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2015 年度 実施状況報告書

次世代ナノデバイス開発に向けたGe表面酸化反応の制御と極薄絶縁膜の形成技術

研究課題

研究課題/領域番号 26420289
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

吉越 章隆  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (00283490)

研究分担者 寺岡 有殿  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (10343922)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードGe / 酸化 / 吸着 / 光電子分光 / 放射光 / 半導体表面 / キネティクス / ダイナミクス
研究実績の概要

スマートフォン等の情報通信関連機器の発展は著しい。それらを支える超大規模集積回路中の金属-絶縁膜-半導体電界効果トランジスタに対しては、更なる高性能(小型・高機能・省電力)化が必須であり、その実現に向けてチャネル材料としてGeが注目されている。しかしながら、その利用には、Ge表面に高品質なGe酸化膜を効率的に形成することが、それらのデバイスを実現する上で不可欠である。本研究では、超音速分子線技術を用いて、酸素分子の並進エネルギーを選択することで、熱反応では実現できない酸素とGeの化学結合状態を選択的に制御した酸化膜形成法の確立に挑戦する。放射光を光源とする光電子分光によって酸化膜の化学結合状態を識別することで、次世代ナノデバイスプロセスに向けた極薄Ge酸化膜の最適作成条件を原子スケールで決定する。
本研究では、Ge単結晶低指数表面の酸化反応という未解明の基礎的側面に着目し、その知見を利用したナノレベルの表面酸化制御法の確立を目指し以下の基盤研究を推進してきた。(1)高輝度・高エネルギー分解能放射光を利用したリアルタイム光電子分光の高精度化の実現。(2)超音速酸素分子線によって酸素分子の並進エネルギーを制御し、Ge単結晶の低指数表面[(100)、(111)]酸化に及ぼす影響を調べた。具体的には、酸素吸着量、酸化物の化学結合状態とそれらの酸化時間との相関を放射光リアルタイム光電子分光で明らかにした。(3)超高真空実験に加えて大気酸化との比較をすることで、Si単結晶表面とは異なるGe単結晶表面に特異な酸化現象を明らかにした。
以上の研究成果から、酸素分子の並進エネルギーによるGe単結晶表面酸化反応の制御に必要な最適反応条件を決定する基礎データを得た。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度では、超高真空中において作成したGe(100)2x1およびGe(111)c(2x8)清浄表面の酸素分子による室温酸化の放射光リアルタイム光電子分光観察法の確立と高度化を達成し、酸化物の詳細な化学状態分析を実現した。両表面ともに酸化価数が2価にとどまるという、Si酸化では観られない大変ユニークな結果を得ることに成功した。さらに、酸素分子の並進運動エネルギーによって、酸素吸着量の増加効果や面方位に依存した飽和酸化物の違いを明らかにできた。
昨年度では、Ge(100)2x1清浄表面の大気中での室温酸化によって形成される酸化物の化学状態分析を行い、超高真空中への酸素分子の導入による酸化と異なる酸化価数状態を明らかにできた。その酸化物の生成は、数カ月という長い時間の大気暴露によって実現することなど、Ge酸化の理解が深まった。さらに、超高真空中でのSi(100)2x1室温酸化を実施し、分子吸着種などを経由した酸化反応ダイナミクスの詳細も、Ge(100)との一連の比較実験から明らかになりつつある。
このように、Geを次世代ナノデバイスに応用するうえで極めて重要な表面酸化物の原子レベルのキネティクス、ダイナミクスの物理化学の詳細を明らかにできた。放射光施設において極めて限定された実験マシンタイムにおいて、当初予定した、酸化物の化学状態、酸化の進行に伴うその変化、基板面方位に依存した酸化過程と生成物の違いを明らかにできたことから、概ね順調に進展していると判断している。

今後の研究の推進方策

最終実施年度である平成28年度においては、前年度までに得られた実験結果の詳細な解析と考察を進めるとともに、その結果をフィードバックした補足実験を計画している。また、昨年度までにおこなった口頭発表の結果とともに論文として発表することを計画している。
平成26年度において、放射光リアルタイム光電子分光の解析精度の高度化を実現し、超高真空中において作成したGe(100)2x1およびGe(111)c(2x8)清浄表面に対する酸素分子による室温酸化の放射光リアルタイム光電子分光観察実験を確立した。酸化物の詳細な化学状態分析を確立するととも、超高真空中への酸素分子の導入実験では酸化価数が2価にとどまるという、既存の概念と異なる大変ユニークな結果を得た。さらに、酸素分子の並進運動エネルギーによって、酸素吸着量の増加効果とともに、面方位に依存して飽和酸化物が異なるという、Si酸化に見られない結果も得た。
平成27年度において、超高真空中で作成したGe(100)2x1清浄表面の大気中室温酸化の酸化物分析を行い、超高真空中への酸素分子導入による酸化と異なる高い酸化価数が生じることを見出した。さらに、数カ月という長時間の大気暴露によって生成することを明らかにした。さらに、Ge(100)2x1表面酸化との比較実験として、Si(100)2x1室温酸化実験を実施した結果、分子吸着種などを経由した酸化反応ダイナミクスの詳細が明らかになりつつある。
上記の結果を踏まえ、平成28年度では他の低指数面である(110)の相違を調べ、三次元ナノデバイスなどの次世代LSI開発を念頭にGe表面酸化に関するデータベースの構築を目指す。また、Si酸化などにおいて、酸化速度がキャリアー(n、p)に大きく影響するなどの議論がされている。Ge表面酸化に対してもキャリアーおよびその濃度依存性などが予想されることから、Siとの比較検討を進め、酸化と表面電子状態の関係を明らかにしたい。

次年度使用額が生じた理由

情報収集のための関係分野の研究者の講演にかかわる当初予定した謝金等の支払いが生じなかった、論文投稿料などの経費がかからなかったことなどが、理由と考えられる。

次年度使用額の使用計画

当初の計画より研究が進行した部分もあることから、新規基板の購入など、これまでの2年間の結果を踏まえた発展的実験の準備に使用する。また、結果を広く普及するために、講演参加費や旅費に充当したい。最終年度ということもあり、実験消耗品の充当が必要となることが予想されるため、その部分に使いたい。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2015

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (9件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Comprehensive Study and Design of Scaled Metal/High-k/Ge Gate Stacks with Ultrathin Aluminum Oxide Interlayers2015

    • 著者名/発表者名
      Ryohei Asahara, Iori Hideshima, Hiroshi Oka, Yuya Minoura, Shingo Ogawa, Akitaka, Yoshigoe, Yuden Teraoka, Takuji Hosoi, Takayoshi Shimura, and Heiji Watanabe
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 106 ページ: 233503(4pages)

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1063/1.4922447

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] In Situ SR-XPS Observation of Ni-Assisted Low-Temperature Formation of Epitaxial Graphene on 3X-SiC/Si2015

    • 著者名/発表者名
      Mika Hasegawa, Kenta Sugawara, Ryota Suto, Shota Sambonsuge, Yuden Teraoka, Akitaka Yoshigoe, Sergey Filimonov, Hirokazu Fukidome, and Maki Suemitsu
    • 雑誌名

      Nanoscale Research Letter

      巻: 10 ページ: 421-426

    • DOI

      DOI: 10.1186/s11671-015-1131-9

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Spontaneous activation behavior of Ni3Sn, an intermetallic catalyst, for hydrogen production via methanol decomposition2015

    • 著者名/発表者名
      Meiqiang Fan, Ya X, Junya Sakurai, Masahiko Demura, Toshiyuki Hirano, Yuden Teraoka, Akitaka Yoshigoe
    • 雑誌名

      doi:10.1016/j.ijhydene.2015.05.197

      巻: 4 ページ: 12663-12673

    • DOI

      doi:10.1016/j.ijhydene.2015.05.197

  • [学会発表] Ge(100)2×1 表面の大気酸化物の放射光光電子分光分析2015

    • 著者名/発表者名
      吉越章隆, 岡田隆太, 寺岡有殿, 山田洋一, 佐々木正洋
    • 学会等名
      2015年真空・表面科学合同講演会、第35回表面科学学術講演会、第56回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県、つくば市)
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [学会発表] Ge(100)2×1 およびGe(111)c(2×8)表面の室温酸化物の放射光光電子分光研究2015

    • 著者名/発表者名
      吉越章隆, 岡田隆太, 寺岡有殿, 山田洋一, 佐々木正洋
    • 学会等名
      2015年真空・表面科学合同講演会、第35回表面科学学術講演会、第56回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県、つくば市)
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [学会発表] 低速電子回折と電子分光法によるHf 蒸着Si(110)-16×2 シングルドメイン表面の研究2015

    • 著者名/発表者名
      垣内拓大, 桂木拓磨, 中納佑二, 吉越章隆, 長岡伸一, 間瀬一彦
    • 学会等名
      2015年真空・表面科学合同講演会、第35回表面科学学術講演会、第56回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県、つくば市)
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [学会発表] 超音速分子線を用いて酸化したSi(113)表面の電子状態解析2015

    • 著者名/発表者名
      田中一馬, 大野真也, 小玉開, 吉越章隆, 寺岡有殿, 田中正俊
    • 学会等名
      2015年真空・表面科学合同講演会、第35回表面科学学術講演会、第56回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県、つくば市)
    • 年月日
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [学会発表] Rapid Temperature Oxidation at SiO2/Si(001) Interface Studied by Real-time X-ray photoelectron spectroscopy: Rapid Cooling Versus Rapid Heating2015

    • 著者名/発表者名
      Jiayi Tang, Shuichi Ogawa, Akitaka Yoshigoe, Shinji Ishidzuka, Yuji Takakuwa
    • 学会等名
      2015 International Workshop on DIELECTRIC THIN FILMS FOR FUTURE ELECTRON DEVICES: SCIENCE AND TECHNOLOGY (2015 IWDTF)
    • 発表場所
      未来館(東京都、江東区)
    • 年月日
      2015-11-02 – 2015-11-04
  • [学会発表] Synchrotron radiation photoemission study of oxides at Ge(100) surface after atmospheric exposure2015

    • 著者名/発表者名
      Akitaka Yoshigoe, Ryuta Okada, Yuden Teraoka, Yoichi Ymada, and Masahiro Sasaki
    • 学会等名
      10th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices ’15 (ALC’15)
    • 発表場所
      くにびきメッセ(島根県、松江市)
    • 年月日
      2015-10-25 – 2015-10-30
  • [学会発表] Strain-induced Reaction Kinetics of O2 Molecule at SiO2/Si Interfaces studied by Real-time X-ray Photoelectron Spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      Jiayi Tang, Shuichi Ogawa, Akitaka Yoshigoe, Shinji Ishidzuka, Yuji Takakuwa
    • 学会等名
      0th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices ’15 (ALC’15)
    • 発表場所
      くにびきメッセ(島根県、松江市)
    • 年月日
      2015-10-25 – 2015-10-30
  • [学会発表] Strain-induced oxide decomposition at SiO2/Si(001) and SiO2/Si(111) interfaces studied by X-ray photoelectron spectroscopy and scanning tunnelling microscopy2015

    • 著者名/発表者名
      Jiay Tang, Shuichi Ogawa, Akitaka Yoshigoe, Yuden Teraoka, Yuji Takakuwa
    • 学会等名
      European Conference on Surface Science-31
    • 発表場所
      Barcelona(Spain)
    • 年月日
      2015-08-31 – 2015-09-04
  • [学会発表] 放射光リアルタイム光電子分光を用いたシリコン表面反応ダイナミクスの研究2015

    • 著者名/発表者名
      吉越章隆
    • 学会等名
      The 9th Hydrogen Materials Unit Seminar
    • 発表場所
      NIMS(茨城県、つくば市)
    • 年月日
      2015-07-31
    • 招待講演

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公開日: 2017-01-06  

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