| 研究課題/領域番号 |
26620007
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
安藤 耕司 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (90281641)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 理論化学 / 電子ダイナミクス / 量子動力学 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題の目的は、局在電子波束による新しい動的化学結合論の確立を目指し、近似の検討と応用計算による検証を推進することにある。基盤となるのは、局在電子波束を原子価結合理論によりスピン結合させた独自のモデルである。この波束は、中心位置が浮動し幅も可変であるという自由度を持つために、１電子あたり１波束の最小基底でありながら、高精度の基底状態ポテンシャルエネルギー面を与える。本課題では、これを時間依存ダイナミクスに拡張する。また、電子波束と核波束を融合させることにより、断熱近似を超えた化学結合理論を構築する。これを、強光子場中の分子ダイナミクス、水素貯蔵金属クラスター中の水素拡散などに応用し、電子と核の量子動力学的結合の様相を解析する。
平成27年度は、主として次の3項目で進展があった。(1) 局在電子波束による電子励起状態の計算手法の開発、(2) 核・電子波束分子動力学法による低温液体および固体水素の量子シミュレーション、(3) 金属クラスター中の水素拡散の量子シミュレーションへ向けたポテンシャルモデルの開発。
(1)では、通常の配置間相互作用法ではなく、運動方程式法に近いアイデアで、局在電子波束の運動を量子化することから励起エネルギーを求めることを試みた。ダイナミクスを単純化した計算でありながら、正確な励起ポテンシャル曲線が得られた。(2)では、昨年度に開発した新しいシミュレーション手法を、固体水素と過冷却水素に応用した。(3)では、新しいモデルを開発する準備段階として、標準的な量子化学計算により金属クラスター中の水素拡散のポテンシャルエネルギー面を計算した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
上記の研究業績欄に示した(1)について1報、(2)について2報の査読付き原著論文を発表したという意味で、研究の進捗は順調である。特に、(1)については、局在電子波束の運動を量子化することで励起エネルギーを求めるという非常に新しいアイデアであり、半信半疑で始めながらも予想以上に正確な結果が得られた。下記の研究発表欄に示した国際会議の招待講演でも大きな反響があった。(2)については、昨年度に開発した量子シミュレーション手法の応用を広く進めたもので、着実な進展があった。(3)は、今後、独自のモデルを作成する際の参照とするものだが、それだけでも論文になり得るような興味深く新しい結果が得られた。
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| 今後の研究の推進方策 |
上記のように、今年度の研究によって、局在電子波束の運動を量子化するというアイデアが、正確な励起エネルギーを与えることが判明した。ただし、量子動力学をあらわに計算するのではなく、あらかじめ波束中心に関するポテンシャル面を作っておいて、時間に依存しないシュレーディンガー方程式を解くことで励起エネルギーを求めた。今後は、まず同様の簡便法によって、高次高調波発生スペクトルの計算を試みる。強光子場の下では電子の振る舞いは古典的に近づくという考え方によれば、この簡便法が良い近似方法となる可能性がある。次に、量子ダイナミクスをより正確に計算するための基礎方程式を導出する。これをコヒーレント状態経路積分の枠組みに乗せて、プロパゲータを計算する手法を開発する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
当初は、コプロセッサーの追加購入を予定していたが、性能が一新された新製品が発売されるという情報が入ったので、今年度は見送り、来年度に新製品を購入することにした。
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| 次年度使用額の使用計画 |
コプロセッサーの新製品を購入する。
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