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本研究課題は、特に二酸化炭素分離回収用材料として知られるアミン等、アミノ基を有する塩基性分子種に関して、二酸化炭素との選択的反応を対象とし、バルク溶液、気液界面、気相などの反応場による反応機構の違いに着目した解析的研究である。
まず、アミンのプロトン化反応および二酸化炭素との炭素‐窒素結合形成反応を、反応場を考慮した量子化学計算手法を用いてモデル化した。反応場を表す指標として比誘電率に着目し、反応場の比誘電率に依存したアミンの反応性（反応速度や反応熱）を精度良く記述できるモデルを構築した。本モデルを用いて、代表的なアルカノールアミンやアミノ基を有するイオン液体のアニオンに対する二酸化炭素との反応解析を実施した結果、誘電率に対する反応性の応答が、分子種の構造および電荷によって大きく異なることを実証した。さらに、分子動力学シミュレーション解析および絶対反応速度論に基づく反応シミュレーションによる理論検討も行い、本系に対するダイナミクスやキネティクスの理解も深めた。また、エレクトロスプレー質量分析法とマイクロジェット発生の原理を応用した気液界面反応測定実験を実施し、アミン水溶液を対象に、アミン種の気液界面反応性の検証を試みた。その結果、ある種のアルカノールアミンについては界面活性ではないということを見出した。
以上の理論および実験検討から見出したアミン種の反応性に関する基礎的な知見は、「二酸化炭素分離回収」という技術分野での研究開発に重要な示唆を与え得る。その展開についても検討を行うとともに、本知見を論文、学会等で広く発信した。
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