| 研究課題/領域番号 |
26400370
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| 研究機関 | 東邦大学 |
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研究代表者 |
赤星 大介 東邦大学, 理学部, 准教授 (90407354)
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| 研究分担者 |
桑原 英樹 上智大学, 理工学部, 教授 (90306986)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 強相関系 / マルチフェロイックス / ペロブスカイト型酸化物 |
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| 研究実績の概要 |
ペロブスカイト型酸化物EuTiO3(以下ETO)は磁気的性質と電気的性質が強く結合した物質で、基礎的観点からだけでなく応用の観点からも近年注目されている。本研究の目的は、“Tiサイトの化学置換（置換に用いる元素はAl、Ga）を利用したETOの電気的・磁気的性質の制御”である。
研究計画では、平成27年度以降はEuTi1-xAlxO3(以下ETAO)、EuTi1-xGaxO3(以下ETGO)の単結晶試料を用いた電気・磁気特性の測定を中心に行う予定であった。しかし、高ドープのETGO試料（x > 0.1の組成）は作成できなかったため、平成27年度はETAOの単結晶育成および電気・磁気特性の研究を中心に行った。その結果、以下の成果が得られた。
ETAO単結晶(x = 0.25, x = 0.50)の電気・磁気特性の測定の結果、置換量xが増加するに従い、誘電率および磁気誘電効果が抑えられることがわかった。また、自発電気分極の存在を示唆する結果は得られなかった。しかし、これらの結果は質の高くない単結晶試料から得たものである。ETAOの電気・磁気特性を正確に評価するためには、良質な単結晶試料が必要である。良質な単結晶試料育成およびこれを用いた電気・磁気特性の測定は平成28年度以降の課題である。
ETAO多結晶試料の磁化測定を行い、より詳細な（平成26年度に作成したものと比較して）磁気相図を完成させた。この磁気相図はETOの電気・磁気物性の制御に関して重要な知見を与えるものと考えられる。また、0.75 < x < 1の組成域に、量子臨界点の存在を示唆する結果が得られた。この量子臨界点近傍を詳しく調べることで、新奇の強相関電子物性の発見などが期待される。
0.2 =< x =< 0.5の組成域において、新規の磁気相の存在を示唆する磁化の特異な振る舞いを観測した。この現象については現在、研究を進めている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
研究目的の一つであるETAOの磁気相図の作成に関しては順調であり、現段階において磁気相図はほとんど完成している。
ETAOの電気・磁気特性の測定に関しては、やや遅れが見られている。上述のようにETAOの電気・磁気特性のおおよその傾向はわかった。しかし、測定に用いたのは質がそれほど高くない単結晶試料であるため、ETAOの電気・磁気特性の詳細はまだ明らかではない。精密な電気・磁気特性の測定には良質の単結晶試料が必要不可欠である。しかし、ETAOの単結晶の育成（フローティングゾーン（FZ）炉を使用）は非常に困難であり、現在のところ良質の単結晶試料はまだ得られていない。その原因は、単結晶の育成中にAlが蒸発しやすく、組成の制御が非常に難しいからである。また、単結晶の育成中に組成がずれていくため、育成にあまり時間をかけられないことも原因の一つである。
平成27年度は以下の方法でETAO単結晶試料の育成を試みた。(1)FZ炉で育成した単結晶試料の組成分析を行う（組成分析には東邦大学の電子プローブマイクロアナライザー装置を使用）。(2)組成分析の結果をもとに、試料の仕込み組成（育成前の組成）を調整する。(3)1-2の手順を目的の組成を持つETAO単結晶が得られるまで繰り返す。この方法である程度までは単結晶試料の組成を制御することができるようになったが、良質といえるレベルの単結晶試料は得ることができなかった。良質な単結晶試料を得るには、仕込み組成の調整だけでなく、単結晶の育成条件（育成雰囲気、育成速度など）についても今後検討する必要があると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
ETAOの良質な単結晶試料を育成し、精密な電気・磁気特性の測定を行うことが最重要課題である。平成28年度以降も上述の方法でより質の高い単結晶試料の育成を試みる予定である。単結晶育成の際には、仕込み組成の調整だけでなく、育成雰囲気、育成速度などの育成条件についても検討を行う。仮に、良質の単結晶試料が得られない場合は、多結晶試料を用いて電気・磁気特性の測定を行う。単結晶試料の育成に成功した場合は以下の研究を行う予定である。
1）反強磁性-強磁性相の相境界(x = 0.1)近傍の電気・磁気特性を重点的に調べることで、巨大電気磁気効果の可能性について検討する。また、量子臨界点近傍(0.75 < x < 1)において、新しい強相関電子物性の探索も行う。
2）Eu2+、Eu3+の比が整数比を持つ組成（すなわちx = 1/4、1/3、1/2などの組成）においては電荷秩序の可能性が考えられる。これらの組成を持つ試料の詳細な結晶構造解析を行うことで電荷秩序の可能性について検討する。
3）電荷秩序は系の電気的性質に大きな影響を及ぼすと考えられる。もし、上記の組成において電荷秩序が生じている場合、それがETAOの電気・磁気特性に及ぼす効果について調べる。
また、ETAOのTiをZrで置き換えた試料EuZr1-xAlxO3(以下EZAO)の作成およびその電気・磁気特性の測定を試みる。EZAOもETAOと同様にEu2+/Eu3+の混合原子価状態を持っているため、両物質の構造、電気・磁気物性の比較研究は、ETAOの強磁性の発現機構の解明や新しい電気・磁気特性の発見につながることが期待される。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
平成26、27年度はETAOの多結晶試料の作成は順調に進んだため、予定よりも出費が抑えられた。単結晶試料の作成はそれほど順調ではなかったため、電気・磁気特性の測定をする機会が少なく、その測定に必要な寒剤（液体ヘリウム）や消耗品の出費が予定よりも抑えられた。また、学会の旅費を他の研究費や校費などから支出したため、その分の支出も抑えられた。
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| 次年度使用額の使用計画 |
平成28年度以降はETAOの単結晶の育成とその電気・磁気特性の測定が中心となる。単結晶試料の作成には多くの原料が必要であるため、それに必要な消耗品（出発物質、ボート、炉心管、雰囲気制御用のガスなど）の購入に使用する予定である。また、電気・磁気特性の測定をする機会が多くなることが予想されるため、その測定に必要な消耗品や液体ヘリウムなどの寒剤の購入に使用する予定である。
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