| 研究課題/領域番号 |
26420845
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| 研究機関 | 早稲田大学 |
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研究代表者 |
山崎 淳司 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (70200649)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | ジオポリマー / アルミノケイ酸塩ポリマー / メソ細孔 / フライアッシュ / メタカオリン / 陽イオン交換 |
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| 研究実績の概要 |
数カ所の石炭火力発電所から供給された性状の異なるフライアッシュ（石炭灰）およびメタカオリンを出発物質として、さらにシリカ源、アルカリ元素種、養生温度等の条件を変えて、生成する規則型細孔質アルミノケイ酸塩ポリマー（ジオポリマー）の、物理化学的特性の変化を調べた。その結果、シネレシスにより構築されるジオポリマーの構造、イオン交換特性などの物性に対する、出発物質の性状（特にフライアッシュの被覆炭素の性状や、カオリンの焼成条件）、および調製条件（固相／水比、アルカリ／水比、Ｓｉ／Ａｌ比、混合・混練条件、ｐＨ、養生条件（温度、時間）などの影響を明らかにした。生成するジオポリマーは、基本的に微粒子の結合・集積組織をなし、適当なSi/Al比が1.0～3.0の間で微細構造の構成粒子の径がμmからnmオーダーで変化し、粒子間で構成される平均細孔径が約10 nm～100 nmの間で変化し、400 meq/100g以上の陽イオン交換容量を発現することがわかった。また、さらに酸処理等の２次処理を施すことによって、ポリマー構造を維持したまま交換性陽イオンがH+型となり、1～2 nmのマイクロ孔が形成し、かつ比表面積が500 m2/g 以上の多孔質構造を形成することがわかった。
また、本条件で得られるジオポリマー粉体は、調製条件により、海水相当の溶液中において、例えばストロンチウムイオンの陽イオン交換・収着特性が、103オーダーの分配係数を示すことがわかった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
フライアッシュ（石炭灰）およびメタカオリンなどの出発物質の性状と、その調製条件を設定してナノ細孔質ジオポリマーを作製し、そのアルミノケイ酸塩ネットワークによる細孔構造・組織の形成機序を基本的に解明することができた。また、ジオポリマー物質について500℃以上の高温領域での熱的安定性と相変化機構についても基本的に明らかにした。さらに活性が大きく異なるJIS２種相当フライアッシュは、適当な酸・アルカリ処理、ポッドミル粉砕等により事前に表面改質処理を施すことによって反応活性の向上と安定化が図れることを見出した。また、有害イオンの交換・固定剤への応用として、400 meq/100g以上の陽イオン交換容量を発現する調製条件を明らかにし、その例として海水相当の溶液中におけるストロンチウムイオン交換・収着特性が、103オーダーの分配係数に達する条件を見出した。また、さらに酸処理等の２次処理を施すことによって、ポリマー構造を維持したまま交換性陽イオンがH+型となり、1～2 nmのマイクロ孔が形成し、かつ比表面積が500 m2/g 以上の多孔質構造を形成することがわかった。
本研究目的である、廃棄物および未利用資源鉱物を出発物質とするナノ細孔質ジオポリマーの調製プロセスと、基本的物性発現の関係が明らかにされてきたことで、本研究の全目的の７０％程度を達成したと判断している。
しかし、目的とする様々な有害イオンの交換・固定や固体酸活性などの機能性の発現機構の解明とより精密な制御方法、有害化合物の分解・不溶化やVOCガスの触媒分解素材としての利用について検討については、まだ十分とは言えない。また、ジオポリマー物質および諸反応処理物の熱的挙動の解明と、環境浄化システムへの応用可能性の検討は、まだほとんど未着手である。
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| 今後の研究の推進方策 |
２年目までの成果を基に、さらに様々な有害イオンの交換・固定の特性および最適条件や固体酸活性などの機能性の発現機構の解明と制御（調製）方法、固体酸活性の付与、高温での相変化挙動と溶解・溶出挙動の検討・解明を進めていく。
具体的にはまず、対象金属イオン種として、さらにセシウム、バリウム、鉛などを選択し、溶液中における吸着・固定（溶出）挙動、イオン交換選択性（選択係数）を検討し、さらに対応の可能性がある実排水について吸着カラム試験を行い、イオン交換・吸着・固定性能の評価を行う。また、粉砕した粒状ジオポリマーを酸処理またはアンモニウムイオン交換した後に加熱処理することで、基本構造の改質を行い、有機化合物やホルムアルデヒド等のＶＯＣガスに対する低温接触分解性能の付与についての検討を行う。必要に応じて、各種ゼオライトまたは粘土鉱物等との組み合わせで、多相複合材の試験体を試作し、建材・建設用素材としての基本特性と機能性発現について検討・評価を試みる。さらに、ジオポリマー物質および諸実験でイオン交換・吸着反応生成物については、1600 ℃までの各温度での相変化挙動と溶解・溶出挙動を検討し、ジオポリマー硬化体の加熱溶融処理による有害物質の不溶化についての評価を行い、既存のゼオライトや粘土鉱物等と比較対照して、環境浄化システムへの利用の優位性を検討する。
なお最終年度の研究について、計画の変更や研究を遂行する上での新たな課題は生じていない。
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