研究課題/領域番号 |
26620164
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研究機関 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 |
研究代表者 |
上木 岳士 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 高分子材料ユニット, 主任研究員 (00557415)
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研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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キーワード | イオン液体 / 自己組織化 / BZ反応 / 散逸構造 / バイオマテリアル |
研究実績の概要 |
前年度までに、プロトン性イオン液体(PILs)がBZ反応機構に及ぼす影響に関して以下の二点が明らかになっている。1.アルキル鎖長が4以下の親水的アンモニウムカチオンのPILsに限り長寿命化効果が認められる 2.振動周期の温度依存性から求まる見かけの活性化エネルギーは従来の無機強酸添加系に比べて20kJ/mol程度低い。特に2に関してはBZ反応の再還元プロセスにおいてPILs由来のフリーアミンが触媒的に作用して迅速化するという実験仮説を矛盾なく説明しており興味深い。本年度はこれら結果をより強固にサポートする実験結果を収集しながら論文投稿準備中である。 一方、当初の研究計画に加え、PILsを無機強酸に変わるプロトンソースとして、振動反応の化学エネルギーが直接高分子の力学振動に変換されるようなシステムの構築を試みた。期待通り、PILsを利用することで無機強酸と同様かつ穏和な条件で、BZ反応の金属触媒を側鎖に有する線形高分子をリズム的にコイル-グロビュール転移が起こさせる事がわかった。一方、PILs自身の高い粘性率から、バルクの自励振動高分子ゲルが直接振動することはなかった。そこでゲル自身を微粒子化した後に、バルクサイズに再構築した。この操作によりPILs並びに各種BZ基質のゲル内部への透過性が著しく改善し、PILs由来のプロトンを駆動力とし、かつ大幅な振幅を有する明確な体積振動が実現した。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度4月に研究代表者の所属研究機関が変更になり、研究環境の整備に専念した。このため年度初期においては研究計画の一部を変更した。一方、前所属研究機関の研究協力者と連携をとりながら実験を進めることはできたことから高分子の振動系にPILs系を展開する事が出来た。総じて進捗状況はおおむね順調であると判断した。
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今後の研究の推進方策 |
PILsをはじめとする化学エネルギーを高分子の機械的振動に変換する試みは引き続き行う。一方でPILs型高分子を用いた自励振動高分子の創製はまだ成功していない。具体的にはプロトン供給部位であるPILs構造を自励振動ユニットとランダムに共重合させようとすると重合度が上がらないという問題がある。そこで今後はPILs構造と自励振動高分子成分をセグメント化して組み込む事でプロトン供給部位の濃度を上げつつ、分子量を制御する手段に挑戦する。
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