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本研究課題では、金ナノ構造体・銀ナノ微粒子などによる表面電場増強効果を利用したサブ10 フェムト秒コヒーレントラマン分光法を駆使することにより、ベンゼンチオール単層膜などの高周波コヒーレント振動を高感度に検出し、特定振動モード間の非調和カップリングダイナミクスを明らかにすることをめざした。このため、空間位相変調器によりサブ10 フェムト秒の時間幅を持つ波形整形したパルス列を発生させる「パルスシェーピング技術」を確立することを1つの柱とした。
パルスシェーピング技術においては、サブ10 フェムト秒レーザー、空間位相変調器内でチャープ補償を行うプログラミング開発、光学系へのウェッジ挿入などを導入することにより、～12フェムト秒の時間分解能で任意のパルス列を作成することに成功した。また、これをGaAsや強誘電体サンプルに適用し、～10 THzを越えるラマン散乱モードのコヒーレント制御に成功した。
一方、金ナノ構造上のベンゼンチオール単層膜や銀ナノ粒子状のアルカンチオール鎖の高周波コヒーレントフォノン分光を実行し、電場増強効果による高周波フォノンの高感度検出を実証した。
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