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2015 年度 実績報告書

時間分解ESRを用いたNaTaO3光触媒の励起電子(正孔)波動関数の空間分布解析

研究課題

研究課題/領域番号 26630411
研究機関神戸大学

研究代表者

大西 洋  神戸大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (20213803)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
キーワード光触媒 / 電子励起状態 / 電子-正孔再結合 / 金属酸化物 / ペロブスカイト構造 / 人工光合成 / 金属ドーピング / ラマン散乱
研究実績の概要

光触媒は(1)結晶内部で吸収した光エネルギーを(2)励起キャリア(電子と正孔)に変えて表面へ伝達し(3)活性中心による物質変換に利用する人工物である(右図)。光吸収・伝達・物質変換を担う構造要素を無作為に寄せ集めても有為な物質変換はおこらない。粒径1 μm程度の無機微粒子に含まれる構造要素が協調的にはたらくことで、定常的な物質変換サイクルが動作する。協調的な動作メカニズムの解明は、人工光合成の実用化へむけた光触媒開発を支える知的基盤となる。
本研究の目的は、NaTaO3光触媒に紫外光を照射して電子と正孔を励起して、電子スピン共鳴(ESR)スペクトルを時間分解能50 nsで計測し、光触媒材料における電子励起状態の空間構造を実験的に解析する方法論を提案することである。
最終年度である平成27年度は、ストロンチウムをドーピングしたNaTaO3光触媒にYAGレーザーパルス(波長266 nm)を照射してESRスペクトルを時間分解計測した。電子-正孔対に由来する線幅2 mTのマイクロ波吸収をg = 1.995に確認できた。
測定したスペクトルを解析するために、金属酸化物光触媒の密度汎関数法シミュレーションのエキスパートであるCristiana Di Valentin准教授(ミラノビコッカ大学)との共同研究をおこなった。SrNa15Ta16O48クラスターを対象とする計算を実施し、スピンが複数のTaイオンに非局在化する結果を得た。
さらにSrドープNaTaO3単結晶膜の反射IR測定をCristof Woell教授およびYuemin Wang博士(カールスルーエ工科大学)との共同研究としてスタートさせた。スペクトルの偏光依存性をもとに電子(正孔)を捕獲した準位の空間構造を考察するように研究期間満了後も発展させる。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 5件、 招待講演 4件) 備考 (4件)

  • [国際共同研究] ミラノビコッカ大学(イタリア)

    • 国名
      イタリア
    • 外国機関名
      ミラノビコッカ大学
  • [国際共同研究] カールスルーエ工科大学(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      カールスルーエ工科大学
  • [雑誌論文] Effect of Etching on Electron-Hole Recombination in Sr-doped NaTaO3 Photocatalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Yohan Park, Youngku Sohn, Hiroshi Onishi
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 119 ページ: 28440-28447

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b09638

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] 光触媒を活性化するメカニズムの一端を解明2015

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 雑誌名

      O plus E

      巻: 37 ページ: 774

  • [雑誌論文] Rate of Ag Photodeposition on Sr-doped NaTaO3 Photocatalysts as Controlled by Doping Sites2015

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Hiroshi Onishi
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 13 ページ: 253-255

    • DOI

      http://doi.org/10.1380/ejssnt.2015.253

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Electron-Hole Recombination Controlled by Doping Sites in Perovskite-structured Photocatalysts: Sr-doped NaTaO32015

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Hiroshi Onishi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 5 ページ: 3196-3206

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1021/acscatal.5b00484

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Electron-Hole Recombination Restricted in Metal-Doped NaTaO3 Photocatalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      Seminar at Institut fur Funktionelle Grenzglachen
    • 発表場所
      カールスルーエ(ドイツ)
    • 年月日
      2016-03-08
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Electron-Hole Recombination Restricted in Metal-Doped NaTaO3 Photocatalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      Seminar at Max Planck Institute for Polymer Research
    • 発表場所
      マインツ(ドイツ)
    • 年月日
      2016-03-04
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Electron-Hole Recombination and Surface Reconstruction Controlled by Doping Sites in Sr-Doped NaTaO32015

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • 発表場所
      ホノルル(アメリカ)
    • 年月日
      2015-12-16 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Electron-Hole Recombination in Sr-doped NaTaO3 Photocatalysts: Solid-State Synthesis Versus Solvothermal Synthesis2015

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • 発表場所
      ホノルル(アメリカ)
    • 年月日
      2015-12-16 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Electron-Hole Recombination Controlled by Doping Sites in Sr-doped NaTaO32015

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      Seminar at Universitat di Milano-Bicocca
    • 発表場所
      ミラノ(イタリア)
    • 年月日
      2015-09-23
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Electron-hole recombination rate in Sr-doped NaTaO3 photocatalysts chemically etched with HF solution2015

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, 大西洋
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      三重大学(三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-18
  • [備考] 神戸大学 理学研究科化学専攻 大西研究室

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index.html

  • [備考] 神戸大学 理学研究科化学専攻 大西研究室(英語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html

  • [備考] 神戸大学 理学研究科化学専攻 大西研究室(中国語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html

  • [備考] 神戸大学 理学研究科化学専攻 大西研究室(韓国語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-K.html

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公開日: 2017-01-06  

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