| 研究課題/領域番号 |
26400378
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| 研究機関 | 独立行政法人理化学研究所 |
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研究代表者 |
藤山 茂樹 独立行政法人理化学研究所, 加藤分子物性研究室, 専任研究員 (00342634)
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| 研究分担者 |
草本 哲郎 東京大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (90585192)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 電荷移動錯体 / フラストレーション / 磁性 |
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| 研究実績の概要 |
β’-Pd(dmit)2系のt’/t-T相図中で反強磁性秩序と量子スピン液体相の臨界領域に位置すると考えられているMe4Sb[Pd(dmit)2]2は磁化測定からT~10Kという低温で長距離秩序の存在が示唆されるものの、磁気相転移温度以下で磁気異方性が観測されない。これは高い反強磁性転移温度を示す、t’/tが小さい領域に位置する試料の反強磁性秩序状態とは対照的な振る舞いであり、隣接する量子スピン液体相との関連などに興味が持たれる。
粉末試料を用いた13C NMRスペクトルは10K以下で顕著な線幅の増大を示し、秩序モーメントの出現を示す。一方、磁気秩序温度以下のスペクトルは共線的な反強磁性秩序状態で期待される、信号強度が周波数にほとんど依存しないスペクトルとは大きく異なり、中心周波数付近に構造をもつ。これは、電子密度の大きく異なる2種以上の13Cサイトの存在を示す。これまでβ’-Pd(dmit)2系においては、他の分子性導体で観測されるような電子間クーロン反発に起源をもつ電荷秩序の可能性は指摘されておらず、NMRスペクトルから示唆される不均一な電子密度分布はPd(dmit)2分子内の自由度に起因した現象である可能性を指摘できる。
また、磁気秩序状態における核スピン格子緩和率の温度依存性は、反強磁性秩序状態で期待されるようなTの2乗に比例する温度依存性を示さず、よりちいさなベキに従う。これは、この物質の磁気秩序状態が非自明な物であることを示す。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
幾何学的フラストレーションをもつ量子スピン液体の存否は磁性研究の重要課題である。これまで分子性導体にはいくつかの候補物質があり、三角格子型結晶構造の正三角形からのずれ、が磁気的基底状態の制御変数であると考えられてきた。
今年度行った研究は、これまで自明な磁気秩序状態であると信じられてきた物質を対象に行った。磁気秩序状態を確認することに成功すると同時に、その磁気揺らぎは最低温度まで残ることを見いだした。これは、当初計画では想定し得ない新規なものである。
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| 今後の研究の推進方策 |
ニッケルジチオレン錯体(Et-4BrT)[Ni(dmit)2]2は反強磁性相互作用と強磁性相互作用の共存するユニークな物質であるが、磁気的基底状態が明らかとなっていない。この基底状態を明らかにするため、希釈冷凍機温度で測定可能なNMRシステムを構築し測定する。
われわれは最近、スーパーコンピュータをもちいた第一原理計算の環境を整備した。第一原理計算による電子状態計算をおこない、実験で観測された磁気状態との関連を調べる。この計算は、単に電子状態の研究というのみならず、実験で得られる諸処のパラメータとの対応をつける可能性も指摘され、多方面から研究を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
26年度に研究代表者の所属する研究機関の寒剤供給システムが故障し、測定の進捗に遅れが生じた。また、電子部品として、国内代理店を通してアメリカの製品を購入したが、納期が年度内に間に合わなかった。
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| 次年度使用額の使用計画 |
寒剤供給システムの故障は頻繁におきる事象ではなく、今年度は順調に測定が推移する予定である。上述の電子部品は4月中に納品された。
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