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2015 年度 実施状況報告書

一体型CNTs/グラフェン3次元ハイブリッド体の酵素電極反応系への展開

研究課題

研究課題/領域番号 26790011
研究機関東京大学

研究代表者

小森 喜久夫  東京大学, 生産技術研究所, 助教 (60431813)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードナノ炭素材料 / カーボンナノチューブ / グラフェン / ハイブリッドフィルム / バイオセンシング / 酵素電極 / 直接電子移動
研究実績の概要

本研究では、グラフェン表面からカーボンナノチューブ(CNTs)を成長させた一体型3次元ハイブリッド膜を合成し、基板表面での単位面積当たりの酵素固定化量を増大させることにより、高感度かつ広いダイナミックレンジを持つ電気化学酵素センサの開発を目指す。前年度では、酵素ペルオキシダーゼモデルのヘムペプチド(HP)を用いて検討した。次年度では、酵素西洋わさびペルオキシダーゼ(HRP)を3次元ハイブリッド膜表面に固定化し、基質である過酸化水素(H2O2)に対する電流応答を調べた。HPと比べてHRPは、複雑な高次構造から、高い触媒活性を持ち、また高い選択性も持つ利点がある。界面活性剤sodium dodecyl sulfate(SDS)を用いて3次元ハイブリッド膜にHRPを固定化し、サイクリックボルタンメトリーを行ったところ、HRPの反応中心であるヘム鉄の2価/3価の可逆な酸化還元電流応答を得ることができた。このときの酸化還元電流応答から、3次元ハイブリッド膜に固定化された電気化学的に活性なHRP量を求めたところ、2次元のグラフェン膜と比べて約2倍増大させることが可能であった。その結果、検出物質のH2O2に対する電流応答も約2倍向上させることに成功した。また、このときの電流応答から、3次元ハイブリッド膜表面でのHRPとH2O2との間の反応速度を調べた。その結果、HPとH2O2との間のものに比べて、約3倍向上することが明らかになった。以上より、酵素を3次元ハイブリッド膜に固定化しても、高感度電気化学バイオセンシングに利用できるものと期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究実績概要で述べた内容について、現在、論文投稿中である。また、3年目の課題(今後の研究の推進方策等を参照)にも取り組み始めている。

今後の研究の推進方策

3年目では、酵素ペルオキシダーゼの活性中心であるヘミンを用いる。ヘミンはポリペプチドを持たないため、ペルオキシダーゼと比べて、触媒活性は著しく小さくなる。しかしながら、分子量は約2桁小さくなるため、ヘミンを3次元ハイブリッド膜に高密度で固定化できれば、3次元ハイブリッド膜全体での活性を高めることができるかもしれない。また、ヘミンはペルオキシダーゼと比べて極めて安定であるため、高安定性の高感度電気化学バイオセンシングへの応用可能性を明確にする。
この他に、3次元ハイブリッド膜でのレドックス種との電子移動反応の促進化を検討する。一般的に、sp2炭素の平面部分は、エッジ領域と比べて、化学種との電子移動反応が遅いことで知られる。そこで、3次元ハイブリッド膜に意図的にエッジ領域を導入し、レドックス種との電子移動反応速度の向上を目指す。

次年度使用額が生じた理由

2015年度中に、学内での配置換えに伴う研究室の移動作業が発生したため(東京大学駒場第2キャンパスから東京大学本郷キャンパスへ移動)、研究自体は概ね順調に進んでいるものの、実験のペースが落ちたことにより、次年度使用額が発生した。

次年度使用額の使用計画

新たな実験作業場で実験遂行上必要になる物品類の購入および2016年度開催予定の国際会議の参加費等に使用する予定である。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 2件)

  • [国際共同研究] University of California, Riverside(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      University of California, Riverside
  • [雑誌論文] Electrochemically Functionalized Seamless Three Dimensional Graphene-Carbon Nanotube Hybrid for Direct Electron Transfer of Glucose Oxidase and Bioelectrocatalysis2015

    • 著者名/発表者名
      T. Terse-Thakoor, K. Komori, P. Ramnani, I. Lee, A. Mulchandani
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 31 ページ: 13054-13061

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.5b03273

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] カーボンナノチューブ/グラフェンハイブリッド膜の電気化学バイオセンシングへの利用2016

    • 著者名/発表者名
      小森喜久夫、T. Terse-Thakoor、酒井康行、A. Mulchandani
    • 学会等名
      電気化学会第83回大会
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府吹田市)
    • 年月日
      2016-03-29
  • [学会発表] カーボンナノバイオエレクトロニクス2016

    • 著者名/発表者名
      小森喜久夫、酒井康行
    • 学会等名
      統合バイオメディカルシステム国際研究センターワークショップ「数理・インフォマティクスとバイオ工学の接点」
    • 発表場所
      東京大学生産技術研究所(東京都目黒区)
    • 年月日
      2016-03-09
  • [学会発表] Development of Bioassay Devices for Medical and Environmental Evaluation2015

    • 著者名/発表者名
      K. Komori
    • 学会等名
      Japanese-Chinese Symposium on Photochemistry and Biochemistry
    • 発表場所
      East China Normal University(中国・上海市)
    • 年月日
      2015-10-20
    • 招待講演
  • [学会発表] カップ積層型カーボンナノファイバー電極におけるフルクトース脱水素酵素の直接電子移動2015

    • 著者名/発表者名
      小森喜久夫、黄 佳杰、水島奈美、立間 徹、大竹勝人、迫田章義、酒井康行
    • 学会等名
      2015年電気化学会秋季大会
    • 発表場所
      埼玉工業大学(埼玉県深谷市)
    • 年月日
      2015-09-11
  • [学会発表] 医療・環境評価系バイオアッセイデバイス開発を目指して2015

    • 著者名/発表者名
      小森喜久夫
    • 学会等名
      第33回 電気化学会関東支部 夏の学校
    • 発表場所
      八王子セミナーハウス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2015-08-27
    • 招待講演

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公開日: 2017-01-06   更新日: 2022-01-27  

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