| 研究課題/領域番号 |
26620143
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
榧木 啓人 東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (20572704)
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| 研究分担者 |
亘理 龍 一般財団法人電力中央研究所, その他部局等, その他 (00638009)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 二酸化炭素固定 / 分子触媒 / 水素化反応 / メタノール / ギ酸アミド / アミンポリマー / ルテニウム錯体 / グリーンケミストリー |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、均一系触媒による効率的なメタノール合成法を実現するために、その要素反応として（１）二酸化炭素の水素化反応によるギ酸誘導体合成と、（２）ギ酸エステルやギ酸アミドの水素化反応によるメタノール合成に焦点を当て、高効率分子触媒の開発に取り組んでいる。特に、二酸化炭素に由来するホルミル化に伴う脱水縮合の促進と極性官能基の活性化に有効な金属／配位子間の協働効果(cooperative effect)をもたらすアミン／アミド配位子をもつ遷移金属錯体の触媒機能を追究し、循環型社会に資する還元分子触媒設計に必要な学術基盤の確立を目指している。
本年度はホルムアミドを経由する逐次的水素化還元系として、PNP三座キレート配位子を持つルテニウム錯体を用いるメタノール合成法を検討した。特に、（１）ホルムアミド生成に必要なアミン類と生成物のメタノールとの分離や、（２）反応を促進する塩基性反応場の構築を考慮し、アミンポリマーを利用する触媒系を試みた。その結果，ポリエチレンイミンの使用が有効であり，ポリマー上でのホルミル化の過程を実験的に裏付けるとともに、ホルミル化されたポリマーの加水素分解にも成功した。
さらに、二酸化炭素からメタノールへの直接的変換も可能であり、アミンポリマーを触媒量に抑えることにも成功した。
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