| 研究課題/領域番号 |
26620007
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
安藤 耕司 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (90281641)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 理論化学 / 電子ダイナミクス / 量子動力学 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題の目的は、局在電子波束に立脚した新しい動的化学結合理論の確立を目指し、近似の検討と応用計算による検証を進めることにある。中心位置が浮動し、幅も可変な電子波束を、原子価結合理論によりスピン結合させたモデルが、静的なポテンシャルエネルギー面を精度良く記述することは以前に見いだしている。本課題では、これを時間依存ダイナミクスに拡張する。また、核波束と融合させることにより、断熱近似を超えた化学結合理論を構築する。これを、強光子場中の分子ダイナミクス、水素貯蔵金属における水素拡散などに応用し、電子と核の量子動力学的結合の様相を解析する。
平成26年度は、主として次の2項目で進展があった。
(1) 核・電子波束分子動力学法による液体および固体水素のシミュレーション
(2) 量子・準量子混合動力学法と確率過程量子による相関効果
核波束によって凝縮系のシミュレーションを行なうだけでも、現代的に挑戦的な課題である。(1)では、電子波束の時間発展は陽には追わず、核波束に断熱的に追随させ、分子間相互作用を計算するために用いた。これにより、分散相互作用を取り入れた非経験的なモデルによる液体および固体水素の量子波束動力学シミュレーションを初めて実現した。拡散係数が実験値をよく再現することを確認した上で、より詳細な分子描像を得るための種々の解析を行った。
(2)においては、平均場近似を超えた核と電子の相関効果を取り入れるための理論を構築した。ポイントは、確率過程量子化を活用して、粒子間相関効果を取り入れた点にある。プラチナ表面への酸素分子の衝突散乱の2次元モデルに適用し、非断熱遷移を記述するための精度を検証した。将来的には、量子部分を電子波束で表す。これにより、運動方程式の複雑化を回避しつつ、核と電子の相関効果を取り入れる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
上記の研究業績欄に示した2項目を、3報の査読付き原著論文として発表したという意味で、研究の進展は順調である。ただし、電子波束の時間依存ダイナミクスを記述する運動方程式の導出と、強光子場中の分子ダイナミクスへの応用計算は、現在も進行中であるという意味で、当初の計画を超えているとまでは言えない。大規模計算実行のためのコプロセッサの活用については、従来の共有メモリ型計算機の場合よりもプログラムチューニングに工夫が必要であることが判明したので、現在それを進めている。
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| 今後の研究の推進方策 |
電子励起状態の記述は、今回の局在電子波束と原子価結合法を組み合わせた手法では、おそらく容易ではないと当初は予想していたので、実施計画には入れていなかった。しかし、今年度の研究の中で、標準とは異なる手法を試みたところ、定性的に正しい結果が得られることが判明した。よって、今後はこの路線も進める予定である。これは、動的化学結合理論の確立という主目的に沿っており、望ましい展望が開けたことになる。当初の計画に記述した、核と電子のダイナミクスを結合させた理論の導出、金属中の水素拡散への応用計算も着実に進める予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
主な理由は、ワークステーションの値引きを得たことにある。
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| 次年度使用額の使用計画 |
ハードディスクなどの周辺機器を購入する。
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