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2015 年度 実施状況報告書

マルチ量子ビーム照射によるディウェッティング現象その場観察とその機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 26420661
研究機関北海道大学

研究代表者

柴山 環樹  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10241564)

研究分担者 岸本 弘立  室蘭工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (30397533)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードその場観察 / ナノ粒子 / 局在表面プラズモン共鳴 / 超高圧電子顕微鏡 / 量子ビーム / 複合量子ビーム / 同時照射 / 微細構造解析
研究実績の概要

誘電体基板上に貴金属ナノ粒子を分散し、表面プラズモン共鳴を応用した光学デバイス等の開発が進められている。これまでの研究で、イオンやレーザーなどの量子ビーム照射により誘電体基板表面にナノ粒子を1層だけ分散させて形成することに成功しており、本研究では超高圧電子顕微鏡を利用したその場観察からその機構を解明し任意に分散状態を制御して量子ドットの製作を目指している。平成27年度は、平成26年度に得られた知見を基に誘電体基板の結晶性や表面の極性など材料科学的な要素がディウエッティングに及ぼす効果について検討することとし、先ずβ-SiC多結晶基板を用いて実験を行った。
その結果、非晶質のSiO2ガラス基板で行った実験の時と同様に、ナノ秒パルスレーザーをβ-SiC多結晶基板表面に真空蒸着した金薄膜に照射すると、結晶粒界の三重点や膜厚の薄い領域ホールが形成した後、ホールが大きく成長して基板の露出面積が増加すると共に金薄膜が細い線状のネットワーク組織を形成する様子がその場観察できた。その後、パルス数が増加すると共に金の細線が一様ではなくなり不安定な様子を示し、基板が露出したホール間の金薄膜が細くなったところから千切れて粒子化する様子をその場観察することができた。これまでの実験条件の範囲では、基板の結晶性の有無については明確な違いが観察できず、基板とのエピタキシャルな関係もはっきりしていなかったことから引き続き平成28年度も実験を進める予定である。また、金薄膜の厚さやナノ秒パルスレーザーの強度等をパラメーターとして実験を行い、引き続きデータの解析を平成28年度も行う予定である。更に、非晶質のSiN基板や、半導体プロセスを応用して作製したTEM用の均一な誘電体薄膜を利用して、基板表面のナノ秒パルスレーザーの波長以下の凹凸がナノ粒子形成に及ぼす効果などを引き続き検討する予定である。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

科研費によらない研究環境整備として、平成24年の概算要求で整備された複合量子ビーム照射装置が順調に稼動しており、従来のデジタルビデオから、CCDカメラから直接ビデオレートを設定してハードディスクに記録できることになったことから、その場観察ビデオのDA-AD変換による画質の劣化等はなくなり、より高精度の画像解析が行える環境が整備されている。そのため、科研費でその場観察画像記録系の改良や更新等を検討しなくて良くなったことから、当初計画していた物品購入を取りやめて、学術研究員の雇用費とすることにした。これは、以下の理由からである。今年度は、一昨年に生じた当初予期していなかったマルチビーム超高圧電位顕微鏡の高圧タンクの故障による実験の遅れを取り戻す必要が生じために、本年度限りで学術研究員を雇用して当初の計画していた実験+遅れていた実験を遂行することを計画した。
その結果、その場観察実験では、予想していなかった現象も観察され追実験等を行う必要も生じたが、量子ドット形成の実験条件を見出すことが出来た。今後、更に実験条件の探索を行うことによって最適化を進めたい。更に、誘電体ガラス基板薄膜の表面と厚さを厳密に制御することによって、最適な条件が得られつつある。これまでの成果報告として、国際会議4件(国内開催2件、国外開催2件)、国内会議1件の口頭発表を行うと共に、1件の査読つき英文論文が採択され、現在招待レビュー論文を投稿し、投稿準備中のが1報ある。この様な現在の状況から総合的に判断して概ね順調に進展していると自己点検評価した。

今後の研究の推進方策

平成27年度までにナノ秒パルスレーザー(532nm)、Arイオン(100keV)、電子線(1.25MeV)それぞれ単独での実験とナノ秒パルスレーザーと電子線、Arイオンと電子線の実験は行ったので、ナノ秒パルスレーザーとArイオンのマルチ量子ビーム照射による相乗照射効果について平成28年度は重点的に実験を行い、量子ドット形成条件の探索などを進める予定である。これまで、あまり検討されて来なかった加速電圧(100keV程度)のイオンとエネルギー(単位面積当たり)の領域のレーザーとの相乗照射効果について検討する予定である。
更に、これまにで収集したその場観察の実験結果に加えてその場観察後の試料について、FE-TEMや収差補正型STEMを用いて詳細な微細組織の解析を行うと共に、STEM/EELSマッピングを用いて表面プラズモン共鳴について画像解析を行う。また、DDAを用いた計算シミュレーションを行い、実験結果と理論計算結果の比較検討を行う。これらの研究結果をまとめてマルチ量子ビーム照射によるディウエッティングの機構について多角的に考察しまとめる予定である。

次年度使用額が生じた理由

3月に動画データを再生して解析するノートPCを購入したたため、その支払いが次年度の4月となるため、次年度使用額が生じた。

次年度使用額の使用計画

次年度使用額は、全て平成27年度末までに執行した分の翌月支払い分であるため、当初の平成28年度の使用額に変更は有りません。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 5件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] In-situ observation of self-assembly of quasi-two-dimensional Au nano-submicron particles on β-SiC substrates via nanosecond-pulsed laser irradiation-induced dewetting of thin Au films2016

    • 著者名/発表者名
      Y.H. Lei, R.X. Yu, T. Shibayama, J. Ishioka and S. Watanabe
    • 雑誌名

      Materials Letters

      巻: 164 ページ: 202-205

    • DOI

      10.1016/j.matlet.2015.11.004

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] In-situ observation of Au thin film dewetting on dielectric substrate (SiO2 glass and silicon nitride) during quantum beam irradiation2015

    • 著者名/発表者名
      Ruixuan Yu,Tamaki Shibayama,Yanhua Lei, Shigeo Yatsu,Junya Ishioka,Seiichi Watanabe
    • 学会等名
      The 2nd East-Asia Microscopy Conference
    • 発表場所
      The Himeji Chamber of Commerce and Industry(HCCI), Himeji, Hyogo
    • 年月日
      2015-11-24 – 2015-11-27
    • 国際学会
  • [学会発表] Correlation between dielectric constant change of glass substrate after ion irradiation and LSPR wavelength2015

    • 著者名/発表者名
      Ruixuan Yu, Junya Ishioka,Shigeo Yatsu,Tamaki Shibayama,Sousuke Kondo and Tatsuya Hinoki
    • 学会等名
      The 6th International Symposium of Advanced Energy Science
    • 発表場所
      Kyoto University, Uji, Kyoto
    • 年月日
      2015-09-01 – 2015-09-03
    • 国際学会
  • [学会発表] In-Situ Observation of Self-Organizing Au Nanoparticles on SiC Substrate via Pulsed Laser Induced Dwetting of thin Au film2015

    • 著者名/発表者名
      Y.H. Lei, R.X. Yu, J. Ishioka, T. Shibayama, S. Watanabe, S. Yatsu
    • 学会等名
      1st International Conference on Applied Surface Science
    • 発表場所
      Riverside Oriental Hotel, Shanghai, P. R. China
    • 年月日
      2015-07-27 – 2015-07-30
    • 国際学会
  • [学会発表] In-situ observation of Au film nanostructuring on SiO2 glass substrate during nanosecond-pulsed laser irradiation2015

    • 著者名/発表者名
      Ruixuan Yu,Tamaki Shibayama,Yanhua Lei, Shigeo Yatsu,Junya
    • 学会等名
      1st International Conference on Applied Surface Science
    • 発表場所
      Riverside Oriental Hotel, Shanghai, P. R. China
    • 年月日
      2015-07-27 – 2015-07-30
    • 国際学会
  • [学会発表] マルチ量子ビーム超高圧電子顕微鏡を用いたレーザー照射誘起 dewetting のその場観察2015

    • 著者名/発表者名
      于 睿ケン、柴山 環樹、谷津 茂男、石岡 準也、渡辺 精一
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第 71 回学術講演会
    • 発表場所
      国立京都国際会館、京都
    • 年月日
      2015-05-13 – 2015-05-15
    • 国際学会
  • [備考] 北大院工学研究院エネルギー・マテリアル融合領域研究センター量子エネルギー変換材料分野 論文・発表

    • URL

      http://labs.eng.hokudai.ac.jp/labo/ryoshi_carem/?page_id=23

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公開日: 2017-01-06  

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