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本研究では，フェムト秒レーザー２光を使用するため，新たにフェムト秒レーザ（波長λ=1550 nm）の立上げを行い，今まで使用してきたフェムト秒レーザー測定系に組み入れた。そして，構築した測定系を使用した１光束にて，InPの３次非線形感受率テンソル（３成分）の虚部の値を，波長1640nm－1800nmにて測定した。このとき，我々の提案した楕円偏光とZ-scan法を組合わせた測定方法と導出した解析式を用いることにより，従来の値よりも有効数字が1桁半ほど精密に決定することが出来た。最終年度では，更なる除振対策や温度変化対策，測定条件の精査を行うことでノイズが低減し，測定困難であった３次非線形感受率テンソルの実部測定も行うことができた。
次に，２光の偏光状態の組み合わせを，ポンプ光を円偏光，プローブ光を直線偏光とした，２光束による２光子吸収特性を波長1640nm－1800nmにて測定した。プローブ光の偏光方向を変え，２光子吸収特性の偏光方向依存性を測定した。その結果，最終年度にて得られた偏光方向依存性は，先に１光束にて求められた３次非線形感受率テンソルの値を適用することで，２光束の場合でも非常によく再現できた。
また，汎用物理シミュレーションソフトを用いて，マクセル方程式に３次非線形感受率テンソルを用いた分極の表式を自分ら記述することで，２光子吸収やその偏光状態依存性などをシミュレーションすることが可能となった。さらにワークステーションを新たに購入したことにより，大規模かつ詳細に２光子吸収のシミュレーションが行えるようになった。
最終年度では，上記の測定結果とシミュレーション結果とが，１光束の場合も２光束の場合も，そしてそれらの偏光依存性なども，非常によく一致することを示した。このことにより，求められた３次非線形感受率テンソルの値の正確さ，我々の解析モデルや導出式の正しさなどが示された。
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