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2016 年度 実績報告書

多分子が関与する反応および相分離過程の電子顕微鏡イメージング

研究課題

研究課題/領域番号 26708016
研究機関東京大学

研究代表者

原野 幸治  東京大学, 総括プロジェクト機構, 准教授 (70451515)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワード電子顕微鏡 / 有機化学 / カーボンナノチューブ / 自己組織化 / 超分子化学
研究実績の概要

細胞膜の機能に倣い,自己組織化分子膜の疎水性空間を反応場として利用し,重合反応生成物の形態や集合状態を制御する試みが長きに渡って行われている.しかし天然の脂質膜や脂質類似分子からなる柔軟な人工分子膜では,基質や触媒の担持,または反応の進行に伴い膜が不安定化し,また膜の集合構造のゆらぎが大きいために,生成物の形態をナノサイズで精緻に制御することは困難であった.本研究では,水溶性フラーレンの自己集合により形成する剛直な分子二重膜を反応場として用い,重合生成物の集合形態をナノレベルで制御することに成功した.具体的には,当研究室で開発した直径約30ナノメートルのフラーレン二重膜ベシクルに開環メタセシス重合(ROMP)触媒を複合化し,フラーレン膜上の鎖状置換基と重合するモノマーの親和性に応じてナノ粒子,ナノカプセルを作り分けることができた.すなわち,脂溶性モノマーと親和性が低いフルオロアルキル鎖を持つ二重膜をテンプレートとした場合は生成物が速やかに相分離し,単一ポリマー鎖が折りたたんだ直径5 ナノメートルの粒子状の生成物を与えた.一方で,親和性が高いアルキル二重膜の場合では,膜内で重合反応が進行し,ベシクルとほぼ同サイズである直径30 ナノメートルの剛直なカプセル型集合体を得ることができた.フラーレンベシクル上におけるポリマー生成物の構造は走査電子顕微鏡観察により追跡され,二重膜上で相分離した粒子の形成がナノレベル分解能で明瞭に捉えられた.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

時空間展開する系としてのポリマー重合反応に着目し,その生成物のナノ形態を透過電子顕微鏡・走査電子顕微鏡の複合技術により解析することに成功した.「多分子集合体をその平均像ではなく一つ一つ取り出して解析する」という本研究の目的は達成されたといえる.

今後の研究の推進方策

原子分解能電子顕微鏡による集合体形成の追跡について更に詳細に検討を行う.

次年度使用額が生じた理由

建物の新設により,研究代表者の研究実施場所が平成28年度中に移転となった.移設作業期間中,および実験機器類の再立ち上げ期間中は研究の実施が不可能であったため,研究実施計画に遅延が生じた.以上の理由から,補助事業期間を延長することとなった.

次年度使用額の使用計画

当初予定していた合成実験,および顕微鏡観察に必要な物品類の購入,および原子分解能透過電子顕微鏡をはじめとする分析機器類の使用料にあてる予定である.また,本研究で得られた成果報告を行うための学会参加に関わる旅費として使用する計画である.

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Nanoscale Control of Polymer Assembly on a Synthetic Catalyst-Bilayer System2016

    • 著者名/発表者名
      Ricardo M. Gorgoll, Koji Harano, Eiichi Nakamura
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 138 ページ: 9675-9681

    • DOI

      10.1021/jacs.6b05414

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Study on Self-Rearrangement Processes of Metal-Organic Framework by Transmission Electron Microscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Junfei Xing, Luca Schweighauser, Akihito Kumamoto, Naoya Shibata, Koji Harano, Eiichi Nakamura
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] フラーレン二重膜をテンプレートとしたポリマー集合体のナノスケール形態制御2017

    • 著者名/発表者名
      原野幸治,ゴルゴルリカルドミゾグチ,中村栄一
    • 学会等名
      第52回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2017-03-01 – 2017-03-03
  • [学会発表] Dynamic Imaging of Single Organic Molecule by Atomic-Resolution Transmission Electron Microscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Koji Harano, Ricardo M. Gorgoll, Emrah Yucelen, Akihito Kumamoto, Naoya Shibata, Eiichi Nakamura
    • 学会等名
      The 5th International Symposium on Dynamical Ordering of Biomolecular Systems for Creation of Integrated Functions
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2017-01-21 – 2017-01-22
    • 国際学会
  • [学会発表] 有機分子の原子分解能顕微鏡動画を撮影する2017

    • 著者名/発表者名
      原野幸治
    • 学会等名
      日本鉄鋼協会高温プロセス部会資源・エネルギーフォーラム
    • 発表場所
      日本鉄鋼協会(東京都中央区)
    • 年月日
      2017-01-18 – 2017-01-18
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分解能電子顕微鏡で切り開くナノ・メゾ分子集合体科学2016

    • 著者名/発表者名
      原野幸治
    • 学会等名
      立教大学特別講義
    • 発表場所
      立教大学(東京都豊島区)
    • 年月日
      2016-12-19 – 2016-12-19
    • 招待講演
  • [学会発表] 結晶が生まれる様子が見える!分子の動画撮影2016

    • 著者名/発表者名
      原野幸治
    • 学会等名
      第6回CSJ化学フェスタ
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-16
    • 招待講演
  • [学会発表] Study of nucleation processes of metal-organic frameworks by high-resolution transmission electron microscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Xing Junfei,岡田賢,熊本明仁,柴田直哉,原野幸治,中村栄一
    • 学会等名
      第25回有機結晶シンポジウム
    • 発表場所
      京都大学(京都府京都市)
    • 年月日
      2016-09-18 – 2016-09-19
  • [学会発表] カーボンナノホーンとシクロデキストリンのホスト・ゲスト錯体形成2016

    • 著者名/発表者名
      原野幸治, 山田純也, 熊本明仁, 柴田直哉, 中村栄一
    • 学会等名
      第51回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 発表場所
      北海道立道民活動センターかでる2・7(北海道札幌市)
    • 年月日
      2016-09-07 – 2016-09-09
  • [学会発表] 人工二重膜・触媒複合系によるポリマー集合体のナノスケール形態制御2016

    • 著者名/発表者名
      原野幸治,ゴルゴルリカルドミゾグチ,中村栄一
    • 学会等名
      第27回基礎有機化学討論会
    • 発表場所
      広島国際会議場(広島県広島市)
    • 年月日
      2016-09-01 – 2016-09-03
  • [学会発表] Nanoscale Control of Polymer Assembly on a Synthetic Catalyst-Bilayer System2016

    • 著者名/発表者名
      Koji Harano, Ricardo Mizoguchi Gorgoll, Eiichi Nakamura
    • 学会等名
      Symposium on Frontiers of Molecular Science and Technology
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2016-07-02 – 2016-07-02
    • 国際学会
  • [学会発表] High-Resolution Electron Microscopic Imaging of Nucleating Clusters of Metal-Organic Frameworks2016

    • 著者名/発表者名
      Junfei Xing, Satoshi Okada, Akihito Kumamoto, Naoya Shibata, Koji Harano, Eiichi Nakamura
    • 学会等名
      Symposium on Frontiers of Molecular Science and Technology
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2016-07-02 – 2016-07-02
    • 国際学会
  • [学会発表] ナノカーボン表面に結合した 単原子・単分子イオンの動的TEM観察2016

    • 著者名/発表者名
      原野幸治,松本啓,熊本明仁,柴田直哉,中村栄一
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第72回学術講演会
    • 発表場所
      仙台国際センター(宮城県仙台市)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [備考] 東京大学総括プロジェクト機構「革新分子技術」総括寄付講座

    • URL

      http://www.chem.s.u-tokyo.ac.jp/users/common/NakamuraLab.html

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公開日: 2018-01-16  

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