| 研究課題/領域番号 |
26410242
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| 研究機関 | 山口大学 |
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研究代表者 |
山崎 鈴子 山口大学, 理工学研究科, 教授 (80202240)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 可視光応答型光触媒 / 金属イオンドープ / 金属イオングラフト / 環境浄化技術 / 有機塩素化合物 |
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| 研究実績の概要 |
当研究室で開発した透析操作を加えたゾルーゲル法を用いて、金属イオンドープ酸化チタンを合成すると、可視光照射下で難分解性有機塩素化合物を分解・無害化できる。今年度は銅イオンを用いた合成に着手し、銅イオン含有量や焼成温度、透析操作の有無が光触媒の物性や４－クロロフェノールの分解速度に及ぼす影響について調査した。さらに、界面電荷移動遷移を利用する新規可視光応答型光触媒として注目されているCu(II)グラフト型光触媒を文献に従って合成し、ゾル‐ゲル法で合成した場合と比較した。その結果、ゾル‐ゲル法で合成してもCu(II)イオンはTi(IV)と置換せず、触媒表面近傍に存在すること、同じ含有量ではグラフト型の方がゾル‐ゲル法よりも高活性であることが判明した。さらに、比表面積を様々に変化させたCu(II)グラフト型光触媒を合成し、その光触媒活性には触媒表面のCu(II)イオンの数密度が大きく影響することを解明した。クロム(III)グラフト型光触媒とクロムイオンドープ酸化チタンの比較も行い、後者の光触媒活性がきわめて高いことを明らかにした。すなわち、Pt(IV)やCr(III)イオンはゾルーゲル法で合成してドープすることで高活性化し、イオン半径の大きなCu(II)イオンはグラフト法の方が高活性であり、白金イオンドープ酸化チタンおよびクロムイオンドープ酸化チタンは銅イオングラフト型よりも高活性であることが判明した。
ドープ型酸化チタンの高活性化には、複数の原子価状態の存在が重要であることが昨年度の研究により示唆されていた。そこで、原子価状態の制御による更なる高活性化を目的として、白金イオンドープ酸化チタンについてX線吸収端近傍構造（XANES）とX線光電子分光（XPS）による測定を行い、バルクにはPt(IV)のみが存在し、表面近傍にはPt(II)とPt(IV)が共存することを解明した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の計画通りCu(II)イオンを用いた可視光応答型光触媒について、ゾル‐ゲル法とグラフト法を比較し、最適な合成条件および光触媒活性に寄与する因子を解明した。さらに、XANES測定を導入することで、表面近傍とバルクの金属イオンの原子価状態について議論することが可能となった。これにより、当初予期していなかった「光触媒活性に影響する新たな因子」を提案できる可能性が生じてきた。
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| 今後の研究の推進方策 |
白金イオンドープ酸化チタンについてXPSスペクトルのピーク分解を行うことで、表面近傍におけるPt(II)とPt(IV)の存在比に関する定量的解析を行い、存在比と光触媒活性との関係を解明する。その後、異種の金属イオン種を組み合わせた可視光応答型酸化チタンを合成し、更なる高活性化を達成する。手法としては、これまでの研究で解明した白金イオンドープ酸化チタン、クロムイオンドープ酸化チタン、銅イオングラフト型酸化チタンの最適合成条件を参考にして、(1)白金イオンとクロムイオンを共ドープする、(2)白金イオンドープ酸化チタンまたはクロムイオンドープ酸化チタンに銅イオンをグラフト化する、ことを計画している。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
光触媒活性評価に用いるガスの年度内納入が間に合わず、次年度に購入することにしたため。
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| 次年度使用額の使用計画 |
ガスクロマトグラフィーに利用するガスボンベなどの物品費として使用する。
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