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１．分子集合システムにおける電子励起状態を効率良く計算し、それを分子間相互作用や分子内の電子状態変化に分けて解析し、分子システムにおける電子過程と光化学を量子化学計算に基づいて解析・予測する方法を提案した。この方法でアミノ酸薄膜のクラスターモデルの真空紫外吸収と円二色性分光を解析し、光吸収に引き続く光化学反応について考察した。脂肪族アミノ酸には明確に発色団と呼べるものはカルボキシル基しか無く、真空紫外吸収は、基本的には分子間電荷移動励起に帰属される事を明らかにした。電荷移動型励起により、アニオンラジカルとカチオンラジカルが生じ、電荷再結合により基底状態へと失活する過程と、ラジカルからの化学反応経路が可能であることが分かった。カチオンラジカルらは脱炭酸反応が、アニオンラジカルからは、脱アミノ反応が優先し、アミノ酸の分解につながる事が分かった。
２．ヒドロキシフェニルベンゾイミダゾール化合物の励起状態におけるプロトン移動反応のエネルギ論と、その置換基効果及び溶媒や分子結晶等の環境効果を、本課題で開発してきた分子システムにおける電子励起状態計算から明らかにした。プロトン移動反応の制御には、OHとNHの酸塩基性がカギとなる。電子励起状態における酸塩基性に影響する要因としての環境効果と置換基効果を考察し、実験結果を理論的に説明した。
３．ハイブリダイゼーションに感度の高いオリゴヌクレオチド近赤外蛍光プローブ色素の発光特性メカニズムを、本課題で開発してきた量子化学計算法により解明した。このプローブはチアゾール色素二量体が適当なオリゴヌクレオチド鎖に結合しており、DNAやRNAの特定の配列を認識しハイブリダイゼーションする。すると、チアゾール色素二量体の会合状態が変化し、その結果、蛍光波長と蛍光強度が環境により劇的に変化し、多色蛍光プローブとして機能する事を理論計算から明らかにした。
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