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2016 年度 実績報告書

プロトン性イオンを用いた化学振動反応の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 26620164
研究機関国立研究開発法人物質・材料研究機構

研究代表者

上木 岳士  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主任研究員 (00557415)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードイオン液体 / BZ反応 / 自己組織化 / ブロック共重合体 / 散逸構造 / 活性化エネルギー / プロトン性イオン液体
研究実績の概要

プロトン性イオン液体の特にカチオン構造が振動反応に及ぼす影響を調査した。アニオン構造を硫酸水素に固定して各種飽和アルキルアンモニウム系プロトン性イオン液体を合成した。結論として、1.炭素数が4以下のアルキルアンモニウムにおいて振動反応の顕著な安定化効果が生まれる。2.周期の温度依存性からArrheniusプロットを作成し、振動反応の活性化エネルギーを求めたところ従来の無機強酸をプロトンソースとした場合よりおよそ20~30 kJ/mol程度低くなることがわかった。1.に関しては中心金属触媒とアンモニウムカチオンとの間に働く疎水性相互作用によって円滑な電子移動反応が阻害されていると結論付けられた。2.に関しては水溶液中のプロトン性イオン液体の平衡反応の結果、発生するフリーアミンが金属触媒の再還元プロセスでプロトンアクセプターとして触媒的に作用するため、反応の活性化エネルギーが低下すると予想された。さらに本年度は振動反応の詳細な波形分離解析により、長年にわたり謎であった3.プロトン性イオン液体系において、なぜ強酸系より強い反応基質依存性が現れるかという問題を分子論的に説明した。以上の内容はアメリカ化学会・物理化学系専門誌Journal of Physical Chemistry B誌に投稿、採録が決定した。本系の応用展開である、化学エネルギーを機械エネルギーに直接変換する系は昨年度までに実現されており、現在投稿準備中である。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 2件、 査読あり 8件、 謝辞記載あり 8件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Protic ionic liquids for the Belousov-Zhabotinsky reaction: Aspects of the BZ reaction in protic ionic liquids and its use for the autonomous coil-globule oscillation of a linear polymer2017

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Ueki, Ko Matsukawa, Tsukuru Masuda, Ryo Yoshida
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. B

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.7b01309

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Autonomous unimer-vesicle oscillation by totally synthetic diblock copolymers: Effect of block length and polymer concentration on spatio-temporal structures2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Tamate, Takeshi Ueki, Mitsuhiro Shibayama, Ryo Yoshida
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1039/C7SM00563F

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Self-assembly of thermo-reversible hydrogels via molecular recognition toward a spatially organized co-culture system2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Tamate, Kotomi Takahashi, Takeshi Ueki, Aya Mizutani Akimoto, Ryo Yoshida
    • 雑誌名

      Biomacromolecules

      巻: 18 ページ: 281-287

    • DOI

      10.1021/acs.biomac.6b01672

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Pressure response of a thermo-responsive polymer in an ionic liquid2016

    • 著者名/発表者名
      Kazu Hirosawa, Kenta Fujii, Takeshi Ueki, Yuzo Kitazawa, Masayoshi Watanabe, Mitsuhiro Shibayama
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 49 ページ: 8249-8253

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.6b01987

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Mechanically tunable, readily processable ion gels by self-assembly of block copolymers in ionic liquids2016

    • 著者名/発表者名
      Timothy P. Lodge, Takeshi Ueki
    • 雑誌名

      Acc. Chem. Res.

      巻: 49 ページ: 2107-2114

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.6b00308

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photo-dimerization induced dynamic viscoelastic changes in ABA triblock copolymer-based hydrogels for 3D cell culture2016

    • 著者名/発表者名
      Ryota Tamate, Takeshi Ueki, Yuzo Kitazawa, Morinobu Kuzunuki, Masayoshi Watanabe, Aya Mizutani Akimoto, Ryo Yoshida
    • 雑誌名

      Chem. Mater.

      巻: 28 ページ: 6401-6408

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.6b02839

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] SANS study on solvated structure and molecular interactions of thermo-responsive polymer in a room temperature ionic liquid2016

    • 著者名/発表者名
      Kazu Hirosawa, Kenta Fujii, Takeshi Ueki, Yuzo Kitazawa, Kenneth C. Littrell, Masayoshi Watanabe, Mitsuhiro Shibayama
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 18 ページ: 17881-17889

    • DOI

      10.1039/c6cp02254e

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Evolved colloidosomes undergoing cell-like autonomous shape oscillations with buckling2016

    • 著者名/発表者名
      Ryota Tamate, Takeshi Ueki, Ryo Yoshida
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 55 ページ: 5179-5183

    • DOI

      10.1002/anie.201511871

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [図書] ”光二量化により粘弾性を変化できるABAトリブロックコポリマーを基盤とした動的ハイドロゲルの創製と三次元細胞培養への応用” ネットワークポリマー2017

    • 著者名/発表者名
      玉手亮多、上木岳士、北沢侑造、葛貫森信、渡邉正義、秋元文、吉田亮
    • 総ページ数
      7
    • 出版者
      合成樹脂工業協会、ネットワークポリマー編集委員会
  • [図書] ”第2編 物質・材料設計 第7章 イオン液体中への高分子の溶解性と材料化” イオン液体研究最前線と社会実装2016

    • 著者名/発表者名
      上木岳士、渡邉正義
    • 総ページ数
      9
    • 出版者
      シーエムシー出版

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公開日: 2018-01-16  

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