名: Sci. Adv. 巻: 1 ページ: e1500001/1-6
  • DOI: 10.1126/sciadv.1500001
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Electronic structure of YbNiX3 (X=Si, Ge) studied by hard X-ray photoemission spectroscopy (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Sato, Y. Utsumi, J. Kodama, H. Nagata, M. A. Avila, R. A. Ribeiro, K. Umeo, T. Takabatake, K. Miura, S. Motonami, H. Anzai, S. Ueda, K. Shimada, H. Namatame, M. Taniguchi
  • 雑誌名: Phys. Status Solidi C 巻: 12 ページ: 620-623
  • DOI: 10.1002/pssc.201400312
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Effect of La substitution in PrIr2Zn20 on the superconductivity and anitiferro-quadrupolar order (2015)
  • 著者名/発表者名: K. T. Matsumoto, T. Onimaru, K. Wakiya, K. Umeo, T. Takabatake
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 84 ページ: 063703/1-4
  • DOI: 10.7566/JPSJ.84.063703
  • 査読あり
• [雑誌論文] Interplay between low-energy optical phonon modes and structural transitions in PrT2Zn20 (T=Ru and Ir) (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Wakiya, T. Onimaru, S. Tsutsui, K. T. Matsumoto, N. Nagasawa, A. Q. R. Baron, T. Hasegawa, N. Ogita, M. Udagawa, T. Takabatake
  • 雑誌名: J. Phys.: Conf. Ser. 巻: 592 ページ: 012024/1-6
  • DOI: 10.1088/1742-6596/592/1/012024
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anomalous enhancement of Seebeck coefficient in Pr-based 1-2-20 system with non-Kramers doublet ground state (2015)
  • 著者名/発表者名: . Machida, T. Yoshida, T. Ikeura, A. Nakama, R. Higashinaka, Y. Aoki, H. Sato, A. Sakai, S. Nakatsuji, N. Nagasawa, K. Matsumoto, T. Onimaru, T. Takabatake
  • 雑誌名: J. Phys.: Conf. Ser. 巻: 592 ページ: 012025/1-6
  • DOI: 10.1088/1742-6596/592/1/012025
  • 査読あり
• [雑誌論文] Relation between c-f hybridization and magnetic ordering in CeRu2Al10: An optical conductivity study of Ce(Ru1-xRhx)2Al10 (x ≤0.05) (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Kimura, H. Tanida, M. Sera, Y. Muro, T. Takabatake, T. Nishioka, M. Matsumura, R. Kobayashi
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 91 ページ: 241120(R)/1-5
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.91.241120
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Anisotropic thermopower of the antiferromagnetic Kondo semiconductor CeOs2Al10 doped with 5d electrons and holes (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamada, J. Kawabata, T. Onimaru, T. Takabatake
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 84 ページ: 084705/1-5
  • DOI: 10.7566/JPSJ.84.084705
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Contrasting effect of La substitution on the magnetic moment direction in the Kondo semiconductor CeT2Al10 (T=Ru, Os) (2015)
  • 著者名/発表者名: D. T. Adroja, A. D. Hiller, C. Ritter, A. Bhattacharyya, D. D. Khalyavin, A. M. Strydom, P. Peratheepan, B. Fak, M. M. Koza, J. Kawabata, Y. Yamada, Y. Okada, Y. Muro, T. Takabatake, J. W. Taylor
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 92 ページ: 094425/1-10
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.92.094425
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hybridization gap formation in the Kondo insulator YbB12 observed using time-resolved photoemission spectroscopy (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Okawa, Y. Ishida, M. Takahashi, T. Shimada, F. Iga, T. Takabatake, T. Saitoh, S. Shin
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 92 ページ: 161108 (R) /1-5
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.92.161108
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of hybridization gaps and antiferromagnetic gap in Kondo semiconductors CeT2Al10 (T = Fe and Os) by break-junction tunneling spectroscopy (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Kawabata, T. Ekino, Y. Yamada, Y. Sakai, A. Sugimoto, Y. Muro, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 92 ページ: 201113 (R) /1-5
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.92.201113
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Anisotropic chemical pressure effect on the antiferromagnetic Kondo semiconductor Ce(Ru1-xFex)2Al10 (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Hayashi, Y. Muro, T. Fukuhara, T. Kuwai, J. Kawabata, T. Takabatake, M. Hagihala, K. Motoya
  • 雑誌名: Phys. Procedia 巻: 75 ページ: 121-126
  • DOI: 10.1016/j.phpro.2015.12.017
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ferromagnetic transition in a caged compound NdOs2Zn20 (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Wakiya, K. T. Matsumoto, T. Onimaru, K. Umeo, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Procedia 巻: 75 ページ: 511-515
  • DOI: 10.1016/j.phpro.2015.12.064
  • 査読あり
• [雑誌論文] Common anomalies of transport properties in PrTr2Zn20 (Tr=Ir, Rh) with non-Kramers doublet ground state (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshida, Y. Machidam K. Izawa, Y. Shimada, N. Nagasawa, T. Onimaru, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Procedia, 巻: 75 ページ: 529-536
  • DOI: 10.1016/j.phpro.2015.12.067
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low-energy optical phonon modes in the caged compound LaRu2Zn20 (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Wakiya, T. Onimaru, S. Tsutsui, T. Hasegawa, K. T. Matsumoto, N. Nagasawa, A. Q. R. Baron, N. Ogita, M. Udagawa, T. Takabatake
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 93 ページ: 064105/1-6
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.93.064105
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 近藤半導体CeOs2Al10の5d正孔・電子ドープによるギャップの抑制とin-gap stateの発達 (2016)
  • 著者名/発表者名: 川端丈, 浴野稔一, 山田義大, 杉本暁, 室裕司, 高畠敏郎
  • 学会等名: 日本物理学会第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学（仙台市 泉区）
  • 年月日: 2016-03-21
• [学会発表] 近藤半導体CeOs2Al10の磁気転移とc-f混成に対する一軸圧力効果 (2016)
  • 著者名/発表者名: 林慶介, 山田義大, 川端丈, 梅尾和則, 高畠敏郎, 室裕司
  • 学会等名: 日本物理学会第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学（仙台市 泉区）
  • 年月日: 2016-03-21
• [学会発表] 近藤半導体CeT2Al10(T=Ru, Os)における磁場誘起相の磁場方向依存性 (2016)
  • 著者名/発表者名: 近藤晃弘, 金道浩一, 中川史也, 片岡真一, 谷田博司, 世良正文, 川端丈, 高畠敏郎, 西岡孝
  • 学会等名: 日本物理学会第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学（仙台市 泉区）
  • 年月日: 2016-03-21
• [学会発表] 近藤半導体CeOs2Al10の反強磁性秩序に対するLa希釈効果 (2016)
  • 著者名/発表者名: 岡田泰洋, 山田義大, 川端丈, D. T. Adroja, 高畠敏郎
  • 学会等名: 日本物理学会第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学（仙台市 泉区）
  • 年月日: 2016-03-21
• [学会発表] 希土類化合物YbRhSbにおける単結晶NQRと電気磁気効果の検証 (2016)
  • 著者名/発表者名: 岸本恭来, 粟井佳樹, 松野治貴, 小手川恒, 藤秀樹, 室裕司, 高畠敏郎
  • 学会等名: 日本物理学会第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学（仙台市 泉区）
  • 年月日: 2016-03-21
• [学会発表] CeOs2Al10の電子構造の電子・ホールドープ効果II (2015)
  • 著者名/発表者名: 高尾一, 亀井俊, 山田義大，川端丈, 高畠敏郎, 木村真一
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学千里山キャンパス（大阪府 吹田市）
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] 破断接合法トンネル分光で観測した近藤半導体CeOs2Al10の5d電子・正孔ドープによるギャップ構造の抑制 (2015)
  • 著者名/発表者名: 川端丈, 山田義大, 高畠敏郎, 坂井優太, 杉本暁, 浴野稔一, 室裕司
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学千里山キャンパス（大阪府 吹田市）
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] 反強磁性近藤半導体CeOs2Al10のLa置換効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 岡田泰洋, 山田義大, 川端丈, 高畠敏郎
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学千里山キャンパス（大阪府 吹田市）
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] 希土類化合物における電気磁気効果のNQRによる検証 (2015)
  • 著者名/発表者名: 岸本恭来, 藤秀樹, 小手川恒, 粟井佳樹, 室裕司, 高畠敏郎
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学千里山キャンパス（大阪府 吹田市）
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] CeT2Al10(T=Ru, Os)置換系におけるスピンギャップの磁場効果II (2015)
  • 著者名/発表者名: 近藤晃弘, 金道浩一, 中川史也, 吉田康助, 谷田博司, 世良正文, 川端丈, 高畠敏郎, 西岡孝
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学千里山キャンパス（大阪府 吹田市）
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] Ce(Os1-yRey)2Al10の高分解能光電子分光 (2015)
  • 著者名/発表者名: 永山貴将, 寺嶋健成, 川端丈, 山田義大, 高畠敏郎, 脇田高徳, 村岡祐治, 横谷尚睦
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学千里山キャンパス（大阪府 吹田市）
  • 年月日: 2015-09-17
• [学会発表] Anisotropic thermopower of the antiferromagnetic Kondo semiconductor CeOs2Al10 doped with 5d electrons and holes (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Takabatake, Y. Yamada, J. Kawabata, T. Onimaru, Y. Muro
  • 学会等名: 20th Inter. Conf. on Magnetism
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-09
  • 国際学会
• [学会発表] Disentangling the spin and orbital moments in the heavy fermion system CeRu2Al10 using polarized x-ray (2015)
  • 著者名/発表者名: P. Dean, P. Hatton, A. Dobrynin, T. Takabatake, Y. Muro
  • 学会等名: 20th Inter. Conf. on Magnetism
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-09
  • 国際学会
• [学会発表] Break－Junction tunneling spectroscopy of Kondo semiconductors CeT2Al10 (T=Fe, Os) (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Kawabata, Y. Yamada, T. Takabatake, Y. Sakai, A. Sugimoto, T. Ekino
  • 学会等名: 20th Inter. Conf. on Magnetism
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-09
  • 国際学会
• [学会発表] Anisotropic chemical pressure effect on the antiferromagnetic Kondo semiconductor Ce(Ru1-xFex)2Al10 (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Hayashi, Y. Muro, T. Fukuhara, T. Kuwai, J. Kawabata, T. Takabatake, M. Hagiwara, K. Motoya
  • 学会等名: 20th Inter. Conf. on Magnetism
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-09
  • 国際学会
• [学会発表] Investigations of the stability of spin gap formation and the moment direction by electron doping on the Al site in CeRu2Al10 (2015)
  • 著者名/発表者名: D.T. Adroja, A. Bhattacharyya, C. Ritter, B. Fak, A.D. Hiller, K. Hayashi, Y. Muro, A.M. Strydom, M.M. Koza, T. Takabatake
  • 学会等名: 20th Inter. Conf. on Magnetism
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-08
  • 国際学会
• [学会発表] Interplay between hybridization gap and antiferromagnetic order in Ce-based Kondo semiconductors (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Takabatake
  • 学会等名: Inter. Workshop on Heavy Fermions and Quantum Phase Transitions
  • 発表場所: Zhejiang University, Hangzhou, China
  • 年月日: 2015-04-17
  • 国際学会 / 招待講演