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2016 年度 実施状況報告書

含トリチウム水分子THOの分子振動の選択的励起によるin-situ分離

研究課題

研究課題/領域番号 26620017
研究機関日本大学

研究代表者

奥山 克彦  日本大学, 工学部, 教授 (10185556)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワードトリチウム / 三重水素水TDO / 沸点挙動 / 赤外レーザー照射 / 伸縮振動選択励起 / 赤外分光 / 湿式法 / in-situ測定
研究実績の概要

トリチウムを含む水を対象に、赤外光照射下における沸点挙動を研究している。第一段階として、トリチウムを検出することが挙げられる。しかし、福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水を入手できないことが判明したこと、トリチウムから発せられるベータ線エネルギーは18.6 keVと極めて低く現有の放射線検出器では検出できなかったこと、等の理由により、研究計画の変更を余儀なくされた。また、それが研究進捗の遅延を招いている。そこで、研究対象は市販の重水(D2O)に含まれる三重水素水TDOとし、検出器も湿式法を用いたものを製作し試みてきた。平成28年はその試みに多くの時間を費やした。重水に含まれるトリチウム水の濃度は-15乗 mol/Lレベルと極めて希薄であること、大気に含まれるポロニウム各種の娘核種による妨害を除去せねばならないこと、等の問題が発生した。しかし、最終的に50±30 cps(counts per sec)のトリチウムの検出に成功した。ベクレル単位に変換すると、5.0±3.0 kBq/Lである。再現性は確かである。しかし、300 cpsほどのバックグラウンドがあること、測定安定まで少し時間がかかること等の問題はまだある。
この検出器を用いて第二段階に移行する。0.5℃刻みで8点、蒸留水を採集し、測定してみた。沸騰点(測定値は標高250mで沸点は98.5℃)近傍で蒸留水中のトリチウム濃度の異変は観測できなかった。次にNd:YAGレーザー基本波(1064 nm)を照射し同様の実験を行ったが、現時点では異変は見られない。これは再現性を確認していない。
以上が平成28年の実績である。平成29年度に向け、高精度赤外吸収の測定準備と日本大学の現有設備の自由電子レーザーの使用申請を進めている。赤外光源としては、Nd:YAGレーザー基本波(1064 nm)のラマンシフター光も考慮している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

4: 遅れている

理由

以下が研究遅延の理由である。
(1)福島第一原子力発電所で発生している汚染水(三重水素水THO含有)を入手できなかったこと。それに伴い市販の重水(D2O)を研究対象にしたこと。
(2)市販の重水(D2O)に含まれる三重水素水の濃度が、予想以上に少なかったこと。濃度は10の-15乗 mol/Lレベルである。それでも5社の市販のものを比べたが、実験に用いたAldrich社製が最も高かった。
(3)大学内現有設備でトリチウムの発するベータ線を検出できなかったこと。これはエネルギーが18.6 keVと極めて低かったためである。
(4)補助金申請と同時に学科主任に選出され、大学内職務が増加し、研究に費やせるエフォートが減少したこと。

今後の研究の推進方策

平成28年度をもって、学科主任としての職務が終了し、研究時間は確保できるようになった。
赤外レーザー照射下における沸点挙動について研究を進めている。出来ることならばTDOの伸縮振動の振動数(励起赤外波長)を特定したい。当然測定値は存在しない。対象は基音、倍音(2量子準位)、2倍音(3量子準位)を考えている。現時点では量子化学計算でスケーリング因子を考慮し、振動数の候補を求め、波長可変赤外レーザー光(当研究室現有設備)でその近傍を波長掃引し、変化が現れる波長を特定するつもりである。

次年度使用額が生じた理由

実験遂行の遅延が主な理由である。遅延理由は先に記した通りであるが、特に平成28年度計画分で遅延した理由は、(1)大学業務(学科主任)が多忙になったこと。(2)トリチウムから発するベータ線検出に際し、バックグランドが300 cps前後あり、計測値の誤差範囲が大きかったことが挙げられる。これらが解決すれば、より効率的に信頼性の高い計測が可能になり、無駄な時間を要することはなくなると考えられる。

次年度使用額の使用計画

上に記した理由の(1)については、平成29年度は職務を離れたので問題はないと考えている。(2)については、可能性を二つ考えており、それに前年度未使用の予算を消化するつもりである。ひとつには光電子増倍管から発せられる暗電流である。これを小さくするためには、試料と光電子増倍管を内在する鉛遮蔽箱全体を-40℃程度またはそれ以下まで冷却する必要がある。ペルチェ素子を用いた冷却装置を購入するか液体窒素による冷却を考えている。しかし、そうすることで試料そのものも凍ってしまい、それが計測結果にいかなる影響を及ぼすかは未知である。二つには大気中の放射性核種の徹底除去である。我々の装置では試料を交換するたびに開口部が大きく開かれ、そのために大気が混入し、バックグランドを増やしてしまっているが、出来うる限り、内部の空気の交換が行われないように装置を改良することである。以上が平成29年度の使用計画である。

  • 研究成果

    (1件)

すべて 2016

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件)

  • [雑誌論文] Observation of Evidence for the π*σ* Hyperconjugation in the S1 State of o-, m-, and p-Fluorotoluenes by Double-Resonance Infrared Spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Takashi Chiba, Ktsuhiko Okuyama, and Asuka Fujii*
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 120 ページ: 5573-5580

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b05171

    • 査読あり / 謝辞記載あり

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公開日: 2018-01-16  

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