風力・太陽光などの再生可能エネルギーを蓄え,消費地に安定的にエネルギーを供給する技術の開発は,エネルギーの有効利用に向けた重要な課題である。一つの方策として,これらの再生可能エネルギーから得られる電力を用いて,アルコールやアンモニアなどのエネルギーキャリアを電解合成し,貯蔵・輸送する手法が考えられる。エネルギーキャリアを電解合成するためには「小分子を基質とした多電子酸化還元反応」に対して,常温・低過電圧で高選択的に駆動する電極触媒の開発が求められる。一方,生体中では,小分子の多電子酸化還元反応を促す活性中心には二種以上の金属イオンを含む異種金属多核錯体がしばしば含まれている。そこで本研究では,二種以上の金属イオンを含む異種金属多核錯体を主な対象として,高効率・高選択的な電気化学的物質変換反応を促進する新規電極触媒の創製を目指し,研究を推進した。特に,異種金属多核錯体の中でも,(1)多電子プール能,(2)フレキシブル骨格,(3)基質の捕捉・活性化という3つの素機能を有する金属錯体を主な対象とした。得られた異種金属多核錯体は,単結晶X線構造解析,ESI-TOF-MS,元素分析,1H-ならびに13C-NMRにより同定した。電気化学測定の結果,多核金属錯体内に含まれる金属イオンの配置や種類がその酸化還元挙動に大きな影響を与えることを見出した。さらに,合成した金属錯体が小分子の多電子酸化還元反応に対してどの程度の電極触媒活性を有するかどうかを,電気化学的手法を用いて調査した。
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