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2016 年度 実施状況報告書

局在電子波束による動的化学結合理論

研究課題

研究課題/領域番号 26620007
研究機関京都大学

研究代表者

安藤 耕司  京都大学, 理学研究科, 准教授 (90281641)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワード理論化学 / 電子ダイナミクス / 量子動力学
研究実績の概要

本研究の目的は、局在電子波束による新しい動的化学結合理論の確立を目指し、近似方法の検討と応用計算による検証を推進することにある。基盤となるのは、局在電子波束を原子価結合理論によりスピン結合させた独自のモデルである。この波束は、中心位置が浮動し、幅も可変であるという自由度を持つ。これにより、一電子あたり一波束の最小基底でありながら、高精度の基底状態ポテンシャルエネルギー面を与える。本課題では、この理論を時間依存ダイナミクスに拡張する。また、電子波束と原子核波束を融合させることにより、断熱近似を超えた化学結合理論を構築する。この手法を、強光子場中の分子ダイナミクス、水素貯蔵金属クラスター中の水素拡散などに応用し、電子と原子核の量子動力学的結合の様相を解析する。
平成28年度は、主として次の2項目で進展があった。(1)局在電子波束ダイナミクス計算に基づく高調波発生スペクトルの計算、(2)金属クラスター中の水素拡散の量子シミュレーションに向けたポテンシャルモデルの開発。
(1)では、平均場近似に相当する一電子ダイナミクス計算によって、高調波発生スペクトルを良い近似で得ることができた。ただしこれは、量子干渉を完全には取り入れていない近似ダイナミクス計算であり、そのために高調波発生スペクトルにおけるプラトーとカットオフを十分には記述していなかった。今後の研究方針として、量子干渉効果を取り入れる近似手法が必要であることが判明した。(2)では、スピンフリップ時間依存密度汎関数法の精度を、波動関数理論計算と比較しながら検討し、後者では計算困難な大規模クラスターでの水素拡散障壁超えのポテンシャルエネルギー面を計算した。これは、局在電子波束によるモデルポテンシャル開発の参照データとなる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

上記の研究実績概要に示した(1)については、国際学術誌の原子価結合理論に関する特集号への寄稿を招待され、高調波発生スペクトルに関する新しい結果を発表した。(2)は、今後の局在電子波束に基づくモデルポテンシャルを開発するのための参照データを与えるものだが、それ(スピンフリップ時間依存密度汎関数法による計算結果)単独でも学術論文になり得るものである。

今後の研究の推進方策

今年度に開発した高調波発生スペクトルの計算手法を、いくつかの原子分子に適用し、一般性と汎用性を検討する。量子ダイナミクスをより正確に計算するための基礎方程式の導出と計算プログラムへの実装を進める。金属クラスター中の水素拡散を記述するためのモデルポテンシャルの開発を進め、準量子的シミュレーションによる解析を実行する。

次年度使用額が生じた理由

局在電子波束ダイナミクスから得られた高調波発生スペクトルが予想以上に良い結果を与えたので、追加計算を実行してより精緻に完成したいと考えた。

次年度使用額の使用計画

局在電子波束ダイナミクスに基づく高調波発生スペクトルを、いくつかの原子分子について追加計算し、結果を整理して国内または国外の学会で発表するための旅費に使用することを計画している。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Localized electron wave packet description of chemical bond and excitation: Floating and breathing Gaussian with valence-bond coupling2017

    • 著者名/発表者名
      Ando Koji
    • 雑誌名

      Computational and Theoretical Chemistry

      巻: 1116 ページ: 159~162

    • DOI

      10.1016/j.comptc.2017.02.028

    • 査読あり
  • [雑誌論文] FMO3-LCMO study of electron transfer coupling matrix element and pathway: Application to hole transfer between two triptophanes through cis- and trans-polyproline-linker systems2016

    • 著者名/発表者名
      Hirotaka Kitoh-Nishioka and Koji Ando
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: 145 ページ: 114103-1-6

    • DOI

      10.1063/1.4962626

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 局在電子波束による分子内電子の励起ダイナミクス2016

    • 著者名/発表者名
      安藤耕司
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] 誘起双極子を取り入れた量子モンテカルロ法による水素結合性分子結晶の誘電相転移と同位体効果2016

    • 著者名/発表者名
      大滝大樹、安藤耕司
    • 学会等名
      パイ電子系物性科学の最前線
    • 発表場所
      東京大学物性研究所
    • 年月日
      2016-08-08 – 2016-08-10
  • [学会発表] Electronic excited states calculation from localized electron wave packet dynamics2016

    • 著者名/発表者名
      Koji Ando
    • 学会等名
      第32回化学反応討論会
    • 発表場所
      大宮ソニックシティー
    • 年月日
      2016-06-01 – 2016-06-03
    • 国際学会
  • [学会発表] 局在電子波束と原子価結合法による電子励起状態の記述2016

    • 著者名/発表者名
      安藤耕司
    • 学会等名
      第19回理論化学討論会
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2016-05-23 – 2016-05-25

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公開日: 2018-01-16  

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