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本研究課題では、異種の金属酸化物層をナノメートルスケールで交互に積層した新奇ナノハイブリッド型光触媒の創出を目的としている。具体的には、クリックケミストリーの手法を層状金属酸化物に適用し、層間距離やその層間へ色素分子を導入することにより、可視光応答型の光誘起電荷分離を制御する。この電荷分離制御を水の完全分解などの光触媒へ応用する。以上の検討は、太陽光を利用した再生可能なエネルギー製造への礎となるのに加え、新奇ナノ材料創製に向けた新機軸を付与する可能性がある。
層状金属酸化物は、誘電性や光触媒活性など興味深い性質を示す化合物として、多様な組成・結晶構造が知られている。今年度は、その中でも、光触媒への応用に向け、層状タンタル酸塩、層状ニオブ酸塩に着目し検討を進めた。これらの層状化合物は、その伝導帯電位に違いがあるにより、層間距離だけに依存しない電子移動制御が可能となる。その伝導帯電位の違いによる光誘起電荷分離を確認するため、層状タンタル酸と層状タングステン酸および層状ニオブ酸と層状タングステン酸の交互積層体を新たに合成した。
ヘテロ積層体中における紫外光誘起電荷分離を、タングステン酸の伝導帯にたまった電子量を近赤外拡散反射分光法によって定量することで評価した。光電荷分離は ナノシートの積層間隔が広いほど起こりづらいことがわかる。したがって、積層間隔が広いほど、チタン酸もしくはタンタル酸の伝導帯からタングステン酸の伝導帯への電子移動が遅い。ヘテロ積層体の層間にRu(bpy)32+を導入し、Pt(terpy)を修飾したところ、可視光照射下において水の還元反応に対する光触媒能を発現した。
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