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2014 年度 実施状況報告書

時間分解ESRを用いたNaTaO3光触媒の励起電子(正孔)波動関数の空間分布解析

研究課題

研究課題/領域番号 26630411
研究機関神戸大学

研究代表者

大西 洋  神戸大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (20213803)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
キーワード光触媒 / 電子スピン共鳴 / 電子励起状態 / ラマン分光 / 水分解反応 / 水素燃料 / タンタル酸ナトリウム
研究実績の概要

SrドープNaTaO3光触媒の研究において、ラマン散乱がSr2+イオンが占有するサイト(ペロブスカイト格子のAサイトまたはBサイト)を検知する有力な手段となることを見いだした。固相合成した光触媒においてはBサイトがSr2+によって置換され、水熱合成した光触媒ではAサイトがもっぱら置換されることを明らかにした。これまでNaTaO3光触媒をSr2+を含むアルカリ金属元素でドーピングするとイオン半径の類似性を根拠としてAサイト置換体が生じると信じられてきたが、これを実験的な証拠にもとづいて覆す成果である。光励起された電子と正孔が再結合する速度はBサイト置換体で遅く、Aサイト置換体で速かった。ドーピングする元素の選択ばかりでなく、ドーピングサイトの最適化が電子-正孔再結合反応を抑制して光触媒を高活性化する鍵となることが明らかとなった。
これらの予想外の実験結果を正しく解釈してNaTaO3光触媒の構造と物性を理解することに時間を要したため、研究の主目的である光励起状態の電子スピン共鳴(ESR)計測については定常紫外光照射による定常ESRスペクトルを計測することに成功したが、年度内に時間分解計測を実施するに至らなかった。光照射にってEPR信号があらわれ、消灯すると信号も消失することを確認したため、パルス励起光による時間分解計測が実現する可能性は十分あると判断した。研究期間の延長を申請承認されたため、平成26年度の成果をもとにSrのドーピング濃度と置換位置を最適化したNaTaO3光触媒を対象とした時間分解ESR測定を平成27年度に実施する。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

Sr2+をドープしたNaTaO3光触媒の構造と物性を理解することに時間を要したため、研究の主目的である光励起状態の電子スピン共鳴(ESR)計測については定常紫外光照射による定常ESRスペクトルを計測することに成功したが、年度内に時間分解計測を実施するに至らなかった。光照射にってEPR信号があらわれ、消灯すると信号も消失することを確認したため、パルス励起光による時間分解計測が実現する可能性は十分あると判断したため、平成27年度に時間分解ESR計測を実施する。

今後の研究の推進方策

研究期間の延長を申請承認されたため、平成26年度の成果をもとにSrのドーピング濃度と置換位置を最適化したNaTaO3光触媒を対象とした時間分解ESR測定を平成27年度に実施する。

次年度使用額が生じた理由

Sr2+をドープしたNaTaO3光触媒の構造と物性を理解することに時間を要したため、研究の主目的である光励起状態の電子スピン共鳴(ESR)計測については定常紫外光照射による定常ESRスペクトルを計測することに成功したが、年度内に時間分解計測を実施するに至らなかった。光照射にってEPR信号があらわれ、消灯すると信号も消失することを確認したため、パルス励起光による時間分解計測が実現する可能性は十分あると判断したため、平成27年度に時間分解ESR計測を実施する。

次年度使用額の使用計画

時間分解計測ESR計測の光源として必要なYAGレーザーの4次高調波発生結晶購入費に充てる。

備考

(2)(3)(4)はそれぞれ英語・中国語・韓国語のウェッブページである。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 学会発表 (12件) (うち招待講演 3件) 備考 (4件)

  • [学会発表] Electron-hole Recombination Controlled by Doping Sites in Perovskite-structured Photocatalysts: Sr-doped NaTaO32015

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      249th ACS National Meeting
    • 発表場所
      Denver,CO, アメリカ
    • 年月日
      2015-03-22 – 2015-03-26
  • [学会発表] Overview:結晶多形および表面・界面(依頼講演)2015

    • 著者名/発表者名
      大西 洋
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会「二酸化チタンの最近の動向」シンポジウム
    • 発表場所
      東海大学, 神奈川
    • 年月日
      2015-03-11 – 2015-03-14
    • 招待講演
  • [学会発表] NaTaO3 Photocatalysts Doped with Sr in A-site or in B-site2014

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      2014 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2014)
    • 発表場所
      淡路国際会議場, 兵庫
    • 年月日
      2014-11-24 – 2014-11-28
  • [学会発表] Sn-doped TiO2 Photocatalysts Prepared via Sol-gel Method with Citric Acid2014

    • 著者名/発表者名
      Hao Liang Li, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      2014 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2014)
    • 発表場所
      淡路国際会議場, 兵庫
    • 年月日
      2014-11-24 – 2014-11-28
  • [学会発表] Infrared Absorption Spectrum of Electrons Excited in TiO2 Photocatalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Takao Mizutani, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      2014 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2014)
    • 発表場所
      淡路国際会議場, 兵庫
    • 年月日
      2014-11-24 – 2014-11-28
  • [学会発表] The Surface Science of Doped NaTaO3 Photocatalysts (invited)2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      2014 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2014)
    • 発表場所
      淡路国際会議場, 兵庫
    • 年月日
      2014-11-24 – 2014-11-28
    • 招待講演
  • [学会発表] Solvothermal Synthesis of Ga-doped SrTiO3 Photocatalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Yohan Park, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      2014 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2014)
    • 発表場所
      淡路国際会議場, 兵庫
    • 年月日
      2014-11-24 – 2014-11-28
  • [学会発表] スズをドープした酸化チタン光触媒の調製と解析2014

    • 著者名/発表者名
      李浩亮
    • 学会等名
      神戸大学理学研究科第5回サイエンスフロンティア研究会
    • 発表場所
      神戸大学, 兵庫
    • 年月日
      2014-10-25
  • [学会発表] SrドープNaTaO3の表面再構成と光触媒機能:よいドーパントを探す法則の探求2014

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, 大西洋
    • 学会等名
      第4回CSJ化学フェスタ2014
    • 発表場所
      船堀タワーホール, 東京
    • 年月日
      2014-10-14 – 2014-10-16
  • [学会発表] 金属ドープSrTiO3光触媒の溶媒熱合成2014

    • 著者名/発表者名
      Park Yohan, 大西洋
    • 学会等名
      第4回CSJ化学フェスタ2014
    • 発表場所
      船堀タワーホール, 東京
    • 年月日
      2014-10-14 – 2014-10-16
  • [学会発表] NaTaO3光触媒の励起ダイナミクス(依頼講演)2014

    • 著者名/発表者名
      大西 洋
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学, 広島
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
    • 招待講演
  • [学会発表] NaTaO3 photocatalysts selectively modified with Sr dopant at A-site or B-site2014

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      The Seventh Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • 発表場所
      京都テルサ, 京都
    • 年月日
      2014-06-01 – 2014-06-06
  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻大西研究室

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/

  • [備考] Kobe University, Onishi Laboratory

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html

  • [備考] Kobe University, Onishi Laboratory

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html

  • [備考] Kobe University, Onishi Laboratory

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-K.html

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公開日: 2016-05-27  

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