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2015 年度 実施状況報告書

簡便な熱処理によるナノ構造の形態・形状制御と熱電発電への応用

研究課題

研究課題/領域番号 26420270
研究機関静岡大学

研究代表者

立岡 浩一  静岡大学, 工学部, 教授 (40197380)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードシリサイド / 化学気相成長法 / 結晶成長 / ナノワイヤ / ナノシート / ナノ構造制御 / 熱電素子 / 自然エネルギー
研究実績の概要

2年目においてはナノワイヤ及びナノシートの形状制御メカニズムを明らかにするとともに形状制御されたナノワイヤ及びナノシートの諸物性を評価した.Si基板をHNO3/HF処理することによりSiワイヤを作製した.また生成するSiワイヤの長さの成長条件依存性を調べる事により,より長く成長する条件を検討した.さらに繰り返しエッチング処理を行う事により数百ナノメーター長のSiワイヤバンドル(束)を作製した.さらに繰り返し条件を最適化する事により,より長いワイヤの作製が期待できる.
Siナノワイヤ形状制御については断面の形状が円形,六角形,四角形及び三角形のナノワイヤを作製できるプロセスを1年目に確立したが,2年目にはそれを発展させ,ナノワイヤよりナノシートに形状変化させたSiナノシートを作製した.作製したナノシートの構造を透過型電子顕微鏡で明らかにするとともに,ナノワイヤからナノシートへの形状変化がtwin-plane reentrant-edge mechanismである事を明らかにした.またカソードルミネッセンス測定により,ナノワイヤの部分とナノシートの部分では発光スペクトルの強度分布が異なる事を見出した.またナノシートの集合体であるSiナノフラワーを作製しカソードルミネッセンス,フォトルミネッセンスにより評価した.
さらにCaSi2よりCaを脱離する事によりSi系ナノシートを作製した.Caの脱離方法としてCaSi2を塩化化合物雰囲気中で熱処理を施した.脱離剤としてCrCl2の他,FeCl3, FeCl2やNH4Clを用い固気反応によるCaの脱離を行った.さらにフィチン酸,クエン酸及びリンゴ酸を用い溶液中でのCaの脱離を行った.生成したSi系ナノシートのカソードルミネッセンス,フォトルミネッセンス,吸光度,ゼーベック係数,電気抵抗を測定し物性を評価した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2年目には応用のための基礎的な材料作製と形状制御・モルフォロジー制御に加え諸物性を評価した.ナノワイヤの物性評価は計画通りに進んでいる.ナノワイヤの形状制御を進めている過程で,基板より成長したSiナノワイヤからナノシートへの形状変化を見出す事ができた.ワイヤからシートへの形状変化はthe twin-plane reentrant-edge mechanism による新しいメカニズムで起こっている事が分かった.また基板に直接根をはるフラワー状のSiナノシートも作製する事ができ,リチウムイオン電池への応用が期待できる.
この方法で作製されたSi系ナノシートの発光はバルクSiのそれとは異なっており新規な成果が現れている.Siワイヤバンドルの作製については数百ナノメーター長まで長くする事ができたが,応用上1mm程まで長くする予定である.またこの作製したSiワイヤバンドルはすでにバルクサイズの大きさを有するところから,導電性,熱電特性の評価には通常のバルクサイズ試料用の測定装置で可能である.
ナノワイヤの形状制御を試みる過程でいくつかのナノシート作製方法を開発する事ができた.ナノシートの作製例はナノワイヤのそれに比べると極端に少なく今後発展させたい分野である.またフィチン酸によりCaSi2からCaを脱離し作製したSiナノシートからの発光スペクトルも観察された.フィチン酸によるCaSi2からのCa原子の脱離は研究過程で出された新しいアイデアであり今後の発展が期待できる.またこのナノシート作製法により応用するデバイスの大面積化が期待できる.さらに他の脱離剤や層状構造を有する結晶を用いる事によりさらにバラエティに富んだナノシートの作製が期待できる.絶縁基板上へのナノワイヤの成長が可能であると示した事も基板の種類を選ばないナノワイヤ成長法として期待できる.

今後の研究の推進方策

3年目はこれまで作製したナノワイヤ,ナノシートより熱電デバイスを試作する.同時に作製したナノ構造それぞれの,ホトルミネッセンス,カソードルミネッセンスを測定しナノ構造化による量子効果を検証する。ホール効果による電気特性評価,ゼーベック効果測定,導電率測定,顕微ラマン測定による微細構造変化の検証を行う.さらに,特に低次元物質がその集合体(バンドル)をつくる事による特性の変化を調べる.
Siナノシートの作製についてはCaSi2よりCaを脱離する材料としてCrCl2を用いたがFeCl3, FeCl2やNH4Clなどを用いてもナノシートを作製する事が出来る.また金属を脱離する方法としてフィチン酸などの酸性溶液を用いる方法もある.脱離の作用,効率の違いによりバラエティに富んだ構造を作製出来る可能性がある.テンプレートとして用いるシリサイドとしてCaSi2の他にMg2Si, SrSi2やBaSi2を用い,それぞれの金属原子を脱離させる事によりCaSi2の場合とは異なるSi骨格,形状をもつSi系ナノ構造の作製が期待できる.それらの諸物性を評価するとともに,熱電デバイスへの応用を試みる.
MoS2をテンプレートとして用いて作製したh-MoSi2などシリサイドナノシートも研究対象とする.シリサイド系材料の成長においては,成長中における化学量論的組成の選択やモルフォロジーの制御,ナノ構造制御のため,”シリサイド化の経路” を考慮する事が重要である.適切な成長環境とソース,テンプレートの選択により生成される結晶構造,組成,モルフォロジーを制御する簡易な成長プロセスを探索するとともに,作製した材料の熱電デバイスへの応用を試みる.特にゼーベック効果測定,導電率測定,熱伝導率測定に着目し,大きなZTが得られるようナノ材料の形態・形状を最適化する.

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Synthesis and structural property of Si nanosheets connected to Si nanowires using MnCl2/Si powder source2016

    • 著者名/発表者名
      Erchao Meng, Akiko Ueki, Xiang Meng, Hiroaki Suzuki, Hiroshi Itahara, and Hirokazu Tatsuoka
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 378 ページ: 460-466

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2016.03.103

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Characteristic Modification of Catalysts by Use of a Chloride Source2016

    • 著者名/発表者名
      Xiang Meng, Hiroaki Suzuki, Kenta Sasaki and Hirokazu Tatsuoka
    • 雑誌名

      Solid State Phenomena

      巻: 247 ページ: 106-110

    • DOI

      http://www.scientific.net/SSP.247.106

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and structural control of silicon and silicide nanowires/microrods using metal chloride sources2015

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Tatsuoka, Hiroaki Suzuki, Takanori Suzuki, Wen Li, Junhua Hu, Xiang Meng, and Erchao Meng,
    • 雑誌名

      Jpn J.Appl.Phys.

      巻: 54 ページ: 07JD02-8

    • DOI

      http://iopscience.iop.org/article/10.7567/JJAP.54.07JD02/meta

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] CaSi2粉末のキレート剤処理によるSi系ナノシートの作製2016

    • 著者名/発表者名
      立岡 浩一, 佐々木 謙太, 熊澤 佑貴, 孟 祥, 袁 佩玲
    • 学会等名
      粉体工学会 2016年度 春期研究発表会
    • 発表場所
      京都リサーチパーク,京都府,京都市
    • 年月日
      2016-05-17 – 2016-05-18
  • [学会発表] Thermoelectric properties of bulk and nanostructure Si1-xGex2016

    • 著者名/発表者名
      M. Omprakash, M. Sabarinathan, R. Takatsu, H. Tatsuoka, H. Ikeda, T. Koyama, Y. Momose, D. K. Aswal, S. Bhattacharya, M. Arivanandhan, Y. Inatomi, Y. Hayakawa,
    • 学会等名
      第27回シリサイド系半導体研究会
    • 発表場所
      小山台会館 東京都,品川区
    • 年月日
      2016-03-22 – 2016-03-22
    • 招待講演
  • [学会発表] AgNO3/HF溶液の繰り返し処理によるシリコンワイヤの作製2016

    • 著者名/発表者名
      中山 誠、鈴木 崇倫、立岡 浩一
    • 学会等名
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東工大(大岡山キャンパス),東京都,目黒区
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [学会発表] CaSi2をテンプレートとしたクエン酸,リンゴ酸及びEDTA溶液処理によるSi系ナノ構造物の作製2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤 佑貴、佐々木 謙太、孟 祥、袁 佩玲、立岡 浩一
    • 学会等名
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東工大(大岡山キャンパス),東京都,目黒区
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [学会発表] Morphological modification of Mg-based silicide films grown by reactive deposition epitaxy2015

    • 著者名/発表者名
      M. Endo, T. Suzuki, H. Suzuki, X Meng, P. Yuan, H. Tatsuoka
    • 学会等名
      Shizuoka University International Symposium 2015 by Inter-Academia Asia and Headquarters for Promotion of Interdisciplinary Domain Research
    • 発表場所
      グランシップ,静岡県,静岡市
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-01
  • [学会発表] Morphological Modification of Ca-Silicide Films Formed by Interdiffusion2015

    • 著者名/発表者名
      Xiang MENG, Akiko UEKI, Hiroshi ITAHARA and Hirokazu TATSUOKA
    • 学会等名
      32nd International Japan-Korea Seminar on Ceramics
    • 発表場所
      ホテルニューオータニ,新潟県,長岡市
    • 年月日
      2015-11-18 – 2015-11-21
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermoelectric properties of compositionally homogeneous P and N-type SiGe bulk crystals2015

    • 著者名/発表者名
      M. Omprakash, M. Arivanandhan, T. Koyama, Y. Momose, H. Ikeda, H. Tatsuoka, D. K. Aswal, S. Bhattacharya, Y. Okano, Y. Inatomi, and Y. Hayakawa
    • 学会等名
      The 17th Takayanagi Kenjiro Memorial Symposium Research Institute of Electronics, Shizuoka University Toward Advanced Imaging Science Creation -50th Anniversary of Research Institute of Electronics-
    • 発表場所
      静岡大学,静岡県,浜松市
    • 年月日
      2015-11-17 – 2015-11-18
    • 国際学会
  • [学会発表] シリサイドのIP6処理によるナノ構造の作製2015

    • 著者名/発表者名
      立岡浩一 佐々木謙太 鈴木博明 孟 祥
    • 学会等名
      日本材料学会 「材料シンポジウム」ワークショップ
    • 発表場所
      京都テルサ,京都府,京都市
    • 年月日
      2015-10-13 – 2015-10-15
  • [学会発表] Synthesis of triangular Si nanowires using catalytic particles consisting of Si, Mn and Cl2015

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, X. Meng, H. Tatsuoka
    • 学会等名
      14th International Conference on Global Research and Education INTER-ACADEMIA 2015 (PY2-28)
    • 発表場所
      アクトシティー,静岡県,浜松市
    • 年月日
      2015-09-28 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of Si-based Nanostructures by Extraction of Metallic Atoms from Silicides by Inositol Hexakisphosphate2015

    • 著者名/発表者名
      K. Sasaki, K. Sano, X. Meng, H. Suzuki, T. Kobayashi, T. Kuno and H. Tatsuoka
    • 学会等名
      2015 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM2015)
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター, 北海道,札幌市
    • 年月日
      2015-09-27 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] シリサイドをテンプレートとしたIP6処理によるシリコン系ナノ構造物の作製2015

    • 著者名/発表者名
      佐々木 謙太 佐野 晃希 孟 祥 鈴木 博明 立岡 浩一
    • 学会等名
      2015年秋季第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場,愛知県,名古屋市
    • 年月日
      2015-09-13 – 2015-09-16
  • [学会発表] Si 系フラワー状ナノ構造物の作製2015

    • 著者名/発表者名
      鈴木 博明、孟祥、立岡 浩一
    • 学会等名
      2015年秋季第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場,愛知県,名古屋市
    • 年月日
      2015-09-13 – 2015-09-16
  • [学会発表] Structural control of Si based nano-structures by catalyst design2015

    • 著者名/発表者名
      X. Meng, H. Suzuki, H. Tatsuoka
    • 学会等名
      Third Asian School-Conference on Physics and Technology of Nanostructured Materials (ASCO-NANOMAT 2015) (Plenary session)
    • 発表場所
      Far Eastern Federal University, Vladivostok, Russia
    • 年月日
      2015-08-19 – 2015-08-26
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] Hiro - Tatsuoka Lab. Shizuoka University

    • URL

      http://www.ipc.shizuoka.ac.jp/~tehtats/TatsuokaLab/Welcome.html

URL: 

公開日: 2017-01-06  

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