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2014 年度 実施状況報告書

フルフラール類を経由しない新しいバイオマス化学品合成ルートの開拓

研究課題

研究課題/領域番号 26630404
研究機関東北大学

研究代表者

冨重 圭一  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50262051)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
キーワード触媒 / バイオマス
研究実績の概要

現在石油資源から得られている化学品をバイオマスから資源から誘導する技術は、石油代替や持続可能社会の構築、グリーンイノベーションなど様々な観点から重要な技術である。本研究では、グルコースやキシロースの2級の水酸基のみを水素化分解することで高選択的にテトラヒドロピラン-2-メタノールやテトラヒドロフルフリルアルコールを選択的に与える触媒反応プロセスの構築を目指している。1,4-アンヒドロエリスリトールをモデル反応として用い、2級の水酸基の選択的水素化分解反応に向けた触媒探索を行った。触媒活性主成分として、Re, Mo, W, etc を検討し、結果として、Reが最も有効であることが分かった。さらに、助触媒として、様々な成分を検討した結果、パラジウムが有効であることも見出した。さらに、担体についても検討を行った結果、酸化セリウムが有効であり、結果として、ReOx-Pd/CeO2触媒が1,4-アンヒドロエリスリトールから高収率でテトラヒドロフランを与えることを明らかにした。この触媒の特徴は、隣接する水酸基を同時に除去するするものであり、グリセリン、エリスリトール、キシリトール、ソルビトールなどの糖アルコールから、モノオールやジオールを高収率で与えることも明らかにした。主たる反応活性点は酸化レニウム種であり、担体の酸化セリウム上に固定化されることにより、低原子価レニウムまで還元されることを抑制し、高原子価レニウム種のレドックスを助けている可能性が高いことも示された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

目標としていたモデル基質としての1,4-アンヒドロエリスリトールの水素化分解によるテトラヒドロフランの生成に有効な触媒を見出しており、触媒の機能解析も行っていることを踏まえると、おおむね順調に進展していると考えられる。

今後の研究の推進方策

開発触媒を用いて、糖類の変換を行う。触媒反応条件、溶媒などを検討し、環構造を維持しながらフルフラールやヒドロキシメチルフルフラールおよびその水素化化合物を得ることができるかについて検討する。

次年度使用額が生じた理由

触媒構造の解析を目的とするX線吸収端微細構造解析に伴う費用について効率化が図れたため。

次年度使用額の使用計画

上記の効率化で浮いた分については、次年度触媒反応結果の分析の費用に回す。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2015

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (1件)

  • [雑誌論文] Hydrodeoxygenation of Vicinal OH Groups over Heterogeneous Rhenium Catalyst Promoted by Palladium and Ceria Support2015

    • 著者名/発表者名
      Nobuhiko Ota, Masazumi Tamura, Yoshinao Nakagawa, Kazu Okumura, Keiichi Tomishige
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 54 ページ: 1897-1900

    • DOI

      10.1002/anie.201410352

    • 査読あり
  • [学会発表] 水素化脱酸素用ReOx-Pd/CeO2触媒のX線分光を用いた構造解析2015

    • 著者名/発表者名
      太田 伸彦・田村 正純・中川 善直・冨重 圭一
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日大船橋キャンパス(千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29

URL: 

公開日: 2016-05-27  

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