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2015 年度 実績報告書

熱プロセスに係る不均一固相における有機ハロゲン化合物の生成機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 26701012
研究機関京都大学

研究代表者

藤森 崇  京都大学, 地球環境学堂, 助教 (20583248)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード有機塩素化合物 / 有機臭素化合物 / 生成機構 / 焼却飛灰 / 野焼き / 化学形態 / その場観察
研究実績の概要

本研究では、熱プロセスに係る不均一固相を対象とし、そこでの有機ハロゲン化合物の生成機構解明を目的とする。2015年度の研究成果および進捗状況は以下である。
2014年度に明らかとなった廃電気・電子製品(e-waste)野焼き土壌中における99.9%以上の未同定有機塩素化合物の候補として、多環芳香族炭化水素(PAHs)に塩素・臭素が置換した化合物類(Cl/BrPAHs)を定量した。その結果、ガーナ、フィリピン、ベトナムの野焼き土壌において高い毒性を示すことが明らかとなった。本成果は国際学会(Dioxin 2015)にて発表し、新規性の高さからOtto Hutzinger Student Awardを受賞した。
ガーナで採取したe-waste野焼き土壌を対象とし、ダイオキシン類縁化合物(DRCs)と重金属類との統計的分析およびX線吸収微細構造(XAFS)法による化学形態分析を通じて、銅の化学形態変化による有機ハロゲン化合物の生成経路が示された。この結果は、これまで提唱されていない経路であり、本成果はEnviron. Pollut.誌に受理・掲載された。
また、有機塩素化合物の強力な抑制剤としてチオ尿素を探索的・実験的に見出だし、多元素の化学形態分析により金属触媒の硫化、炭素骨格の変質、発生ガスの窒素との反応といった抑制機構を解明した。本成果はJ. Hazard. Mater.誌に受理・掲載された。
新たに設計・導入した反応セルを用いた化学形態のその場観察法の測定を実施し、有機炭素の熱化学的な臭素化および塩素化機構に関するデータセットを測定することに成功した。この他に、有塩素化合物の熱化学的生成に対する炭素ナノ材料(フラーレン、カーボンナノチューブ、グラフェン等)の影響評価、水蒸気による制御効果の検討、e-waste野焼き土壌における測定値の代表性評価などの研究を推進した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初計画していた反応機構解明へ向けた研究群は順調に進行し、多岐に渡って想定以上の成果を得ている。これまで報告例のないe-waste野焼きからのCl/BrPAHsの発生実態の解明、重金属触媒様作用による有機ハロゲン化合物生成への寄与、化学種の複合的同定によるチオ尿素による抑制機序の把握、新型反応セルによる化学形態のその場観察実験の成功など、計画していたモデル系の研究成果以外に、最終年度に計画していた実試料を用いた系での研究をも推進することができた。研究成果も、国内外での学会発表および査読付き英語論文の形で順調に発表出来ている。以上より、「当初の計画以上に進展している」と考えられる。

今後の研究の推進方策

実試料を含めた研究成果は前年度までの2年間で一定の成果が得られており、研究テーマのさらに推進・進展させる。モデル系と実試料の実験系をリンクさせ、最終的には多角的かつ統合的な見地から有機ハロゲン化合物の熱化学的生成の仕組みの理解を目指す。実験的な研究推進と並行して、最終年度では、既に得られている成果について、学会での発表と共に学術誌への投稿していく。

次年度使用額が生じた理由

計画していた人件費・謝金を使用する必要がなくなったこと、実験用に作成したセルの費用を抑えることができたことなどにより、実験推進に必要な物品費、旅費などの諸経費を補助金の範囲内で執行することができたため。

次年度使用額の使用計画

次年度は最終年度になるため、繰り越した基金分を補填することにより、今年度と過不足なく同程度の物品費、旅費などへの利用を計画している。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件)

  • [国際共同研究] ハノイ工科大学(ベトナム)

    • 国名
      ベトナム
    • 外国機関名
      ハノイ工科大学
  • [国際共同研究] フィリピン大学ディリマン校(フィリピン)

    • 国名
      フィリピン
    • 外国機関名
      フィリピン大学ディリマン校
  • [国際共同研究] Water Research Institute(ガーナ)

    • 国名
      ガーナ
    • 外国機関名
      Water Research Institute
  • [雑誌論文] Interplay of Metals and Bromine with Dioxin-Related Compounds Concentrated in E-Waste Open Burning Soil from Agbogbloshie in Accra, Ghana2016

    • 著者名/発表者名
      Fujimori, T.; Itai, T.; Goto, A.; Asante, K. A.; Otsuka, M.; Takahashi, S.; Tanabe, S.
    • 雑誌名

      Environmental Pollution

      巻: 209 ページ: 155-163

    • DOI

      10.1016/j.envpol.2015.11.031

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synergetic Inhibition of Thermochemical Formation of Chlorinated Aromatics by Sulfur and Nitrogen Derived from Thiourea: Multielement Characterizations2016

    • 著者名/発表者名
      Fujimori, T.; Nakamura, M.; Takaoka, M.; Shiota, K.; Kitajima, Y.
    • 雑誌名

      Journal of Hazardous Materials

      巻: 311 ページ: 43-50

    • DOI

      10.1016/j.jhazmat.2016.02.054

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Chlorinated and Brominated Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in E-waste Open-Burning Soils in Vietnam, the Philippines, and Ghana2015

    • 著者名/発表者名
      Nishimura, C.; Horii, Y.; Tanaka, S.; Asante, K. A.; Ballesteros Jr. F. C.; Viet, P. H.; Itai, T.; Takigami, H.; Tanabe, S.; Fujimori, T.
    • 雑誌名

      Organohalogen Compounds

      巻: 77 ページ: 187-190

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Local Pollution of Metals and Organic Compounds by Primitive Electronic Waste Recycling2016

    • 著者名/発表者名
      Fujimori, T.
    • 学会等名
      The 1st International Conference on Disaster Management "From the Polar Regions to the Local Community"
    • 発表場所
      Bangkok, Thailand
    • 年月日
      2016-03-30
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ダイオキシン類等の熱化学的な生成: X線吸収微細構造法によるアプローチ2016

    • 著者名/発表者名
      藤森崇.
    • 学会等名
      X線スペクトロスコピー利用研究会第3回会合
    • 発表場所
      同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-25
    • 招待講演
  • [学会発表] 都市ごみ焼却灰に対するSTXMの適用: POPsの生成・抑制の理解を目指して2015

    • 著者名/発表者名
      藤森崇.
    • 学会等名
      PF研究会 X線顕微分析の新展開: STXMから硬X線複合分析まで
    • 発表場所
      高エネルギー加速器研究機構(茨城県つくば市)
    • 年月日
      2015-10-02
    • 招待講演
  • [学会発表] 廃電気・電子製品野焼き土壌におけるダイオキシン類縁化合物と重金属類の相互作用2015

    • 著者名/発表者名
      藤森崇, 板井啓明, 後藤哲智, Asante Kwado A., 大塚将成, 高橋真, 田辺信介.
    • 学会等名
      第62回日本地球化学会年会
    • 発表場所
      横浜国立大学常盤台キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-18
  • [学会発表] 都市ごみ焼却飛灰中の炭素分子構造が芳香族塩素化合物の生成に与える影響2015

    • 著者名/発表者名
      戸田朝子, 藤森崇, 高岡昌輝, 西村智椰, 林星辰.
    • 学会等名
      第26回廃棄物資源循環学会研究発表会
    • 発表場所
      九州大学伊都キャンパス(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2015-09-02 – 2015-09-04
  • [学会発表] Effect of Carbon Nanomaterials on the Formation of Chlorinated Aromatics in MSWI Fly Ash2015

    • 著者名/発表者名
      Fujimori, T.; Toda, A.; Takaoka, M.; Nishimura, C.; Lin, X.
    • 学会等名
      Dioxin 2015 - 34th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
    • 発表場所
      Sao Paulo, Brazil
    • 年月日
      2015-08-23 – 2015-08-28
    • 国際学会
  • [学会発表] Chlorinated and Brominated Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in E-waste Open-Burning Soils in Vietnam, the Philippines, and Ghana2015

    • 著者名/発表者名
      Nishimura, C.; Horii, Y.; Tanaka, S.; Asante, K. A.; Ballesteros Jr. F. C.; Viet, P. H.; Itai, T.; Takigami, H.; Tanabe, S.; Fujimori, T.
    • 学会等名
      Dioxin 2015 - 34th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
    • 発表場所
      Sao Paulo, Brazil
    • 年月日
      2015-08-23 – 2015-08-28
    • 国際学会
  • [学会発表] 走査型透過X線顕微鏡(STXM)による都市ごみ焼却灰中微小粒子の炭素種マッピング2015

    • 著者名/発表者名
      藤森崇, 薮田ひかる.
    • 学会等名
      第24回環境化学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • 年月日
      2015-06-24 – 2015-06-26
  • [学会発表] ベトナム、フィリピン、ガーナでのE-waste野焼き土壌における塩素化および臭素化多環芳香族炭化水素の発生状況2015

    • 著者名/発表者名
      西村智椰, 堀井勇一, 川西理史, 田中周平, 阿草哲郎, 板井啓明, 鈴木剛, Nguyen M. Tue, Kwado A. Asante, Florencio C. Ballesteros Jr., Pham H. Viet, 高岡昌輝, 高橋真, 田辺信介, 滝上英孝, 藤森崇.
    • 学会等名
      第24回環境化学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • 年月日
      2015-06-24 – 2015-06-26
  • [学会発表] ベトナム北部におけるE-wasteリサイクルに伴うクロロベンゼン類およびポリ塩化ビフェニル類の環境排出実態調査2015

    • 著者名/発表者名
      西村智椰, 藤森崇, 鈴木剛, 阿草哲郎, 高岡昌輝, 高橋真, Nguyen M. Tue, Pham H. Viet, 田辺信介, 滝上英孝.
    • 学会等名
      第24回環境化学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • 年月日
      2015-06-24 – 2015-06-26
  • [学会発表] 都市ごみ焼却飛灰において炭素ナノ材料の分子構造が芳香族塩素化合物の生成に与える影響2015

    • 著者名/発表者名
      戸田朝子, 藤森崇, 高岡昌輝, 西村智椰, 林星辰.
    • 学会等名
      第24回環境化学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • 年月日
      2015-06-24 – 2015-06-26
  • [学会発表] 都市ごみ焼却飛灰中の金属触媒によるダイオキシン類等の生成に対する水蒸気の影響2015

    • 著者名/発表者名
      林星辰, 藤森崇, 高岡昌輝.
    • 学会等名
      第24回環境化学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(北海道札幌市)
    • 年月日
      2015-06-24 – 2015-06-26

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公開日: 2017-01-06  

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