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2015 年度 実施状況報告書

Z型配位子を有するカチオン性金属錯体の合成とその応用研究

研究課題

研究課題/領域番号 26460004
研究機関金沢大学

研究代表者

稲垣 冬彦  金沢大学, 薬学系, 准教授 (80506816)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードZ型配位子 / 金 / 触媒反応 / 環化反応 / 金属活性化
研究実績の概要

昨年度、研究計画の順序を入れ替え、Z型配位子含有金触媒を用いたエンイン体の環化異性化反応を行った所、Z型配位子の金中心への活性化効果を示唆する結果が得られた。そこで、今年度は更なる活性効果を期待し、Z型配位子であるホウ素原子と結合しているフェニル基上に、種々の電子供与性基、及び電子求引性基を導入した新たな金錯体の開発を試みた。その結果、フェニル基上にメチレンジオキシ基やフッ素、トリフルオロメチル基等の導入に成功した。また、合成した錯体の内の幾つかは、X線結晶構造解析を行うことが可能であった。以上の結果より、金とZ型配位子との相互作用について新たな知見を得ることができた。また、合成した錯体を用いた新たな反応性の創出について種々精査を行った所、プロパルギルアミン誘導体を用いた二酸化炭素とのカルボキシル化反応において、従来の金属触媒に比べて有意な結果が得られることを見出した。尚、昨年度の報告書でも記載したが、研究計画が昨年度と今年度で入れ替わったことにより、今年度は高価な金属錯体の購入負担が増えたため、昨年度繰越分を含めた総額が今年度の研究に必要であった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度、入れ替えた研究計画に基づいて研究を行った結果、当初目的であった新たなZ型配位子含有金錯体の合成及びそれらを用いた新たな反応性の創出の足がかりとなる結果が得られたため。尚、反応性の創出については、初期目標では芳香族のカルボキシル化反応であったが、これに代わるプロパルギルアミン誘導体のカルボキシル化反応を見出しており、進捗状況は概ね順調であると判断した。

今後の研究の推進方策

今後、官能基を導入したZ型配位子含有金錯体の更なる合成を行い、その金中心-ホウ素原子間の相互作用について明らかにしていく。また、新たに見出したカルボキシル化反応の基質の適用限界を見極める。更に、以上の結果を論文報告するためのデータ収集を行っていく予定である。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Energyless CO2 Absorption, Generation, and Fixation Using Atmospheric CO22016

    • 著者名/発表者名
      F. Inagaki, Y. Okada, C. Matsumoto, M. Yamada, K. Nakazawa, C. Mukai
    • 雑誌名

      Chem. Pharm. Bull.

      巻: 64 ページ: 8-13

    • DOI

      10.1248/cpb.c15-00793

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Concise Construction of Bicyclo[6.4.0] and -[7.4.0] Frameworks by [4+2] Cycloaddition of 3,4-Dimethylene-2,5-bis(phenylsulfonyl)cycloalk-1-enes2015

    • 著者名/発表者名
      C. Mukai, M. Ueda, Y. Takahashi, F. Inagaki
    • 雑誌名

      Eur. J. Org. Chem.

      巻: 2015 ページ: 4412-4422

    • DOI

      10.1002/ejoc.201500598

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 天然物合成を志向した簡便なビシクロ[6.4.0]及び[7.4.0]骨格構築法の開発2015

    • 著者名/発表者名
      向 智里、上田将信、高橋康仁、稲垣冬彦
    • 学会等名
      第45回複素環化学討論会
    • 発表場所
      早稲田大学 東京
    • 年月日
      2015-11-19 – 2015-11-21
  • [学会発表] Z型配位子含有カチオン性金錯体の合成とその環化反応への応用2015

    • 著者名/発表者名
      稲垣冬彦, 松本千明, 岡田泰彦, 丸山直哉, 向 智里
    • 学会等名
      第41回 反応と合成の進歩シンポジウム
    • 発表場所
      近畿大学 大阪
    • 年月日
      2015-10-26 – 2015-10-27
  • [学会発表] Air-Stable Cationic Gold(I) Catalyst Featuring Z-Type Ligand and Its Promoting Activity of Enyne Cyclizations2015

    • 著者名/発表者名
      Fuyuhiko Inagaki, Chiaki Matsumoto, Yasuhiko Okada, Naoya Maruyama, Chisato Mukai
    • 学会等名
      The 18th IUPAC International Symposium on Organometallic Chemistry Directed Towards Organic Synthesis (OMCOS 18)
    • 発表場所
      Sitges Barcelona Spain
    • 年月日
      2015-06-28 – 2015-07-02
    • 国際学会
  • [産業財産権] 2-オキサゾリジノン誘導体の製造方法2015

    • 発明者名
      稲垣冬彦、向智里、岡田泰彦、松本千明、山田将之、中澤研太
    • 権利者名
      稲垣冬彦、向智里、岡田泰彦、松本千明、山田将之、中澤研太
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2015-149319
    • 出願年月日
      2015-07-29
  • [産業財産権] 空気由来の二酸化炭素の吸収剤及び発生剤2015

    • 発明者名
      稲垣冬彦、向智里、岡田泰彦、松本千明、山田将之、中澤研太
    • 権利者名
      稲垣冬彦、向智里、岡田泰彦、松本千明、山田将之、中澤研太
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2015-149320
    • 出願年月日
      2015-07-29

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公開日: 2017-01-06  

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