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本研究では、申請者が独自に開発したレドックス活性な大環状超分子金属錯体をモチーフとした分子集合体を基板表面へ構築する方法を確立することで、分子型量子セルオートマトンの仮想的概念を現実にするためのボトムアップ型分子技術を確立することを目指した。最終的には一次元構造を持つカーボンナノチューブを足場材料とし、その表面へ混合原子価量子セルを一次元配列する複合材料を創製することを目的とした。本年度は次の研究成果を得た。
（１）基板表面固定に向けた超分子大環状クラスターの合成：これまでに合成し構造解析した、Ru三核錯体をユニットとする大環状超分子クラスターを基板表面へ固定化するために、大環状クラスターの四隅に基板接合部位を導入する必要がある。この目的のため、大環状クラスターの各コーナーに位置するCO配位子を光脱離させピリジン誘導体L（4-シアノピリジン（cpy）、4-tert-ブチルピリジン（t-Bupy）、4-ジメチルアミノピリジン（dmap））を導入した誘導体を合成することに成功した。
（２）各ピリジン誘導体を導入した大環状四量体クラスターの酸化還元挙動をCVにより調査したところ、大環状クラスターの各Ru3Oユニットが中性体からモノカチオンへ酸化される酸化還元波が0 V 付近（vs. Ag/AgCl）に２電子：２電子に分裂して観測されることが分かった。また、ピリジン誘導体の電子供与性が大きいものほど酸化還元波の分裂幅（ΔE）は大きくなり、L＝dmapではΔE = 220 mVが得られた。このΔE値はこれまで得た大環状クラスターの中で最大であり、安定な混合電荷状態が実現されることが示された。この性質は分子型QCAセルとして極めて望ましいと考えられる。
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