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本研究は球面収差補正器を装備した走査型透過電子顕微鏡(STEM)と電子エネルギー損失分光法(EELS)を組み合わせた遷移金属酸化物における酸素の電子状態マッピングを原子分解能で可視化する技術を確立し、応用研究を行うものである。
本年度は、昨年度確立した原子分解能でS/Nの良いEELSスペクトルを得る手法を銅酸化物高温超伝導材料に応用することで、酸素の2pバンドに入るとされるホール分布を実空間で可視化し、ホールドープ量に依存したその変化についての研究を行った。その結果、ホールのドープ量に依存してホールの局在の仕方が変化する様子を実空間で原子分解能で捉えることに成功した。これまでX線の吸収分光を用いることで同様の物理が議論されてきたが、X線分光では空間的に分けたスペクトルを得ることができないという原理的な問題があったが、今回のSTEM-EELSを用いた分析手法の開発ならびに得られた実験データによって酸素の2pバンドに入ったホールの空間分布を原子分解能で可視化することに成功し、また超伝導材料という電子線に弱い材料から原子分解能でスペクトロスコピーを実現することができた。またさらに、得られたEELSスペクトルには結晶学的に非等価なサイトの電子状態の違いだけでなく、化学結合の異方性をも反映したスペクトルが原子分解能で測定されることが分かった。これにより、STEM-EELS法では従来偏向X線吸収分光で行っていた電子状態の異方性の議論が、原子分解能という非常に高い空間分解能で議論できるようになるということを意味しており、材料分析の視点からも非常に重要な結果を得ることができた。
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