| 研究課題/領域番号 |
26420773
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| 研究機関 | 公益財団法人地球環境産業技術研究機構 |
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研究代表者 |
山田 秀尚 公益財団法人地球環境産業技術研究機構, その他部局等, 主任研究員 (60446408)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | アミン / イオン液体 / 遷移状態理論 / 絶対反応速度論 / 二酸化炭素 / 反応解析 / 比誘電率 / 分子動力学法 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題は、アミン等、主にアミノ基を有する塩基性分子種に関して、混合ガス中の二酸化炭素との選択的反応を対象に、バルク溶液、気液界面、気相などの反応場によって、反応機構が異なる（あるいはあまり違いがない）ことに着目した解析研究である。昨年度までに、反応場を表わす指標として、比誘電率を採用し、同軸プローブ法による誘電率測定、連続誘電体モデルと密度汎関数法を組み合わせた量子化学計算モデルによる反応エンタルピー解析等を実施している。本解析により、反応場の誘電率に依存したアミノ基と二酸化炭素の反応性（反応速度や反応熱）を精度良く記述できるモデルを見出しており、本年度は、本モデルを用いて、代表的なアルカノールアミンおよびアミノ基を有するアニオン（イオン液体の成分）に対する二酸化炭素との反応解析を実施した。その結果、反応性の誘電率に対する応答が、分子種の構造および電荷によって大きく異なることを実証した。また、昨年度より実施している分子動力学シミュレーションでは、二酸化炭素と溶媒分子との相互作用を、周囲の分子構造を露わに記述したモデルで検証し、官能基によって異なる選択的な相互作用を説明した。さらに、遷移状態理論に基づくキネティクスシミュレーションにおいては、開発したシミュレーターを用いることで、複数の反応が基質（アミン）を共有する複雑な反応系において、様々な時間スケールで起こる反応挙動の詳細を明らかにすることができるようになった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
理論解析に関しては、当初の計画以上の知見を見出しており、予想以上の成果を挙げている。一部、検証実験に遅れがある。これは、使用していた実験設備の移転にともなうものであるが、すでに、実験計画の変更と修正を終えている。したがって、全体としては概ね順調であると言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでに構築した計算モデルおよびそれを活用して得られたアミノ基と二酸化炭素の反応性に関する知見、特に、反応場（溶媒和）依存性に関する知見を、適用範囲を拡張し、かつ実験検証を加えて精査する。また、引き続き、論文、学会等での発表を行い、効果的に成果をアピールする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
平成28年度に研究協力者の所属変更があり、これに伴い、使用を計画していた実験装置が移転することとなった。当初予定していた実験計画を見直し、平成29年度まで延長することで、当初の計画を含めた検討が実施可能であるとの見通しを得たため、期間延長を申請した。したがって、これに伴い、次年度使用額が生じた。
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| 次年度使用額の使用計画 |
上記に理由によって平成29年度に実験および解析を実施する。これに伴って発生する出張および消耗品購入、さらに成果発表などに対して、経費を計上する計画である。
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