| 研究課題/領域番号 |
26630384
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
青木 秀之 東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40241533)
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| 研究分担者 |
齋藤 泰洋 東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (50621033)
松下 洋介 東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (80431534)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 多環芳香族炭化水素 / 詳細化学反応機構 / 動的モンテカルロ法 / 密度汎関数法 |
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| 研究実績の概要 |
メチル基が付加することで多環芳香族炭化水素(PAHs)が成長するMetyl Addition/Cyclization (MAC)機構の反応を明らかにするために，本年度は，①MAC機構がPAHsの生成に及ぼす影響の実験的検討，②素反応の反応速度定数の算出，および③動的モンテカルロシミュレーションの計算コードの開発を行った．①1,3-ブタジエンあるいはアセチレンを熱分解する実験とこれらの炭化水素とメタンを混合させたガスを熱分解する実験を行った．この結果，MAC機構の反応によるPAHsの成長のみではなく，メタンの存在によって反応が阻害されるような効果があることが明らかとなった．②商用ソフトGaussianによる量子化学計算によって，フェナントレンのarmchairサイトに対するMAC機構に関する素反応のうちH26年度に未実施の分について反応速度定数(頻度因子・活性化エネルギー)を算出した．③動的モンテカルロシミュレーションを実施するためにコードを開発した．MAC機構の反応を考慮すると，従来の手法では計算コストが膨大となり，速度モデル構築のためのケーススタディが困難であることが明らかとなった．そこで，従来法と比較して，最大100倍ほど効率的な新規アルゴリズムを提案し，MAC機構の反応を考慮したケーススタディが可能となった．②量子化学計算で算出したの反応速度定数を用いて③動的モンテカルロシミュレーションを実施することで3環のPAHであるフェナントレンから4環のPAHであるピレンまで，および，5環のPAHであるベンゾ[e]ピレンまでの成長を考慮可能な速度モデルを構築した．
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